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硅納米線表面外延生長銀納米顆粒的研究及應用

發(fā)布時間:2017-08-31 11:01

  本文關(guān)鍵詞:硅納米線表面外延生長銀納米顆粒的研究及應用


  更多相關(guān)文章: 硅納米線 銀納米顆粒 退火 表面遷移 外延生長 等離子共振 抗反射 表面增強拉曼散射


【摘要】:由于具有優(yōu)越的光學、電學等性能,硅納米線已成為納米材料研究領(lǐng)域中的熱點。已在光電器件,太陽能電池,鋰離子電池,也包括生物和化學傳感器等領(lǐng)域中得到應用。為了提升硅納米線器件的性能,或者拓展硅納米線的應用領(lǐng)域,硅納米線還往往與其它材料進行復合。由于銀納米顆粒具有低成本,易制備,導電性好,等離子散射效應等優(yōu)點,因此硅納米線與銀納米顆粒的復合已得到廣泛的研究和應用,如鋰離子電池,等離子太陽能電池,光電化學電池等領(lǐng)域。無電化學沉積、熱蒸發(fā)法、電子束蒸發(fā)法、溶膠-凝膠法是常用的制備銀納米顆粒/硅納米線陣列復合結(jié)構(gòu)的方法。但這些方法并不完善,存在銀納米顆粒分布不均勻,密度低,或制備流程較復雜等問題。本文提出一種全新的簡便的制備銀納米顆粒/硅納米線陣列復合結(jié)構(gòu)的方法。只需將以銀顆粒作為催化劑經(jīng)金屬輔助化學刻蝕法制備的硅納米線陣列在空氣氣氛中進行退火,便可得到銀納米顆粒/硅納米線陣列的復合結(jié)構(gòu)。本方法是一種全新的制備銀/硅復合結(jié)構(gòu)的方式,因此著重研究了該復合結(jié)構(gòu)的形成機理及其光學和分子探測的性能,取得了以下創(chuàng)新性的研究成果:(1)使用空氣氣氛退火法實現(xiàn)了銀納米顆粒在硅納米線表面的外延生長。銀在硅納米線表面的成核通過AgmO分解或AgmO與Si的反應來實現(xiàn),具體哪個過程取決于退火溫度。伴隨著銀納米顆粒的形成,在銀納米顆粒外層同時形成了一層很薄的SiO2層,隨著退火溫度的提升,層的厚度也會增加。研究發(fā)現(xiàn)在500到600℃的溫度窗口內(nèi)可以很容易的實現(xiàn)高密度(~3700 μm-2)的均勻銀納米顆粒在硅線表面的外延生長。這種空氣氣氛外延生長法為理想的金屬接觸、肖特基勢壘的設(shè)計,和研究銀/硅體系的電學、磁學、光學特性提供了便利。(2)硅納米線表面粗糙度會影響銀的外延成核及生長。隨著刻蝕溫度的上升,硅納米線表面會越來越粗糙,最終導致銀納米顆粒密度的下降。外延生長的銀納米顆粒密度會從3750 μ m-2(初始硅線刻蝕溫度為20℃)下降到231 μm-2(初始硅線刻蝕溫度為50℃)。更加深入地探討了空氣氣氛退火法在硅線表面外延生長銀納米顆粒的過程及機理。(3)研究不同尺寸的銀催化劑顆粒催化刻蝕的硅線上銀納米顆粒外延生長現(xiàn)象及機理。通?涛g得到的短硅納米線分成兩段,上半段比較粗糙,而下半段相對平整。在上半段外延生長的銀納米顆粒比較稀疏,而在下半段比較密集。兩者之間有一條明顯的界線,并且這條界線隨著銀催化劑顆粒平均尺寸的增大而下降。在此基礎(chǔ)上提出了刻蝕初期的硅線形成機理。另外,通過控制實驗條件在硅片上也可以實現(xiàn)高密度(1000 μm-2)分布均勻的銀納米顆粒的直接生長。(4)將外延生長銀納米顆粒的硅線陣列作為三維表面增強拉曼散射(3D-SERS)襯底。伴隨著銀納米顆粒的形成,在銀納米顆粒外層同時形成了一層很薄的SiO2層。這層SiO2可以防止銀納米顆粒聚集,從而在存儲過程中有效地提高了SERS襯底的熱穩(wěn)定性并延長了它們的保存期限。在分析SERS性能之前,這層Si02層可以輕易快速地被移除,并不影響SERS性能。另外,由于它們具有高的均勻性和可重復性,可提高SERS襯底的使用率,更有利于它們的應用。(5)外延生長銀納米顆粒的硅線陣列在寬頻光譜范圍內(nèi)(300-2500 nm)可以實現(xiàn)優(yōu)良的反射抑制。特別在620-1950 nm光譜范圍內(nèi),這種結(jié)構(gòu)的反射系數(shù)能保持在0.3%以下。另外還表明該復合結(jié)構(gòu)中的SiO2層對光反射抑制起著決定性的作用。經(jīng)過以上一系列系統(tǒng)的研究,我們對銀在硅納米線表面的外延生長機理、及該復合結(jié)構(gòu)的光學和分子探測性能都有了深入地理解。今后,我們可以進一步研究該復合結(jié)構(gòu)在其他領(lǐng)域的應用。
【關(guān)鍵詞】:硅納米線 銀納米顆粒 退火 表面遷移 外延生長 等離子共振 抗反射 表面增強拉曼散射
【學位授予單位】:浙江大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:TB383.1
【目錄】:
  • 摘要5-7
  • Abstract7-13
  • 第一章 緒論13-43
  • 1.1 金屬輔助化學刻蝕法的基本原理14-16
  • 1.2 金屬輔助化學刻蝕法的可控性16-26
  • 1.2.1 刻蝕時間和溫度16-17
  • 1.2.2 氧化劑的種類和濃度17-20
  • 1.2.3 硅片摻雜濃度與類型20-22
  • 1.2.4 模板法22-26
  • 1.3 硅納米線的物理特性26-32
  • 1.3.1 光吸收特性26-28
  • 1.3.2 光致發(fā)光(PL)特性28-30
  • 1.3.3 電學特性30-32
  • 1.4 硅納米線與銀納米顆粒的復合32-40
  • 1.4.1 太陽能電池33-35
  • 1.4.2 SERS襯底35-39
  • 1.4.3 光電化學電池39-40
  • 1.5 本文主要研究內(nèi)容和創(chuàng)新點40-43
  • 第二章 硅納米線表面銀納米顆粒的外延生長43-55
  • 摘要43
  • 2.1 引言43-44
  • 2.2 實驗流程44-45
  • 2.3 硅線表面外延生長的銀納米顆粒的形貌和晶體結(jié)構(gòu)45-46
  • 2.4 退火溫度對硅線表面外延生長銀納米顆粒的影響46-51
  • 2.5 硅線表面外延生長銀納米顆粒的機理51-54
  • 2.5.1 氧氣引起的銀表面遷移51
  • 2.5.2 Ag團簇在硅納米線表面的成核51-52
  • 2.5.3 銀團簇繼續(xù)生長為銀納米顆粒52-54
  • 2.6 本章小結(jié)54-55
  • 第三章 硅納米線表面粗糙度對銀納米顆粒外延生長的影響55-61
  • 摘要55
  • 3.1 引言55
  • 3.2 實驗流程55-56
  • 3.3 退火后硅納米線的形貌56-59
  • 3.4 本章小結(jié)59-61
  • 第四章 短硅納米線及硅片表面銀納米顆粒的外延生長61-71
  • 摘要61
  • 4.1 引言61
  • 4.2 實驗流程61-62
  • 4.3 退火后的硅線形貌62-65
  • 4.4 最初刻蝕階段的可能機理65-66
  • 4.5 硅片表面銀納米顆粒的外延生長66-70
  • 4.6 本章小結(jié)70-71
  • 第五章 三維表面增強拉曼散射襯底71-83
  • 摘要71
  • 5.1 引言71-72
  • 5.2 實驗流程72-73
  • 5.2.1 硅納米線的制備72
  • 5.2.2 3D-SERS襯底的制作和準備72-73
  • 5.3 SERS襯底的形貌73-75
  • 5.4 銀納米顆粒外SiO_2層厚度對拉曼信號強度的影響75-77
  • 5.5 退火時間對襯底拉曼信號強度的影響77-78
  • 5.6 3D-SERS襯底的穩(wěn)定性78-81
  • 5.7 3D-SERS襯底的均勻度和可重復性81-82
  • 5.8 本章小結(jié)82-83
  • 第六章 增強型寬頻光抗反射SiO_2@AgNPs@p-SiNMs復合結(jié)構(gòu)83-93
  • 摘要83
  • 6.1 引言83-84
  • 6.2 實驗流程84
  • 6.3 SiO_2@AgNPs@p-SiNWs復合結(jié)構(gòu)的形貌84-86
  • 6.4 SiO_2@AgNPs@p-SiNWs復合結(jié)構(gòu)反射率隨退火時間的變化86-87
  • 6.5 復合結(jié)構(gòu)各部分對光抗反射特性的貢獻87-90
  • 6.6 散射截面的計算90
  • 6.7 硅納米線的長度對光反射性能的影響90-91
  • 6.8 本章小結(jié)91-93
  • 第七章 總結(jié)93-95
  • 參考文獻95-107
  • 致謝107-109
  • 個人簡歷109-111
  • 攻讀學位期間發(fā)表的論文111-112

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本文編號:765185


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