本文關(guān)鍵詞：金屬納米粒子表面等離子體光催化劑的制備、表征和光催化產(chǎn)氫性能研究

  更多相關(guān)文章： 光催化 表面等離子體 銅納米粒子 銀納米粒子 Ce/ATO H2

【摘要】：環(huán)境污染與能源危機(jī)是當(dāng)今人類所面臨的兩個(gè)重大問題。光催化技術(shù)作為一門新興的技術(shù),為人類解決環(huán)境污染與能源危機(jī)提供了新的途徑。經(jīng)過幾十年的發(fā)展,光催化技術(shù)在光降解有機(jī)污染物、光解水制氫、光催化還原二氧化碳等方面取得了令人矚目的成果。但在光催化劑材料中普遍存在光響應(yīng)范圍窄、光生電子-空穴對(duì)易復(fù)合等諸多問題導(dǎo)致的光催化效率較低,在很大程度上限制了光催化技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用。最近幾年,表面等離子體光催化劑逐漸發(fā)展起來,由于其能增強(qiáng)光的吸收,促進(jìn)光生電荷的分離,從而有利于光催化效率的提高,引起了人們的關(guān)注。這類表面等離子體光催化劑主要是貴金屬負(fù)載到半導(dǎo)體或其他載體上(活性炭,石墨烯,纖維等),但是單獨(dú)的金屬納米粒子表面等離子體共振光催化劑鮮有報(bào)道。此外,離子摻雜是半導(dǎo)體光催化劑改性的一個(gè)重要手段,即通過離子摻雜可以拓寬半導(dǎo)體的光譜吸收范圍,調(diào)節(jié)禁帶寬度,降低光生電荷復(fù)合的幾率,從而提高光催化效率。本文研究了金屬納米粒子的表面等離子體光催化產(chǎn)氫性能,以及通過離子摻雜調(diào)控半導(dǎo)體帶隙,改善其光催化性能,主要內(nèi)容如下:(1)采用多種方法合成了不同粒徑的銅納米粒子,對(duì)其光催化活性進(jìn)行測(cè)試。其中,原位合成的銅納米粒子在乳酸作為犧牲劑的條件下產(chǎn)氫效率達(dá)到35mmol?g-1?h-1。此外,這個(gè)原位合成的銅納米粒子光催化劑可以重復(fù)使用,在5個(gè)12h循環(huán)中光催化產(chǎn)氫活性沒有降低。另外,使用C60作為助催化劑,會(huì)使銅納米粒子的光催化活性大幅提高,在乳酸作為犧牲劑的條件下,產(chǎn)氫速率達(dá)到54.58mmol?g-1?h-1,是單獨(dú)銅納米粒子作為催化劑時(shí)產(chǎn)氫量的1.5倍。(2)建立了一個(gè)新型的光催化產(chǎn)氫體系,采用簡便的光致還原法成功的制備出了銀納米粒子。銀納米粒子作為一個(gè)新興的光催化劑展現(xiàn)出了良好的光催化產(chǎn)氫活性。在沒有任何半導(dǎo)體存在,三乙醇胺作為犧牲劑的條件下光催化產(chǎn)氫速率達(dá)到20mmol?g-1?h-1。通過設(shè)計(jì)PVP絕緣層包裹的銀納米粒子核/殼結(jié)構(gòu),驗(yàn)證了銀納米粒子的表面等離子體光催化機(jī)理。另外,使用C60作為助催化劑,使銀納米粒子的光催化活性大幅提高,最高產(chǎn)氫速率是單獨(dú)銀納米粒子作為催化劑時(shí)產(chǎn)氫量的2.6倍。(3)通過凝膠溶膠法合成了Ce,Sb共摻雜的SnO2(Ce/ATO)納米結(jié)構(gòu)的粒子,并對(duì)Ce摻雜ATO樣品進(jìn)行了X-粉末衍射(PXRD),場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(SEM),紫外-可見漫反射光譜(Uv-vis),熒光光譜(PL),X-射線光電子能譜(XPS)對(duì)Ce摻雜的ATO樣品進(jìn)行了結(jié)構(gòu)、形貌,光學(xué)性質(zhì)以及組成元素價(jià)態(tài)表征。在光催化產(chǎn)氫測(cè)試中Ce/ATO表現(xiàn)出了光催化產(chǎn)氫活性,其中4mol%Ce/ATO樣品的光催化活性最好,乳酸作為犧牲劑,在光照下產(chǎn)氫速率達(dá)到(8.5μmol?g-1?h-1)。研究表明Ce可以調(diào)節(jié)ATO的禁帶寬度,抑制光生電子-空穴對(duì)的再復(fù)合,從而提高光催化活性。
【關(guān)鍵詞】：光催化 表面等離子體 銅納米粒子 銀納米粒子 Ce/ATO H2
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ116.2;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-63
• 1.1 引言12-13
• 1.2 光催化的原理13-14
• 1.3 光催化的發(fā)展歷程14-15
• 1.4 光催化劑的分類15-39
• 1.4.1 半導(dǎo)體光催化劑15-24
• 1.4.2 表面等離子體光催化劑24-39
• 1.5 本文選題依據(jù)和主要內(nèi)容39-41
• 參考文獻(xiàn)41-63
• 第二章 金屬銅納米粒子的制備及其光催化產(chǎn)氫性能研究63-88
• 2.1 引言63-64
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分64-68
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品64-65
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備65-66
• 2.2.3 銅納米粒子的合成66-67
• 2.2.4 光催化活性測(cè)試67
• 2.2.5 數(shù)據(jù)表征67-68
• 2.3 結(jié)果與討論68-83
• 2.3.1 催化劑Cu的XRD分析68-69
• 2.3.2 催化劑Cu的SEM和TEM分析69-71
• 2.3.3 催化劑Cu納米粒子X-射線光電子能譜分析和紫外可見吸收分析71-73
• 2.3.4 光催化活性測(cè)試及其機(jī)理研究73-83
• 2.4 本章小結(jié)83-84
• 2.5 參考文獻(xiàn)84-88
• 第三章 C_(60)復(fù)合銅納米粒子光催化劑的制備與光催化產(chǎn)氫性能研究88-102
• 3.1 引言88
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分88-92
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)所用藥品，，規(guī)格，廠家88-90
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備90-91
• 3.2.3 樣品制備91
• 3.2.4 樣品表征91
• 3.2.5 光催化性能測(cè)試91-92
• 3.3 結(jié)果與討論92-98
• 3.3.1 XRD數(shù)據(jù)分析92-93
• 3.3.2 催化劑C_(60)-Cu納米粒子復(fù)合物的SEM和TEM分析93-95
• 3.3.3 催化劑C_(60)-CuNPs和CuNPs的吸收光譜分析95-96
• 3.3.4 C_(60)-CuNPs和CuNPs光催化產(chǎn)氫活性測(cè)試96-97
• 3.3.5 C_(60)促進(jìn)CuNPs光催化活性的機(jī)制97-98
• 3.4 本章小結(jié)98
• 3.5 參考文獻(xiàn)98-102
• 第四章 AgNPs的制備和作為光催化劑產(chǎn)氫研究102-122
• 4.1 引言102
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分102-105
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)所用藥品，規(guī)格，廠家102-104
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備104
• 4.2.3 銀納米粒子的合成104-105
• 4.2.4 數(shù)據(jù)表征105
• 4.3 結(jié)果與討論105-117
• 4.3.1 XRD數(shù)據(jù)分析105-106
• 4.3.2 EDS數(shù)據(jù)測(cè)試106-107
• 4.3.3 紫外-可見吸收光譜測(cè)試107-108
• 4.3.4 銀納米粒子的TEM表征108
• 4.3.5 X-射線光電子能譜（XPS）的測(cè)試108-109
• 4.3.6 光催化產(chǎn)氫活性測(cè)試及光催化機(jī)理研究109-112
• 4.3.7 光電響應(yīng)測(cè)試112-117
• 4.4 本章小結(jié)117-118
• 4.5 參考文獻(xiàn)118-122
• 第五章 C_(60)復(fù)合銀納米粒子光催化劑的制備與光催化產(chǎn)氫性能研究122-135
• 5.1 引言122
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分122-125
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器122-124
• 5.2.2 樣品的制備124-125
• 5.2.3 樣品表征125
• 5.2.4 光催化性能測(cè)試125
• 5.3 結(jié)果與討論125-132
• 5.3.1 XRD數(shù)據(jù)分析125-127
• 5.3.2 催化劑C_(60)-Ag納米粒子復(fù)合物的TEM分析127-128
• 5.3.3 催化劑C_(60)-AgNPs和AgNPs的紫外可見吸收分析128-129
• 5.3.4 C_(60)-AgNPs和AgNPs光催化產(chǎn)氫活性測(cè)試129-131
• 5.3.5 C_(60)促進(jìn)AgNPs光催化活性的機(jī)制131-132
• 5.4 本章小結(jié)132
• 5.5 參考文獻(xiàn)132-135
• 第六章 Ce, Sb共摻雜SnO_2的制備及光催化產(chǎn)氫性能研究135-158
• 6.1 引言135-136
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分136-139
• 6.2.1 實(shí)驗(yàn)所用藥品，規(guī)格，廠家136-137
• 6.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備137-138
• 6.2.3 催化劑的合成及表征138-139
• 6.3 結(jié)果與討論139-152
• 6.3.1 XRD表征139-140
• 6.3.2 ATO和Ce摻雜ATO樣品EDS表征140-141
• 6.3.3 ATO和Ce摻雜ATO樣品X射線光電子能譜表征141-145
• 6.3.4 Ce和Sb共摻雜ATO樣品形貌表征145-146
• 6.3.5 ATO和Ce摻雜ATO樣品的表面吸附測(cè)試146-147
• 6.3.6 ATO和Ce摻雜ATO樣品紫外可見光學(xué)測(cè)試147-150
• 6.3.7 光催化活性測(cè)試150-152
• 6.4 本章小結(jié)152-153
• 6.5 參考文獻(xiàn)153-158
• 總結(jié)與展望158-161
• 總結(jié)158-159
• 展望159
• 本文的創(chuàng)新點(diǎn)159-161
• 攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果161-162
• 致謝162-163
• 附件163

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 李冰;姚明光;李春杰;杜明潤;劉冰冰;;水溶性C_(60)納米顆粒的超聲輔助制備及發(fā)光性質(zhì)研究[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào);2014年05期

本文編號(hào)：860954