本文關鍵詞：自旋軌道耦合釩氧化物的物性和相變研究　出處：《武漢大學》2016年博士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：相變問題一直是凝聚態(tài)物理學中一個古老且十分重要的課題。近幾十年來,過渡金屬氧化物因在相變過程中的有序行為而受到廣泛的研究關注。其中,具有尖晶石結構的釩氧化物AV204中相變過程往往會伴隨著典型的軌道有序和自旋有序,同時其幾何阻挫特性和自旋-軌道耦合作用也會帶來豐富的物理現(xiàn)象。本文中,我們通過對釩氧化物AV204以及V203物性和相變的研究和比較,來進一步加深對過渡金屬氧化物相變過程中的有序行為和相關物理現(xiàn)象的了解。主要內容包括：1.利用固相反應燒結法制備CdV2O4、ZnV2O4和V203的高質量多晶樣品,并且通過x射線衍射譜對樣品的結構進行表征。通過磁化率、比熱測量的結果擬合計算出三種釩氧化物的居里溫度、有效磁子數(shù)、電子比熱系數(shù)、聲子比熱系數(shù)和德拜溫度,并對這些物理參數(shù)進行比較和分析。同時,利用比熱曲線的滯后現(xiàn)象確認了CdV2O4和ZnV2O4的結構相變?yōu)橐患壪嘧兌畔嘧優(yōu)槎壪嘧�。對于結構相變,給出了相變過程中的剩余比熱、焓變、熵變以及克拉伯龍方程。2.給出了CdV2O4和ZnV2O4磁相變的剩余比熱。通過比熱數(shù)據(jù)與高斯?jié)q落理論比較得到CdV2O4磁相變的臨界區(qū)域為0.5K|T-TM|1.5K,而ZnV2O4磁相變的臨界區(qū)域為|T-TM|0.5K。在臨界區(qū)域內,通過相變的重整化群理對數(shù)據(jù)擬合計算得到了臨界指數(shù)和臨界振幅比,進而判斷出CdV2O4和ZnV2O4的臨界行為均偏離3D-Heisenberg模型而偏向于3D-XY模型。這種奇特的臨界行為是因為自旋矢量分量的空間自由度在軌道有序和自旋-軌道耦合的共同作用下被限制。通過金茲堡判據(jù)和相關理論估算了臨界點附近CdV2O4和ZnV2O4的關聯(lián)長度。比較發(fā)現(xiàn)在臨界區(qū)域內ZnV2O4的關聯(lián)長度比CdV2O4的關聯(lián)長度大1-2個數(shù)量級。3.給出了ZnV2O4、CdV2O4和V203在不同溫度下的等溫磁化曲線的測量結果,并且計算出了磁熵變隨溫度的變化關系。對于CdV2O4和ZnV2O4而言,在結構相變溫度之上,系統(tǒng)的磁有序來自于外場下的順磁性。當溫度靠近結構相變點,以及在結構相變和磁相變之間時,磁有序來自外場下系統(tǒng)順磁性與非共線孤立自旋鏈的競爭。在磁相變溫度以下,磁有序是來自于外場下雜質缺陷的順磁貢獻、非共線孤立自旋鏈以及共線反鐵磁序的競爭。與CdV2O4相比,ZnV2O4中非共線的孤立自旋鏈在結構相變附近對磁有序結構影響較大,且ZnV2O4中雜質和缺陷在低溫下的順磁性響應對磁有序結構影響較大。而對于V203,在相變點以上的磁有序是來自于外場下系統(tǒng)的順磁性；相變點以下至90K的磁有序主要來自于系統(tǒng)的反鐵磁；90K以下的磁有序主要來自于雜質和缺陷在低溫下的順磁性。另一方面,對相變區(qū)域利用Arrott曲線的性質再次確認了ZnV2O4和CdV2O4結構相變以及磁相變的相變類型。
[Abstract]:The problem of phase transition has always been an old and very important subject in condensed matter physics. In recent decades, transition metal oxides have attracted much attention due to their orderly behavior in the process of phase transition. The phase transition process of vanadium oxide AV204 with spinel structure is often accompanied by typical orbital ordering and spin ordering. Meanwhile, its geometric frustration and spin orbit coupling will also bring rich physical phenomena. In this paper, we have further studied and compared the physical properties and phase transitions of vanadium oxides AV204 and V203, in order to further understand the orderly behavior and related physical phenomena in transition metal oxides. The main contents are as follows: 1.. High quality polycrystalline CdV2O4, ZnV2O4 and V203 samples were prepared by solid-phase reaction sintering, and the structure of the samples was characterized by X ray diffraction. The Curie temperature, effective magnetic field number, electron specific heat coefficient, specific heat coefficient and Debye temperature of three vanadium oxides are calculated by the results of magnetic susceptibility and specific heat measurements. At the same time, the phase transition of CdV2O4 and ZnV2O4 is confirmed by the hysteresis of the specific heat curve, and the phase transition of the magnetic phase is two phase transition. The structural phase transition, residual heat, enthalpy is given during the phase change process, entropy and clapyron equation. 2. the residual specific heat of the magnetic phase transition of CdV2O4 and ZnV2O4 is given. Compared with the Gauss fluctuation theory, the critical region of the CdV2O4 magnetic phase transition is 0.5K|T-TM|1.5K, and the critical region of the ZnV2O4 magnetic phase transition is |T-TM|0.5K. In the critical region, the critical exponent and critical amplitude ratio are obtained through data fitting and calculation by renormalization group theory of phase transformation. Further, it is judged that the critical behavior of CdV2O4 and ZnV2O4 deviates from 3D-Heisenberg model and is biased towards 3D-XY model. This peculiar critical behavior is due to the limitation of the space freedom of the spin vector component under the joint action of orbital order and spin orbit coupling. The Ginzburg criterion and related theory to estimate the correlation length near the critical point CdV2O4 and ZnV2O4. It is found that the correlation length of ZnV2O4 in the critical region is 1-2 orders of magnitude larger than that of CdV2O4. 3. the measurement results of the isothermal magnetization curves of ZnV2O4, CdV2O4 and V203 at different temperatures are given, and the relation between the change of magnetic entropy and the temperature is calculated. For CdV2O4 and ZnV2O4, the magnetic order of the system is derived from the paramagnetic field under the external field on top of the structural phase transition temperature. When the temperature is close to the structural transformation point, and between the structural phase transition and the magnetic phase transition, the magnetic order comes from the competition between the paramagnetic and the non collinear isolated spin chain in the external field. Under the magnetic phase transition temperature, the magnetic order is the paramagnetic contribution from the impurity defects in the external field, the non collinear isolated spin chain and the collinear antiferromagnetic order. Compared with CdV2O4, the non collinear isolated spin chain in ZnV2O4 has great influence on the magnetic ordered structure near the structural phase transition, and the paramagnetic response of impurities and defects at ZnV2O4 at low temperature has great influence on the magnetic ordered structure. For V203, the magnetic ordering above the transition point is derived from the paramagnetism of the system under the external field. The magnetic ordering from the 90K below the transition point mainly comes from the antiferromagnetic system. The magnetic ordering below 90K mainly comes from the paramagnetism of impurities and defects at low temperature. On the other hand, the structure phase transition of ZnV2O4 and CdV2O4 and the type of phase transition of magnetic phase transition are reconfirmed by using the properties of Arrott curve in the phase transition region.
【學位授予單位】：武漢大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O469

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本文編號：1341463