本文關(guān)鍵詞：固相燒結(jié)法制備高孔隙率莫來石多孔陶瓷的研究

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【摘要】：莫來石(3Al2O3·2SiO2)是一種重要的陶瓷材料,因?yàn)槠渚哂械偷膶?dǎo)熱系數(shù)、熱膨脹系數(shù)和密度,較高的高溫力學(xué)強(qiáng)度、熔點(diǎn)和化學(xué)穩(wěn)定性,優(yōu)良的抗熱震性和抗蠕變性。利用莫來石優(yōu)異的物理、化學(xué)性能,結(jié)合造孔工藝,可以制備出一種理想的多孔陶瓷材料,應(yīng)用于熱梯度大的高溫領(lǐng)域。例如:高溫?zé)煔膺^濾、高溫熔體過濾、高溫催化劑載體、高溫?zé)峤^緣材料等。本論文結(jié)合發(fā)泡工藝和原位反應(yīng)制備了高孔隙率莫來石晶須骨架結(jié)構(gòu)多孔陶瓷。這種多孔陶瓷由兩種不同類型的莫來石晶須構(gòu)成。一種是固相反應(yīng)生成的莫來石晶須(固-固晶須),構(gòu)成多孔陶瓷的基本骨架;另一種是氣相反應(yīng)生成的莫來石晶須(氣-固晶須),有序的附著在骨架的表面。這種晶須骨架結(jié)構(gòu)的多孔陶瓷與傳統(tǒng)的多孔陶瓷相比具有更大的比表面積和更好的過濾性能。本研究采用六氟鋁銨和高嶺土為原料,在煅燒過程中,兩種原料之間通過一系列的氣相和固相反應(yīng),生成莫來石晶須。為了在莫來石晶須骨架陶瓷中形成大尺寸的孔洞結(jié)構(gòu),采用玉米粉作為造孔劑,詳細(xì)研究了玉米粉添加量和玉米粉粒度對多孔陶瓷體積密度和孔結(jié)構(gòu)的影響。采用發(fā)泡工藝,制備出了高孔隙率(95 vol%)的莫來石晶須骨架多孔陶瓷,詳細(xì)研究了各種工藝參數(shù)對發(fā)泡的影響。論文詳細(xì)研究了燒成制度對莫來石晶須骨架形成的影響。論文詳細(xì)研究了莫來石晶須骨架的形成機(jī)理。研究結(jié)果表明,氣-固晶須是先通過氣相反應(yīng)生成硅線石晶須,然后再經(jīng)熱處理轉(zhuǎn)化成莫來石晶須。這類晶須具有均勻的形貌和較高的長徑比。而固-固晶須則是通過一系列的固相反應(yīng)生成的,中間沒有涉及到氣相反應(yīng)。先由高嶺土和氟化鋁通過固相反應(yīng),在低溫(600℃)條件下生成黃玉晶須。當(dāng)溫度超過750℃時(shí),黃玉晶須轉(zhuǎn)化成硅線石晶須;最后,硅線石晶須經(jīng)高溫處理轉(zhuǎn)化成莫來石晶須。這類固相晶須具有較低的長徑比,且形貌不均勻。研究發(fā)現(xiàn),氣-固硅線石的莫來石轉(zhuǎn)化溫度為1400℃,而固-固硅線石的莫來石轉(zhuǎn)化溫度為1200℃。同時(shí),論文研究了一種傳統(tǒng)的莫來石多孔陶瓷的制備工藝。以高嶺土和剛玉粉為原料,采用固相燒結(jié)法制備莫來石,詳細(xì)研究了莫來石形成過程中的物相變化。同時(shí),以玉米粉為造孔劑,制備了高孔隙率莫來石多孔陶瓷。論文對制備莫來石多孔陶瓷的原料,剛玉粉體和六氟鋁銨粉體的合成工藝進(jìn)行了深入研究。對六氟鋁銨在無硅環(huán)境和含硅環(huán)境中的熱分解行為及其產(chǎn)物形貌和晶相演化進(jìn)行了詳細(xì)的研究。論文詳細(xì)研究了六氟鋁銨的合成工藝。探討了含鋁前驅(qū)體、浸泡時(shí)間對六氟鋁銨合成的影響,并研究了六氟鋁銨的熱降解行為。研究了工藝溫度、升溫速率對氧化鋁晶須和硅線石晶須形成的影響,并探討了它們的低溫形成機(jī)制。研究結(jié)果表明:六氟鋁銨在無硅的環(huán)境中煅燒,可以生成剛玉晶須和片。剛玉晶須的生成反應(yīng)需要在一個(gè)潮濕的環(huán)境中才能發(fā)生,涉及到的氣相反應(yīng)為:AlF3(v)+H2O(v)→Al2O3(s)+HF(v)。采用該工藝制備出的氧化鋁晶須是一種未知的過渡態(tài)晶型,經(jīng)1200℃煅燒后可以轉(zhuǎn)化成剛玉晶須。此外,六氟鋁銨在含硅的環(huán)境中煅燒,可以生成莫來石晶須。莫來石晶須的生成,需要先在一個(gè)含硅的潮濕環(huán)境中低溫煅燒,制備出硅線石晶須。涉及到的氣相反應(yīng)為:AlF3(v)+SiF4(v)+H2O(v)→(2Al2O3·SiO2)(s)+HF(v)。硅線石晶須再經(jīng)高溫煅燒,轉(zhuǎn)化成莫來石晶須。此外,對剛玉粉體的一種合成工藝進(jìn)行了研究:將硝酸鋁溶液和碳酸氫銨溶液同時(shí)滴入裝有去離子水的燒杯中,同時(shí)進(jìn)行機(jī)械攪拌制備出濕凝膠。通過過濾、漂洗、干燥后,制備出一種無定型的碳酸鋁銨和氫氧化鋁的混合前驅(qū)體。這種前驅(qū)體經(jīng)1100℃煅燒兩個(gè)小時(shí),可以制備出純相的剛玉粉體。論文詳細(xì)研究了反應(yīng)溫度(水浴)、投料速度、底液的pH值對前驅(qū)體制備的影響,并探討了機(jī)械處理和添加晶種對降低相變溫度的影響。
【關(guān)鍵詞】：剛玉 硅線石 莫來石 晶須 多孔陶瓷 晶須骨架
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ174.6
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第一章 緒論13-42
• 1.1 莫來石概況13-18
• 1.1.1 莫來石的晶體結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系14-16
• 1.1.2 莫來石陶瓷的應(yīng)用16
• 1.1.3 莫來石的合成16-18
• 1.2 莫來石晶須的制備18-20
• 1.2.1 固相反應(yīng)法18-19
• 1.2.2 熔鹽法19
• 1.2.3 氣相法19
• 1.2.4 氧化物摻雜法19-20
• 1.3 多孔陶瓷簡介20-27
• 1.3.1 多孔陶瓷的分類20
• 1.3.2 多孔陶瓷的性能20-21
• 1.3.3 多孔陶瓷的特點(diǎn)21-22
• 1.3.4 多孔陶瓷的應(yīng)用22-23
• 1.3.5 多孔陶瓷的制備工藝23-27
• 1.4 莫來石多孔陶瓷的制備27-29
• 1.4.1 造孔劑法27-28
• 1.4.2 冷凍凝膠成型法28
• 1.4.3 凝膠冷凍干燥法28
• 1.4.4 發(fā)泡法28-29
• 1.4.5 溶膠-凝膠法29
• 1.4.6 控制黃玉分解制備晶須骨架多孔陶瓷29
• 1.5 剛玉粉體的制備29-34
• 1.5.1 固相法30-31
• 1.5.2 液相法31-33
• 1.5.3 氣相法33-34
• 1.6 剛玉晶須和剛玉片的制備34-40
• 1.6.1 剛玉晶須的制備35-38
• 1.6.2 剛玉片的制備38-40
• 1.7 本研究的研究內(nèi)容以及目的和意義40-42
• 1.7.1 研究的目的和意義40-41
• 1.7.2 研究內(nèi)容41
• 1.7.3 論文的創(chuàng)新點(diǎn)41-42
• 第二章 實(shí)驗(yàn)及表征42-50
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料42-43
• 2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備43-44
• 2.3 表征設(shè)備44
• 2.4 分析測試方法44-45
• 2.5 實(shí)驗(yàn)過程和實(shí)驗(yàn)內(nèi)容以及樣品的制備45-50
• 2.5.1 實(shí)驗(yàn)過程和實(shí)驗(yàn)內(nèi)容45-48
• 2.5.2 樣品的制備48-50
• 第三章 剛玉粉體的合成及其應(yīng)用于傳統(tǒng)莫來石多孔陶瓷的制備50-75
• 3.1 前驅(qū)體的制備50-54
• 3.1.1 pH值的影響50-52
• 3.1.2 滴定速度的影響52-53
• 3.1.3 溫度的影響53-54
• 3.2 前驅(qū)體的性能研究54-57
• 3.2.1 前驅(qū)體在煅燒過程中的晶相演化54-55
• 3.2.2 前驅(qū)體的紅外光譜分析55-56
• 3.2.3 前驅(qū)體的熱降解56-57
• 3.3 剛玉粉體形貌和團(tuán)聚的控制57-65
• 3.3.1 超聲處理對降低相變溫度的影響57-59
• 3.3.2 添加晶種對降低相變溫度和形貌的影響59-64
• 3.3.3 剛玉粉體的燒結(jié)性能64-65
• 3.4 制備傳統(tǒng)的莫來石多孔陶瓷65-73
• 3.4.1 以玉米粉為造孔劑制備傳統(tǒng)的莫來石多孔陶瓷66-69
• 3.4.2 結(jié)合發(fā)泡工藝制備傳統(tǒng)的莫來石多孔陶瓷69-73
• 3.5 本章小結(jié)73-75
• 第四章 六氟鋁銨的合成及其在不同環(huán)境中的熱分解產(chǎn)物研究75-114
• 4.1 六氟鋁銨的合成75-78
• 4.2 六氟鋁銨在無硅環(huán)境中的熱分解78-94
• 4.2.1 六氟鋁銨的TG-DSC分析78-79
• 4.2.2 六氟鋁銨在煅燒過程中產(chǎn)物形貌和晶相的演化及其形成機(jī)理研究79-84
• 4.2.3 氧化鋁晶須生長過程研究84-88
• 4.2.4 升溫速率對氧化鋁晶須形成的影響88-89
• 4.2.5 過渡氧化鋁晶須高溫轉(zhuǎn)化為剛玉晶須89-91
• 4.2.6 煅燒溫度和升溫速率對氧化鋁片形成的影響91-94
• 4.3 六氟鋁銨在含硅環(huán)境中的熱分解94-112
• 4.3.1 煅燒溫度對氣-固硅線石晶須形成的影響94-97
• 4.3.2 硅線石晶須形成過程的研究97-99
• 4.3.3 升溫速率對氣-固硅線石形成的影響99-104
• 4.3.4 氣-固硅線石晶須的形成機(jī)理研究104-107
• 4.3.5 六氟鋁銨在不同含硅環(huán)境中生成氣-固硅線石晶須的研究107-110
• 4.3.6 硅線石晶須熱處理轉(zhuǎn)化為莫來石晶須110-112
• 4.4 本章小結(jié)112-114
• 第五章 莫來石晶須骨架多孔陶瓷的制備114-137
• 5.1 制備莫來石晶須骨架結(jié)構(gòu)的多孔陶瓷114-120
• 5.1.1 六氟鋁銨添加量對多孔陶瓷體積密度的影響及晶相演化的研究114-116
• 5.1.2 升溫制度對多孔陶瓷骨架結(jié)構(gòu)和晶相組成影響的研究116-118
• 5.1.3 煅燒溫度對多孔陶瓷晶須骨架結(jié)構(gòu)演變以及力學(xué)性能和導(dǎo)熱性能的影響118-120
• 5.2 以玉米粉為造孔劑制備莫來石晶須骨架結(jié)構(gòu)的多孔陶瓷120-125
• 5.2.1 玉米粉添加量對多孔陶瓷體積密度的影響120-122
• 5.2.2 玉米粒度對多孔陶瓷體積密度的影響122-123
• 5.2.3 多孔陶瓷的形貌和結(jié)構(gòu)觀察123-125
• 5.3 結(jié)合發(fā)泡工藝制備莫來石晶須骨架結(jié)構(gòu)的多孔陶瓷125-129
• 5.4 莫來石晶須骨架的形成機(jī)理研究129-135
• 5.5 本章小結(jié)135-137
• 結(jié)論137-140
• 參考文獻(xiàn)140-153
• 攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果153-154
• 致謝154-155
• 附件155

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 梁邦兵,黃志良,張聯(lián)盟,劉羽,汪奇林;模板誘導(dǎo)/水熱法制備α-氧化鋁晶須及其表征[J];武漢化工學(xué)院學(xué)報(bào);2005年04期

2 付高峰;王晶;康健;;Influence of AlF_3 and hydrothermal conditions on morphologies of α-Al_2O_3[J];Transactions of Nonferrous Metals Society of China;2008年03期

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本文編號：946078