本文關鍵詞： 硫化鎘 納米 同質異相 激子復合 自旋極化　出處：《吉林大學》2016年博士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：納米硫化鎘的同質異相轉變引起電子結構的改變,影響相應的激子復合動力學和自旋極化機制。激子復合動力學可以探測激子壽命和對應的弛豫或者復合路徑,進而理解其相應的電子結構。在室溫下制備具有高自旋極化率的材料,為發(fā)展自旋半導體器件奠定了基礎。尺寸的變化會影響激子的束縛狀態(tài),能帶結構和材料的磁疇結構,影響著激子動力學和自旋極化率。摻雜可以改變半導體中載流子的種類并引入雜質能級進而改變激子復合的路徑和自旋極化產(chǎn)生的機制。高壓引起的結構相變改變相鄰原子間電子軌道的交疊程度,引起電子結構的變化,為研究不同結構的激子復合動力學和自旋極化率提供了一種有效的手段。作為一種典型和重要的半導體,CdS半導體有著獨特的光學性質和豐富有趣的結構,為研究同質異相的激子復合動力學和自旋極化機制提供了機遇。本文主要內容包括:利用氣霧化學反應方法制備出了8-10nm的纖鋅礦純CdS和不同Y摻雜濃度的CdS:Y半導體納米顆粒。以纖鋅礦純CdS樣品為初始材料,在5.2GPa和溫度分別是150℃和300℃條件下,合成出了閃鋅礦和巖鹽礦CdS納米顆粒(8-10nm)。以0.18atom%纖鋅礦CdS:Y納米顆粒(8-10nm)為初始材料,在5.2GPa和300℃條件下,合成出0.20atom%巖鹽礦CdS:Y納米顆粒(8-10nm)。并且這些相在常溫常壓下穩(wěn)定保留。纖鋅礦、閃鋅礦和巖鹽礦純CdS納米顆粒三個樣品的光致發(fā)光實驗研究表明:和纖鋅礦CdS初始樣品相比,同質異相轉變后的發(fā)光強度都顯著增強;閃鋅礦和巖鹽礦CdS納米顆粒的帶邊發(fā)射峰相比于纖鋅礦樣品分別顯示出藍移和紅移,表明同質異相轉變后的閃鋅礦樣品的帶隙增大而巖鹽礦的縮小。其帶邊發(fā)射峰位置的熒光壽命探測表明:纖鋅礦、閃鋅礦和巖鹽礦樣品的帶邊輻射衰變壽命分為6.167ns、8.027ns和19.325ns。纖鋅礦、閃鋅礦和巖鹽礦CdS三個結構體系的能帶結構和激子復合路徑分析表明:與直接帶隙半導體纖鋅礦和閃鋅礦CdS的激子直接復合過程相比,間接帶隙半導體巖鹽礦CdS的激子間接復合過程多了額外的聲子參與,導致了巖鹽礦CdS半導體納米顆粒具有最長的帶邊輻射衰變壽命。纖鋅礦和閃鋅礦CdS結構的三維重疊積分別為0.552和0.063,導致纖鋅礦CdS結構中電子空穴對的復合較容易發(fā)生,帶邊輻射衰變壽命也較短,與熒光壽命測試結果相符。磁滯回線和磁相變過程分析可知:纖鋅礦CdS:Y納米顆粒的飽和磁化強度隨著Y摻雜濃度的增加呈現(xiàn)出先增加后降低的趨勢,鐵磁轉變溫度大于380K,Y摻雜有利于提高樣品的鐵磁轉變溫度;0.18atom%纖鋅礦和0.20atom%巖鹽礦CdS:Y在10K的飽和磁化強度分別為0.031emu/g和0.210emu/g,以及在380K分別為0.023emu/g和0.107emu/g,這兩個樣品的鐵磁轉變溫度都高于380K。纖鋅礦和巖鹽礦CdS:Y體系的磁性來源分析表明,這兩種結構體系的自旋極化主要來自于Cd空位的貢獻,沒有Y摻雜的貢獻;纖鋅礦CdS:Y體系的缺陷形成能和自旋組態(tài)分析表明,Y摻雜可降低Cd空位缺陷的形成能和自旋組態(tài),綜合導致了實驗中纖鋅礦CdS:Y樣品的飽和磁化強度隨Y摻雜含量的增加呈現(xiàn)出先增加后降低的趨勢;纖鋅礦和巖鹽礦CdS:Y體系的自旋組態(tài)和自旋密度分析表明,Cd空位缺陷在巖鹽礦CdS可以形成更高的自旋組態(tài)和自旋密度;有兩個Cd空位缺陷的纖鋅礦和巖鹽礦CdS體系的自旋平行與反平行排列狀態(tài)下系統(tǒng)的總能量差值分別為116.220meV和103.083meV,表明這兩個結構體系均具有室溫鐵磁性,且纖鋅礦體系的鐵磁轉變溫度更高。因此,同質異相納米CdS的激子復合動力學和自旋極化機制研究,對于新一代自旋光電子半導體器件的研究具有一定的指導意義。
[Abstract]:Nano CDs with different phase change caused by electronic structure changes affect the exciton dynamics and spin polarization mechanism. Exciton recombination dynamics can detect the exciton lifetime and the corresponding relaxation or composite path, and then understand the electronic structure. The preparation of materials with high spin polarization at room temperature, which the foundation for the development of semiconductor devices. The spin size changes will affect the bound exciton state, domain structure, band structure and material, affect the exciton dynamics and spin polarization. Doping can change the type of flow carrier in semiconductor and introduces the mechanism of impurity level and change the path and the spin polarized excitons generated. Phase transition high pressure changes caused by the overlapping degree between adjacent atoms in the electron orbits, caused by changes in the electronic structure, for the exciton recombination dynamics research of different structure Provides an effective means and spin polarization. As a typical and important semiconductor, semiconductor CdS have unique optical properties and interesting structure, provides opportunities for the study of homogeneous phase of the exciton recombination dynamics and spin polarization mechanism. The main contents include: the use of aerosol chemical reaction method preparation of CdS:Y semiconductor nanoparticles of pure wurtzite CdS and 8-10nm with different Y doping concentration. The pure wurtzite CdS samples as initial materials, 5.2GPa and temperature were 150 degrees and 300 degrees under the conditions of synthesized sphalerite and rocksalt CdS nanoparticles (8-10nm). The 0.18atom% wurtzite mine CdS:Y nanoparticles (8-10nm) as initial materials, in 5.2GPa and 300 DEG C, the synthesis of 0.20atom% rock salt CdS:Y nanoparticles (8-10nm). And keep stable under normal temperature and pressure. These are wurtzite, zinc ore and rock salt mine Three samples of pure CdS nanoparticles photoluminescence experiments show that compared with the wurtzite CdS initial sample, the luminescence intensity with different phase change after significantly enhanced; sphalerite and rock salt CdS nanoparticles band edge emission compared to the sample wurtzite showed blue and red shift, shown out of phase after the change of sphalerite sample band gap increases while the rock salt mine. The narrow band edge emission peak position of the fluorescence lifetime detection showed that the wurtzite and zinc blende and rock salt samples with boundary radiation decay lifetime is divided into 6.167ns, 8.027ns and 19.325ns. wurtzite, band structure and path analysis showed that the exciton recombination three structure of sphalerite and rock salt CdS: compared with the exciton direct band gap semiconductor of wurtzite and zinc blende CdS direct composite process, indirect exciton band gap semiconductor rocksalt CdS indirect composite process of extra Phonon participation, led to the rocksalt CdS semiconductor nano particles with band edge radiative decay of the longest life. 3D overlap integral wurtzite and zincblende structure of CdS are 0.552 and 0.063, resulting in Wurtzite CdS structure in the recombination of electron hole pairs occur more easily, with side radiation decay of life is also short. And the fluorescence lifetime testing results. The hysteresis loop and magnetic phase transition analysis: wurtzite CdS:Y nanoparticles saturation magnetization with the increase in the concentration of Y increased after decreased, the ferromagnetic transition temperature is greater than 380K, Y doping can improve the ferromagnetic transition temperature of samples; wurtzite 0.18atom% 0.20atom% and CdS:Y in rock salt 10K saturation magnetization were 0.031emu/g and 0.210emu/g, and 380K were 0.023emu/g and 0.107emu/g, the ferromagnetic transition temperature of the two samples was higher than that of wurtzite 380K. and Magnetic source rock salt mine CdS:Y system analysis shows that the spin polarization of these two kinds of structure system mainly comes from the contribution of the Cd vacancy, no Y doping contribution; energy and spin configuration analysis indicate the formation of defects of wurtzite CdS:Y system, formation energy and the spin configuration of Y doped Cd can reduce the vacancy defects, led to the synthesis of wurtzite CdS:Y sample saturation magnetization with increasing Y doping concentration increased first increased and then decreased; spin configuration and spin density of wurtzite and rocksalt CdS:Y system analysis shows that the Cd vacancy defects in rock salt mine CdS can form a spin configuration and spin density higher spin; two the Cd vacancy defects of wurtzite and rocksalt CdS system for parallel and anti parallel alignment total energy difference condition were 116.220meV and 103.083meV, indicating that these two structures are ferromagnetic at room temperature In addition, the ferromagnetic transition temperature of wurtzite system is higher. Therefore, the study of the excitonic recombination dynamics and spin polarization mechanism of homogeneous CdS nanoparticles is of guiding significance for the research of the new generation of spin optoelectronic semiconductor devices.

【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O469

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本文編號：1443779