本文關(guān)鍵詞：鈣鈦礦界面缺陷電子性質(zhì)的第一性原理研究　出處：《中國科學院大學(中國科學院物理研究所)》2017年博士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：化學通式為ABX_3的鈣鈦礦材料具有許多非常有趣的性質(zhì),因此在很多領(lǐng)域具有廣泛的應用。鈣鈦礦材料界面處的電子性質(zhì)往往是決定鈣鈦礦在實際應用中的性能和效率的關(guān)鍵因素。另外,鈣鈦礦材料中通常含有一定量的X位空位,空位的存在影響了鈣鈦礦材料器件的性能,但有時候也可以用于調(diào)控新奇物理現(xiàn)象的出現(xiàn)。我們分別研究了 MAPbI3鈣鈦礦太陽能電池中碘空位的界面電子性質(zhì),以及鈣鈦礦鐵電PbTiO_3/SrTiO_3異質(zhì)結(jié)中氧空位誘導的界面磁電耦合效應。有機—無機雜化的MAPbI_3鈣鈦礦太陽能電池已經(jīng)成為了光伏器件的前沿研究領(lǐng)域,在全世界范圍內(nèi)引起了高度的關(guān)注。在高性能的MAPbI_3太陽能電池中,MAPbI_3料主要是以薄膜的形式存在,決定太陽能電池性能的關(guān)鍵的電荷傳輸過程以及其他的電子動力學過程均發(fā)生在電池的界面處。同時,碘空位VI普遍被認為是引起掃描光電流—光電壓時嚴重的回滯現(xiàn)象的主要原因,而回滯現(xiàn)象的存在限制了鈣鈦礦太陽能電池的工業(yè)化。然而,目前還沒有關(guān)于V:在鈣鈦礦太陽能電池的表面和界面的性質(zhì)的系統(tǒng)研究。我們利用第一性原理的方法和非絕熱電子動力學模擬,研究了 V:在MAPbI_3薄膜以及MAPbI_3/TiO_2異質(zhì)結(jié)的不同位置處的結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)。我們發(fā)現(xiàn)VI位于表面和界面時比位于體相中更穩(wěn)定,這也與實驗上觀測到的V:傾向于在晶界處聚集相吻合。當外加掃描電場時,VI在MAPbI_3中遷移并導致了回滯現(xiàn)象。VI位于Pb-I層時和位于MA-I層時的性質(zhì)不一樣:V:位于MA-I層時更穩(wěn)定,而VI位于Pb-I層時的缺陷態(tài)更局域且為弱共價鍵態(tài)。V:的存在加快了MAPbI_3太陽能電池的電子注入率,但也加快了電子—空穴復合率,所以總體上來說會減小電池的效率。但是我們發(fā)現(xiàn)與隨機分布在塊體中的VI相比,界面處的VI對電池的效率影響最小,使得MAPbI_3太陽能電池能擁有如此高的效率。接著,我們利用第一性原理計算,預測了在PbTiO_3/SrTiO_3異質(zhì)結(jié)界面上出現(xiàn)由二維電子氣(2DEG)調(diào)制的磁電耦合效應。由SrTiO_3中本征的氧空位提供的自由電子在鐵電PbTiO_3的極化電場的作用下,被拽到了異質(zhì)結(jié)的界面處,并在界面處聚集,形成2DEG。這些電子被界面的Ti原子所捕獲,當界面的電荷密度達到一個很小的臨界值σ～15.5 μC/cm2時,界面Ti原子將體現(xiàn)出鐵磁性,同時當界面電荷密度達到σ～80μC/cm2時,鐵磁居里溫度TC能達到室溫,此時PbTiO_3/SrTiO_3異質(zhì)結(jié)如果用作磁電材料的話,將可以在室溫下進行電控磁的操作。由界面2DEG調(diào)制的磁電耦合效應很強,因此可以很方便地實現(xiàn)電控磁和磁控電。另外,由于PbTiO_3/SrTiO_3異質(zhì)結(jié)很廉價、很容易生長、可控性強,它在自旋器件和信息存儲方面具有巨大的潛在應用價值。
[Abstract]:Perovskite materials with chemical formula ABX_3 have many interesting properties. The electronic properties at the interface of perovskite materials are often the key factors to determine the performance and efficiency of perovskite in practical applications. There is usually a certain amount of X vacancy in perovskite materials, which affects the performance of perovskite devices. But sometimes it can be used to regulate the emergence of novel physical phenomena. We have studied the interface electronic properties of iodine vacancies in MAPbI3 perovskite solar cells. The interface magnetoelectric coupling effect induced by oxygen vacancy in perovskite ferroelectric PbTiO_3/SrTiO_3 heterojunction. The organic-inorganic hybrid MAPbI_3 perovskite solar cell has become light. The frontier research field of volt devices. In high performance MAPbI_3 solar cells, MAPbI3 is mainly in the form of thin films. The key charge transfer processes and other electronic dynamics processes that determine the performance of solar cells occur at the interface of the cell. Iodine vacancy VI is generally considered to be the main cause of severe hysteresis in scanning photocurrent-photovoltage, which limits the industrialization of perovskite solar cells. There is no systematic study on the properties of V: surfaces and interfaces of perovskite solar cells. We use first-principles methods and non-adiabatic electronic dynamics simulations. The study of V:. The structure and electronic properties of MAPbI_3 films and MAPbI_3/TiO_2 heterostructures at different locations. We found that VI is more stable at the surface and interface than in the bulk phase. It also coincides with the observed V: it tends to gather at grain boundaries, when an external scanning electric field is applied. VI migrates in MAPbI_3 and results in hysteresis. VI is more stable when located in the Pb-I layer than in the MA-I layer. The defect state of VI in Pb-I layer is more localized and weak covalent bond state. V: increases the electron injection rate of MAPbI_3 solar cells, but also accelerates the electron-hole recombination rate. So the overall efficiency of the battery will be reduced, but we found that compared with the random distribution of VI in the block, VI at the interface has the least impact on the efficiency of the cell. So that MAPbI_3 solar cells can be so efficient. Then, we use first-principles calculations. It is predicted that 2DEG will occur at the interface of PbTiO_3/SrTiO_3 heterojunction. Modulated magnetoelectric coupling effect. Free electrons supplied by oxygen vacancies in SrTiO_3 are subjected to the polarizing electric field of ferroelectric PbTiO_3. They are dragged to the interface of the heterojunction and gathered at the interface to form a 2DEG. These electrons are trapped by the Ti atoms at the interface. When the interface charge density reaches a very small critical value 蟽 = 15.5 渭 C / cm ~ 2, the interface Ti atom will exhibit ferromagnetism, and when the interface charge density reaches 蟽 ~ (80 渭 C / cm ~ 2), the interface Ti atom will exhibit ferromagnetism. The ferromagnetic Curie temperature TC can reach room temperature, and the PbTiO_3/SrTiO_3 heterojunction can be used as magnetoelectric material. The magnetoelectric coupling effect modulated by 2DEG interface is very strong, so it is easy to realize electrically controlled magnetic and magnetically controlled electricity. Because PbTiO_3/SrTiO_3 heterojunction is cheap, easy to grow and controllable, it has great potential applications in spin devices and information storage.
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院物理研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O469

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本文編號：1383533