本文關鍵詞：金屬納米粒子表面等離子體光催化劑的制備、表征和光催化產(chǎn)氫性能研究

  更多相關文章： 光催化 表面等離子體 銅納米粒子 銀納米粒子 Ce/ATO H2

【摘要】：環(huán)境污染與能源危機是當今人類所面臨的兩個重大問題。光催化技術作為一門新興的技術,為人類解決環(huán)境污染與能源危機提供了新的途徑。經(jīng)過幾十年的發(fā)展,光催化技術在光降解有機污染物、光解水制氫、光催化還原二氧化碳等方面取得了令人矚目的成果。但在光催化劑材料中普遍存在光響應范圍窄、光生電子-空穴對易復合等諸多問題導致的光催化效率較低,在很大程度上限制了光催化技術的工業(yè)化應用。最近幾年,表面等離子體光催化劑逐漸發(fā)展起來,由于其能增強光的吸收,促進光生電荷的分離,從而有利于光催化效率的提高,引起了人們的關注。這類表面等離子體光催化劑主要是貴金屬負載到半導體或其他載體上(活性炭,石墨烯,纖維等),但是單獨的金屬納米粒子表面等離子體共振光催化劑鮮有報道。此外,離子摻雜是半導體光催化劑改性的一個重要手段,即通過離子摻雜可以拓寬半導體的光譜吸收范圍,調(diào)節(jié)禁帶寬度,降低光生電荷復合的幾率,從而提高光催化效率。本文研究了金屬納米粒子的表面等離子體光催化產(chǎn)氫性能,以及通過離子摻雜調(diào)控半導體帶隙,改善其光催化性能,主要內(nèi)容如下:(1)采用多種方法合成了不同粒徑的銅納米粒子,對其光催化活性進行測試。其中,原位合成的銅納米粒子在乳酸作為犧牲劑的條件下產(chǎn)氫效率達到35mmol?g-1?h-1。此外,這個原位合成的銅納米粒子光催化劑可以重復使用,在5個12h循環(huán)中光催化產(chǎn)氫活性沒有降低。另外,使用C60作為助催化劑,會使銅納米粒子的光催化活性大幅提高,在乳酸作為犧牲劑的條件下,產(chǎn)氫速率達到54.58mmol?g-1?h-1,是單獨銅納米粒子作為催化劑時產(chǎn)氫量的1.5倍。(2)建立了一個新型的光催化產(chǎn)氫體系,采用簡便的光致還原法成功的制備出了銀納米粒子。銀納米粒子作為一個新興的光催化劑展現(xiàn)出了良好的光催化產(chǎn)氫活性。在沒有任何半導體存在,三乙醇胺作為犧牲劑的條件下光催化產(chǎn)氫速率達到20mmol?g-1?h-1。通過設計PVP絕緣層包裹的銀納米粒子核/殼結構,驗證了銀納米粒子的表面等離子體光催化機理。另外,使用C60作為助催化劑,使銀納米粒子的光催化活性大幅提高,最高產(chǎn)氫速率是單獨銀納米粒子作為催化劑時產(chǎn)氫量的2.6倍。(3)通過凝膠溶膠法合成了Ce,Sb共摻雜的SnO2(Ce/ATO)納米結構的粒子,并對Ce摻雜ATO樣品進行了X-粉末衍射(PXRD),場發(fā)射掃描電鏡(SEM),紫外-可見漫反射光譜(Uv-vis),熒光光譜(PL),X-射線光電子能譜(XPS)對Ce摻雜的ATO樣品進行了結構、形貌,光學性質以及組成元素價態(tài)表征。在光催化產(chǎn)氫測試中Ce/ATO表現(xiàn)出了光催化產(chǎn)氫活性,其中4mol%Ce/ATO樣品的光催化活性最好,乳酸作為犧牲劑,在光照下產(chǎn)氫速率達到(8.5μmol?g-1?h-1)。研究表明Ce可以調(diào)節(jié)ATO的禁帶寬度,抑制光生電子-空穴對的再復合,從而提高光催化活性。
【關鍵詞】：光催化 表面等離子體 銅納米粒子 銀納米粒子 Ce/ATO H2
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TQ116.2;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-63
• 1.1 引言12-13
• 1.2 光催化的原理13-14
• 1.3 光催化的發(fā)展歷程14-15
• 1.4 光催化劑的分類15-39
• 1.4.1 半導體光催化劑15-24
• 1.4.2 表面等離子體光催化劑24-39
• 1.5 本文選題依據(jù)和主要內(nèi)容39-41
• 參考文獻41-63
• 第二章 金屬銅納米粒子的制備及其光催化產(chǎn)氫性能研究63-88
• 2.1 引言63-64
• 2.2 實驗部分64-68
• 2.2.1 實驗藥品64-65
• 2.2.2 實驗儀器設備65-66
• 2.2.3 銅納米粒子的合成66-67
• 2.2.4 光催化活性測試67
• 2.2.5 數(shù)據(jù)表征67-68
• 2.3 結果與討論68-83
• 2.3.1 催化劑Cu的XRD分析68-69
• 2.3.2 催化劑Cu的SEM和TEM分析69-71
• 2.3.3 催化劑Cu納米粒子X-射線光電子能譜分析和紫外可見吸收分析71-73
• 2.3.4 光催化活性測試及其機理研究73-83
• 2.4 本章小結83-84
• 2.5 參考文獻84-88
• 第三章 C_(60)復合銅納米粒子光催化劑的制備與光催化產(chǎn)氫性能研究88-102
• 3.1 引言88
• 3.2 實驗部分88-92
• 3.2.1 實驗所用藥品，，規(guī)格，廠家88-90
• 3.2.2 實驗儀器設備90-91
• 3.2.3 樣品制備91
• 3.2.4 樣品表征91
• 3.2.5 光催化性能測試91-92
• 3.3 結果與討論92-98
• 3.3.1 XRD數(shù)據(jù)分析92-93
• 3.3.2 催化劑C_(60)-Cu納米粒子復合物的SEM和TEM分析93-95
• 3.3.3 催化劑C_(60)-CuNPs和CuNPs的吸收光譜分析95-96
• 3.3.4 C_(60)-CuNPs和CuNPs光催化產(chǎn)氫活性測試96-97
• 3.3.5 C_(60)促進CuNPs光催化活性的機制97-98
• 3.4 本章小結98
• 3.5 參考文獻98-102
• 第四章 AgNPs的制備和作為光催化劑產(chǎn)氫研究102-122
• 4.1 引言102
• 4.2 實驗部分102-105
• 4.2.1 實驗所用藥品，規(guī)格，廠家102-104
• 4.2.2 實驗儀器設備104
• 4.2.3 銀納米粒子的合成104-105
• 4.2.4 數(shù)據(jù)表征105
• 4.3 結果與討論105-117
• 4.3.1 XRD數(shù)據(jù)分析105-106
• 4.3.2 EDS數(shù)據(jù)測試106-107
• 4.3.3 紫外-可見吸收光譜測試107-108
• 4.3.4 銀納米粒子的TEM表征108
• 4.3.5 X-射線光電子能譜（XPS）的測試108-109
• 4.3.6 光催化產(chǎn)氫活性測試及光催化機理研究109-112
• 4.3.7 光電響應測試112-117
• 4.4 本章小結117-118
• 4.5 參考文獻118-122
• 第五章 C_(60)復合銀納米粒子光催化劑的制備與光催化產(chǎn)氫性能研究122-135
• 5.1 引言122
• 5.2 實驗部分122-125
• 5.2.1 實驗藥品和儀器122-124
• 5.2.2 樣品的制備124-125
• 5.2.3 樣品表征125
• 5.2.4 光催化性能測試125
• 5.3 結果與討論125-132
• 5.3.1 XRD數(shù)據(jù)分析125-127
• 5.3.2 催化劑C_(60)-Ag納米粒子復合物的TEM分析127-128
• 5.3.3 催化劑C_(60)-AgNPs和AgNPs的紫外可見吸收分析128-129
• 5.3.4 C_(60)-AgNPs和AgNPs光催化產(chǎn)氫活性測試129-131
• 5.3.5 C_(60)促進AgNPs光催化活性的機制131-132
• 5.4 本章小結132
• 5.5 參考文獻132-135
• 第六章 Ce, Sb共摻雜SnO_2的制備及光催化產(chǎn)氫性能研究135-158
• 6.1 引言135-136
• 6.2 實驗部分136-139
• 6.2.1 實驗所用藥品，規(guī)格，廠家136-137
• 6.2.2 實驗儀器設備137-138
• 6.2.3 催化劑的合成及表征138-139
• 6.3 結果與討論139-152
• 6.3.1 XRD表征139-140
• 6.3.2 ATO和Ce摻雜ATO樣品EDS表征140-141
• 6.3.3 ATO和Ce摻雜ATO樣品X射線光電子能譜表征141-145
• 6.3.4 Ce和Sb共摻雜ATO樣品形貌表征145-146
• 6.3.5 ATO和Ce摻雜ATO樣品的表面吸附測試146-147
• 6.3.6 ATO和Ce摻雜ATO樣品紫外可見光學測試147-150
• 6.3.7 光催化活性測試150-152
• 6.4 本章小結152-153
• 6.5 參考文獻153-158
• 總結與展望158-161
• 總結158-159
• 展望159
• 本文的創(chuàng)新點159-161
• 攻讀博士學位期間取得的研究成果161-162
• 致謝162-163
• 附件163

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 李冰;姚明光;李春杰;杜明潤;劉冰冰;;水溶性C_(60)納米顆粒的超聲輔助制備及發(fā)光性質研究[J];高等學�；瘜W學報;2014年05期

本文編號：860954