本文選題：分子電子器件 + 非平衡格林函數(shù)�。� 參考：《湖南大學(xué)》2016年博士論文

【摘要】：本文采用第一性原理計(jì)算方法,系統(tǒng)地研究了分子尺度體系輸運(yùn)性質(zhì)中存在的幾個(gè)問題以及通過設(shè)計(jì)特殊分子器件實(shí)現(xiàn)有意義的輸運(yùn)特性。重點(diǎn)探討了酞菁分子和過渡金屬酞菁分子的磁致電阻效應(yīng)、寬度對(duì)6,6,12石墨炔輸運(yùn)性質(zhì)的影響,得到了好的磁致電阻效應(yīng),負(fù)微分電阻和自旋過濾效應(yīng),并行碳鏈中的基爾霍夫定律以及石墨炔納米帶的穩(wěn)定性問題。主要內(nèi)容如下:第一章介紹了分子電子器件研究的發(fā)展概況、人們探索分子尺度器件的實(shí)驗(yàn)方法以及當(dāng)前研究分子器件的主要理論方法,最后闡明了本論文研究的主要內(nèi)容和意義。第二章是理論基礎(chǔ)和計(jì)算方法部分。在介紹什么是第一性原理計(jì)算的基礎(chǔ)上,詳細(xì)介紹了兩種主要的第一性原理方法Hartree-Fork近似方法和密度泛函理論方法的理論基礎(chǔ)和實(shí)際應(yīng)用。最后詳細(xì)地介紹了如何把密度泛函理論和非平衡態(tài)格林函數(shù)方法結(jié)合起來,進(jìn)行分子導(dǎo)體輸運(yùn)特性的第一性原理計(jì)算及所采用的計(jì)算程序。第三章是基于實(shí)驗(yàn)上測(cè)得酞菁分子和鈷酞菁分子具有巨磁電阻效應(yīng),我們研究了酞菁分子和過渡金屬酞菁分子的磁致電阻效應(yīng),得到了比實(shí)驗(yàn)上大得多的磁致電阻效應(yīng)。通過分析多種過渡金屬酞菁分子的自旋磁矩,鉻酞菁分子中的過渡金屬抺原子擁有最大的自旋磁矩,因此最適合做自旋過濾器件,我們的計(jì)算驗(yàn)證了這一點(diǎn)。第四章6,6,12-graphyne,雖然不像石墨烯,alpha石墨炔那樣具有六角對(duì)稱結(jié)構(gòu),但卻具有不對(duì)稱的狄拉克錐。這預(yù)示著6,6,12-graphyne具有奇特的電子特性和輸運(yùn)性質(zhì)。因此我們對(duì)鋸齒型的6,6,12-graphyne納米帶的輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行了研究。研究發(fā)現(xiàn),4個(gè)寬度此納米帶費(fèi)米能級(jí)附近兩條能帶不像石墨烯那樣是平的,而是弧形的,也不同于5個(gè)寬度此納米帶的,這就導(dǎo)致了非常不一樣的輸運(yùn)性質(zhì)。如在不考慮磁性的情況下,5個(gè)寬度6,6,12-graphyne的體系中,電流是被抑制的。在反平行的自旋極化下,5個(gè)寬度6,6,12-graphyne的體系中出現(xiàn)了磁致電阻效應(yīng),負(fù)微分電阻和自旋過濾效應(yīng)。第五章是為了實(shí)現(xiàn)電子器件的不斷小型化,人們基于單分子設(shè)計(jì)出了具有各種功能的電子器件。傳統(tǒng)器件中的二極管效應(yīng),開關(guān)效應(yīng),場(chǎng)效應(yīng)管,自旋過濾和磁致電阻效應(yīng)等,都已經(jīng)在分子體系,甚至單分子體系中實(shí)現(xiàn)了。然而,在分子器件中實(shí)現(xiàn)傳統(tǒng)的基爾霍夫定律的研究工作卻很少。僅有的幾篇相關(guān)文獻(xiàn)均沒能在分子尺度器件中實(shí)現(xiàn)傳統(tǒng)的基爾霍夫定律,原因是并行分子鏈間存在耦合,這種耦合會(huì)產(chǎn)生量子相干或退相干作用。鑒于此,為了在分子器件中實(shí)現(xiàn)基爾霍夫效應(yīng),我們?cè)噲D通過增加分子間的距離來減少或消滅量子相干效應(yīng);同時(shí)我們選擇了分子本身寬度很窄的碳原子鏈作為材料。結(jié)果和我們的預(yù)想一致,在我們?cè)O(shè)計(jì)的電路中顯示出了完美的基爾霍夫疊加定律:當(dāng)雙碳鏈之間的距離調(diào)整到15.5?時(shí),雙鏈體系的電導(dǎo)是單鏈體系的1.96倍,同時(shí)在一個(gè)大的電壓范圍內(nèi),通過雙鏈的電流幾乎是通過單鏈的2倍。此外,增加雙鏈之間的距離,電導(dǎo)疊加效果更好;相比于單鏈,雙鏈體系中的自旋過濾效果得到了加強(qiáng)。第六章跟石墨烯納米帶一樣,石墨炔納米帶的磁性穩(wěn)定性也不理想。如納米帶12個(gè)寬度時(shí),鐵磁態(tài)和反鐵磁態(tài)的總能相差只有2.8me V。我們對(duì)鋸齒型石墨炔納米帶三種磁態(tài)的穩(wěn)定性進(jìn)行了初步計(jì)算,計(jì)算結(jié)果顯示,邊沿雙氫化的石墨炔納米帶反鐵磁態(tài)的穩(wěn)定性較單氫化的明顯增強(qiáng)。邊沿雙氫化的石墨炔在沒有加外電場(chǎng)時(shí),鐵磁態(tài)與反鐵磁態(tài)的總能差值為20.3me V(而單氫化時(shí)僅為8.2me V)。隨著外電場(chǎng)的介入,這種總能差值隨著電場(chǎng)的增加而增加,在0.07 V/?時(shí)達(dá)到了最大值35 me V。這個(gè)總能差值是令人興奮的,因?yàn)樗喈?dāng)于408K的溫度差,這表明石墨炔在電場(chǎng)0.07 V/?時(shí)可以在常溫下保持穩(wěn)定。我們的計(jì)算還發(fā)現(xiàn)在電場(chǎng)范圍(0.04~0.07)V/?內(nèi),自旋向上的能帶通過了費(fèi)米能級(jí),而自旋向下的能帶是直接帶隙的。也就是說通過調(diào)節(jié)外電場(chǎng)的值,我們得到了半金屬性,而且這種半金屬性是穩(wěn)定的,這預(yù)示著石墨炔可以制作成穩(wěn)定的自旋過濾器件。第七章采用密度泛函理論+非平衡格林函數(shù)方法的算法,通過調(diào)控酞菁分子中鈷原子的自旋方向來調(diào)控其自旋過濾效果。當(dāng)不考慮鈷原子磁性方向時(shí),鈷酞菁分子體系中的自旋過濾效果不佳�？紤]鈷原子的磁性方向后,自旋向上和自旋向下電流的差值變大了。對(duì)于電極磁性平行的情況,當(dāng)把鈷原子的磁性方向調(diào)制與電極自旋方向一致時(shí),自旋過濾效果從差變到很好。同樣對(duì)于電極磁性方向反平行時(shí),把鈷原子的磁性方向調(diào)制成與左電極方向一致,自旋向上的電流在整個(gè)考慮的電壓范圍內(nèi)明顯增大,而自旋向下的電流保持遏制,自旋過濾效果變得更加完美。因此,鈷酞菁分子中鈷原子的自旋方向可以極大地提高自旋過濾效應(yīng)。
[Abstract]:In this paper, several problems in the transport properties of the molecular scale system are systematically studied by the first principle calculation method and the significant transport characteristics are realized by the design of special molecular devices. The magnetoresistance response of phthalocyanine and transition metal phthalocyanine molecules and the effect of the width of the 6,6,12 graphite acetylene transport properties are discussed. Good magnetoresistance effect, negative differential resistance and spin filtering effect, Kirchhoff's law in parallel carbon chain and stability of graphite acetylene nanoribbons are obtained. The main contents are as follows: the first chapter introduces the development of molecular electronic devices, and people explore the experimental methods of molecular scale devices and the current research points. The main content and significance of the research in this paper are explained at the end of the paper. The second chapter is the theoretical basis and the part of the calculation method. On the basis of the introduction of what is the calculation of the first principle, the theoretical basis of the two main first principles, Hartree-Fork near similar method and density functional theory method, is introduced in detail. At last, we introduce how to combine the density functional theory with the nonequilibrium Green function method to calculate the first principles of the transport properties of molecular conductors and the computational procedure. The third chapter is based on the experiment that the phthalocyanine molecules and the cobalt phthalocyanine molecules have the giant magnetoresistance effect. The magnetoresistance effect of the phthalocyanine molecules and the transition metal phthalocyanine molecules has been obtained. The magnetoresistance effect is much larger than that in the experiment. By analyzing the spin magnetic moments of various transition metal phthalocyanines, the transition metal atoms in the chromphthalocyanine molecule have the maximum spin moment, because this is the most suitable spin filter device, our calculations are tested. Fourth chapter 6,6,12-graphyne, although unlike graphene, alpha graphite alkyne has a symmetrical structure of six angles, but it has an asymmetric Dirac cone. This indicates that 6,6,12-graphyne has peculiar electronic and transport properties. Therefore, we have studied the transport properties of the serrated 6,6,12-graphyne nanoribbons. It has been found that two bands near the 4 width of this nanband Fermi energy level are not flat unlike graphene, but arc and are different from the 5 width of the nanoscale. This leads to very different transport properties. In the case of no magnetism, the current is suppressed in the 5 width 6,6,12-graphyne system. Under the spin polarization, the magnetoresistance effect, the negative differential resistance and the spin filter effect appear in the 5 width 6,6,12-graphyne systems. The fifth chapter is to realize the continuous miniaturization of the electronic devices. The electronic devices with various functions are designed based on the single molecule. The diode effect, the switching effect, the field effect in the transmission device are used. Tube, spin filter and magnetoresistance effect have been implemented in molecular and even single molecular systems. However, there are few studies on the implementation of the traditional Kirchhoff's law in molecular devices. Only a few related literatures have not been able to realize the traditional Kirchhoff's law in molecular scale devices. The reason is the parallel division. In order to achieve the Kirchhoff effect in molecular devices, we try to reduce or eliminate the quantum coherence effect by increasing the distance between molecules. At the same time, we choose a carbon atom chain with a very narrow molecule itself as a material. As we expected, the perfect Kirchhoff superposition law was shown in the circuit we designed: when the distance between the two chains is adjusted to 15.5? The conductance of the double chain system is 1.96 times that of a single chain system, and in a large voltage range, the current through the double chain is almost 2 times that of the single chain. In addition, the double stranded chain is increased. The effect of distance and conductance superposition is better; the spin filtration effect in the double chain system is strengthened compared to the single strand. The sixth chapter, like the graphene nanoribbons, is not ideal for the magnetic stability of the graphite alkyne nanoribbons. For example, the total energy difference between the ferromagnetic and antiferromagnetic States is only 2.8me V. when the nanoribbons are wide, and we have the zigzag graphite acetylene nanoscale The stability of three kinds of magnetic states is preliminarily calculated. The results show that the stability of the antiferromagnetic state of the border double hydrogenated graphite alkynes is obviously stronger than that of the mono hydrogenated. The total energy difference between the ferromagnetic state and the antiferromagnetic state is 20.3me V when the edge double hydrogenated graphite alkyne is without external electric field (and only 8.2me V is only hydrogenated). This total energy difference increases with the increase of the electric field. The total difference of the maximum value of 35 me V. is exciting at 0.07 V/? As it is equivalent to the temperature difference of 408K, which indicates that the graphite acetylene can be stable at 0.07 V/ at the electric field. Our calculation also found that the electric field range (0.04~0.07) V/? Inside, the spin upward energy band passes the Fermi level, and the spin down energy band is direct band gap. In other words, by adjusting the external electric field value, we get the semi gold attribute, and this semi gold attribute is stable, which indicates that the graphite acetylene can be made into a stable self rotating filter device. The seventh chapter uses the density functional theory + non flat. The algorithm of the Green function method regulates the spin filtering effect by regulating the spin direction of the cobalt atom in the phthalocyanine molecule. When the magnetic direction of the cobalt atom is not considered, the spin filtration effect in the cobalt phthalocyanine molecular system is not good. The difference between the spin upward and the spin down currents becomes larger when the magnetic direction of the cobalt atom is considered. When the magnetic direction is parallel to the magnetic direction of the cobalt, the effect of the spin filtration is very good when the magnetic direction of the cobalt atom is conformed to the direction of the spin of the electrode. The magnetic direction of the cobalt atom is conformed to the direction of the left electrode when the magnetic direction of the electrode is anti parallel. The spin upward current is obviously increased in the whole range of voltage considered. The spin filtering effect becomes more perfect when the spin downward current is kept in control. Therefore, the spin direction of the cobalt atom in the cobalt phthalocyanine molecule can greatly improve the spin filtering effect.
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O469

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本文編號(hào)：1964755