本文關(guān)鍵詞：納米顆粒體系中光散射模式的耦合　出處：《中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：金屬表面自由電子的集體振蕩與入射電磁場(chǎng)耦合將形成表面等離激元,由于入射電磁場(chǎng)必須具有恰當(dāng)?shù)念l率來(lái)驅(qū)動(dòng)自由電子產(chǎn)生共振,因此這種現(xiàn)象也被稱為表面等離激元共振。在金屬納米顆粒中,這種現(xiàn)象又被稱為局域表面等離激元共振。局域表面等離激元共振具有很多獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì),包括共振波長(zhǎng)容易被調(diào)節(jié)、大的散射和吸收截面以及很強(qiáng)的場(chǎng)局域和場(chǎng)增強(qiáng)。這些獨(dú)特的性質(zhì)使得它在傳感、生物醫(yī)療、太陽(yáng)能以及超材料等領(lǐng)域具有極大的應(yīng)用潛力。然而,由于金屬在可見(jiàn)光區(qū)域存在高損耗,迄今為止只有很少一部分基于局域表面等離激元的應(yīng)用在實(shí)際中被實(shí)現(xiàn)。近期的研究發(fā)現(xiàn)高折射率電介質(zhì)納米顆粒也能產(chǎn)生很強(qiáng)的光學(xué)共振,包括電類型和磁類型的共振,而金屬納米顆粒只能產(chǎn)生電類型的共振。同時(shí)與金屬材料相比,電介質(zhì)材料在可見(jiàn)光區(qū)域的損耗非常小。這些優(yōu)點(diǎn)促使對(duì)高折射率電介質(zhì)納米顆粒光學(xué)共振的研究在近期受到廣泛的關(guān)注。本文研究了不同納米顆粒體系在入射光激發(fā)下所產(chǎn)生的光學(xué)響應(yīng)之間的耦合,具體來(lái)說(shuō)可以總結(jié)成以下幾個(gè)方面:1.旋轉(zhuǎn)橢球顆粒體系電磁散射問(wèn)題的解析解。在處理旋轉(zhuǎn)橢球顆粒體系的電磁散射問(wèn)題時(shí),我們將空間電磁場(chǎng)展開(kāi)成旋轉(zhuǎn)橢球矢量波函數(shù)的無(wú)窮級(jí)數(shù)形式,利用旋轉(zhuǎn)橢球表面電場(chǎng)和磁場(chǎng)矢量切向分量連續(xù)的邊界條件,結(jié)合矢量波函數(shù)在不同坐標(biāo)系之間的變換關(guān)系,就能得到一組包含待定場(chǎng)展開(kāi)系數(shù)的線性方程組,求解該線性方程組,就可以確定空間各點(diǎn)的電場(chǎng)和磁場(chǎng)。根據(jù)這套理論我們編寫(xiě)了相應(yīng)程序,能夠計(jì)算任意排列的旋轉(zhuǎn)橢球或球形顆粒體系對(duì)平面波的散射,并給出近場(chǎng)和遠(yuǎn)場(chǎng)的相關(guān)信息。經(jīng)過(guò)優(yōu)化后,與有限時(shí)域差分等數(shù)值方法相比,我們的程序更加快速并且可以提供更為精確的結(jié)果,但所需的計(jì)算資源卻更少。2.中等折射率電介質(zhì)納米顆粒中的定向散射與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。我們發(fā)現(xiàn)在折射率大于3.0的高折射率電介質(zhì)納米球中,電偶極共振和磁偶極共振在譜線上互相分離,因此在顆�？偵⑸浞逄師o(wú)法產(chǎn)生有效耦合;而在折射率介于1.7-3.0之間的中等折射率電介質(zhì)納米球中,電偶極共振與磁偶極共振在可見(jiàn)光和近紅外區(qū)域發(fā)生重疊,因此在總散射峰處能產(chǎn)生有效耦合,從而導(dǎo)致定向光散射現(xiàn)象。與高折射率電介質(zhì)納米球相比,中等折射率電介質(zhì)納米球更適合作為定向納米天線。在實(shí)驗(yàn)上我們選擇Cu20材料(折射率實(shí)部約為2.7)制成的納米球驗(yàn)證了中等折射率電介質(zhì)納米球所具有的定向散射特性,并且實(shí)驗(yàn)與理論之間符合的很好。3.帶有增益的電介質(zhì)納米顆粒中的反常散射。對(duì)于由無(wú)損或有損電介質(zhì)材料制成的納米球,其電偶極響應(yīng)與磁偶極響應(yīng)在前向方向無(wú)法實(shí)現(xiàn)完全干涉相消,因此前向散射不能削減到零。我們發(fā)現(xiàn)通過(guò)在電介質(zhì)納米球中引入適當(dāng)增益,在特定波長(zhǎng)下,顆粒的電偶極響應(yīng)和磁偶極響應(yīng)在前向方向能夠?qū)崿F(xiàn)完全干涉相消。當(dāng)四極項(xiàng)和更高階項(xiàng)的貢獻(xiàn)可以忽略時(shí),零前向散射就能實(shí)現(xiàn),同時(shí)背向散射將得到增強(qiáng),而當(dāng)四極項(xiàng)具有和偶極項(xiàng)相同的數(shù)量級(jí)時(shí),二者之間的耦合會(huì)導(dǎo)致散射極小與極大分別偏離前向與背向方向。4.對(duì)電磁虛無(wú)納米球的優(yōu)化設(shè)計(jì)。虛無(wú)材料是一種相對(duì)介電常數(shù)與磁導(dǎo)率同時(shí)趨向于0但阻抗為1的特殊材料,它具有很多新奇的電磁性質(zhì),因此受到廣泛的關(guān)注。由于虛無(wú)材料在自然界并不存在,需要通過(guò)人工制備結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)。我們發(fā)現(xiàn)利用互補(bǔ)的電單負(fù)和磁單負(fù)材料構(gòu)成的核殼混合納米球,能夠在較寬的頻率范圍內(nèi)給出對(duì)完美虛無(wú)納米球散射性質(zhì)的最優(yōu)近似,我們?cè)O(shè)計(jì)的核殼混合納米球具有和完美虛無(wú)納米球完全相同的散射電磁場(chǎng)分布。5.電介質(zhì)納米顆粒等離激元隱身中的標(biāo)度律。通過(guò)在電介質(zhì)納米球表面包裹一層具有特定厚度的等離激元材料,顆粒的總散射可以被顯著削弱,從而實(shí)現(xiàn)隱身。存在兩類不同的等離激元材料能實(shí)現(xiàn)隱身,一類具有正的介電常數(shù),另一類具有負(fù)的介電常數(shù)。我們發(fā)現(xiàn)與負(fù)介電常數(shù)材料相比,正介電常數(shù)材料更適合在較寬的頻率范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)電介質(zhì)納米顆粒的等離激元隱身。我們提出了兩種不同的標(biāo)度律來(lái)描述電介質(zhì)納米球被這兩類材料包裹時(shí)最優(yōu)相對(duì)包裹厚度隨尺寸參數(shù)(反比于入射波長(zhǎng))的變化關(guān)系,并且發(fā)現(xiàn)這兩種標(biāo)度律行為上的差異來(lái)源于顆粒內(nèi)部電極化矢量分布情況的不同。6.鈉原子團(tuán)簇的光吸收性質(zhì)。針對(duì)包含不同數(shù)量鈉原子的鈉團(tuán)簇,我們提出了一個(gè)統(tǒng)一的理論來(lái)描述它們的光吸收性質(zhì)。我們將鈉原子看成均勻的、各向同性的非磁性小球,將鈉團(tuán)簇看成由許多鈉原子按照一定空間結(jié)構(gòu)排列而成的多聚體,進(jìn)而利用經(jīng)典電磁理論計(jì)算得到了鈉團(tuán)簇的光吸收譜。通過(guò)與實(shí)驗(yàn)吸收譜的對(duì)比,我們發(fā)現(xiàn)理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果在主要吸收峰的位置上對(duì)應(yīng)的很好。該研究表明至少對(duì)于鈉團(tuán)簇體系,經(jīng)典電磁理論在原子尺度以上仍具有一定的適用性。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TB383.1;O436.2

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