發(fā)布時(shí)間：2017-08-31 05:35

  本文關(guān)鍵詞：滇池沉積物中多氯聯(lián)苯、多環(huán)芳烴及重金屬的污染特征研究

  更多相關(guān)文章： 多環(huán)芳烴 多氯聯(lián)苯 重金屬 沉積物 污染特征 滇池

【摘要】：多氯聯(lián)苯(PCBs)、多環(huán)芳烴(PAHs)和有毒重金屬在環(huán)境中具有長(zhǎng)期殘留、生物蓄積和高毒性等特性,被認(rèn)為是21世紀(jì)影響人類(lèi)生存與健康的重要環(huán)境問(wèn)題,已成為當(dāng)今環(huán)境科學(xué)研究的熱點(diǎn)之一。同時(shí),疏水親脂的特性使得它們?cè)谂湃胨h(huán)境后,容易被吸附在懸浮顆粒物中,并隨著沉降作用進(jìn)入水體沉積物。因此,這些物質(zhì)沉積物中的含量往往比水相中高幾個(gè)數(shù)量級(jí),沉積物被認(rèn)為是水環(huán)境中該類(lèi)污染物污染程度的“指示劑”,能較客觀地反映其在水體中的污染狀況。所以,及時(shí)掌握沉積物中PCBs、PAHs和有毒重金屬等污染物的污染特征具有十分重要的意義。然而,因沉積物環(huán)境介質(zhì)成分復(fù)雜,使得其中PCBs、PAHs的準(zhǔn)確定性定量分析成為了研究的難點(diǎn),我國(guó)至今還沒(méi)有建立相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)分析方法。滇池作為我國(guó)水污染重點(diǎn)治理的淺水型高原湖泊,其氮磷富營(yíng)養(yǎng)化問(wèn)題一直是研究和關(guān)注的重點(diǎn),而有關(guān)滇池沉積物中PCBs、PAHs和有毒重金屬等持久性污染物的研究,所涉及的指標(biāo)、研究區(qū)域和深度都非常有限,難以全面反映這些污染物在滇池的整體污染情況,對(duì)其污染防治指導(dǎo)性不強(qiáng)。鑒于此,本文以滇池沉積物為研究對(duì)象,建立了同時(shí)測(cè)定沉積物中PCBs和PAHs的分析方法；在滇池及其主要河口分別采集了23個(gè)和18個(gè)表層沉積物樣品,并在滇池外海采集了8根柱狀沉積物樣品,運(yùn)用所建立的分析方法對(duì)其中28種PCBs和16種PAHs的含量進(jìn)行測(cè)定,利用原子熒光光度計(jì)和石墨爐原子吸收光譜儀對(duì)表層沉積樣品中7種重金屬的含量進(jìn)行測(cè)定；對(duì)滇池沉積物中這三類(lèi)污染物的污染水平、分布特征、環(huán)境來(lái)源、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和污染歷史等方面進(jìn)行了深入的研究,旨在確定主要污染物和重點(diǎn)污染控制區(qū),為滇池該類(lèi)污染物的污染治理提供科學(xué)依據(jù)。(1)對(duì)沉積物樣品萃取、凈化及儀器分析等條件進(jìn)行了優(yōu)化,建立了加速溶劑萃取-固相萃取凈化-氣相色譜/三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)分析方法(ASE-SPE-GC-QqQ-MS/MS)。該方法PCBs和PAHs的檢出限分別為0.001～0.08 ng/g和0.07～0.45 ng/g,定量限分別為0.003～0.25 ng/g和0.24～1.67 ng/g,樣品加標(biāo)回收率分別為95.9-125.6%和70.6-121.8%,方法相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為0.8%-5.4%和1.7%-11.4%,可同時(shí)萃取、凈化、分析測(cè)定沉積物中28種PCBs和16種PAHs。(2)滇池湖區(qū)和河口表層沉積物中∑PCBs的含量分別為160-78213 ng kg-1 d.w.(均值：5487 ng kg-1 d.w.)和266-68183 ng kg-1 d.w.(均值為11012 ng kg-1 d.w.)�？傮w而言,草海及其河口表層沉積物中∑PCBs的含量明顯高于外海及其河口,外海北部區(qū)域的含量明顯高于其南部和中部區(qū)域；PCBs主要通過(guò)入湖河流的夾帶沖刷進(jìn)入滇池,河流的分布及其流經(jīng)區(qū)域?qū)Φ岢爻练e物中PCBs的含量及其分布產(chǎn)生較大的影響；TOC不是影響PCBs含量分布的主要因素。柱狀沉積物EPCBs的含量為N.D.-8488 ng kg-1 d.w.,表層的含量最高,隨著深度的增加逐漸降低。總體而言,0-30cm區(qū)間PCBs的含量較高,60cm以下基本不能檢出；受入湖河流污染物排入的影響,C1柱狀沉積樣品∑PCBs含量變化幅度和平均值明顯大于其他樣品,其余樣品比較接近；類(lèi)似于表層沉積物,柱狀沉積物中PCBs的污染狀況也是北部南部中部。沉積物中的PCBs以中、低氯代為主,3-6氯代PCBs占∑PCBs的比例分別為4.9%-97.9%和85.60%-91.43%,PCBs主要來(lái)自低、中氯Aroclor工業(yè)產(chǎn)品混合物。表層沉積物中12種類(lèi)二VA英類(lèi)PCBs的含量為ND-15958 ng kg-1 d.w(均值1013 ng kg-1 1d.w.),其中,草海和外海北部的含量較高,可能會(huì)對(duì)生物的生長(zhǎng)發(fā)育造成一定的負(fù)面影響；同時(shí)草海北部區(qū)域TEQ含量(R1:26.57 ngTEQ kg-1 d.w.; S1:18.38 ngTEQ kg-1 d.w.)也較高,該區(qū)域受PCBs的潛在毒性影響較大,而大部分區(qū)域受PCBs潛在毒性影響較小；柱狀沉積物PCBs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較小。(3)滇池草海和外海表層沉積物中∑PAHs的含量分別為1492-11070 ng g-1d.w.(均值4748ng g-1 d.w.)和210-2506 ng g-1 d.w(均值1062 ng g-1 d.w.);草海北部的含量明顯高于草海中部和南部；草海明顯高于外海；外海北部區(qū)域高于外海中部和南部區(qū)域。河口表層沉積物中,老運(yùn)糧河河口R1的∑PAHs含量最高(12271 ng g-1d.w.),白魚(yú)河河口R13的含量最低(230 ngg-1d.w.)；草海和外海入湖河口的平均含量分別為5468和2243 ng g-1 d.w.,草海河口的平均含量明顯高于外海河口；河流是滇池PAHs的主要匯入途徑,河流的分布及其流經(jīng)區(qū)域?qū)AHs含量分布產(chǎn)生較大的影響。PAHs和TOC的相關(guān)性分析結(jié)果表明,TOC對(duì)LPAHs在滇池湖體表層沉積物中的分布、遷移和歸宿有著非常重要的作用,而對(duì)HPAHs的影響則較小。8根柱狀沉積物中EPAHs的含量為：38-2506 ng g-1 d.w.;表層PAHs的含量最高,隨深度增加呈明顯的下降趨勢(shì)；總體而言,滇池柱狀沉積物PAHs的污染程度為北部南部中部；與其他地區(qū)比較,滇池外海柱狀沉積物中∑PAHs的含量處于中等污染程度。HPAHs為滇池沉積物PAHs的主要組成部分,PAHs主要來(lái)源于草、木材、煤炭等生物質(zhì)的燃燒,這一結(jié)果基本符合滇池周邊區(qū)域社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展?fàn)顩r。草海北部及其河口區(qū)域S1、R1、R3和外海入湖河口R8和R9∑PAHs的含量介于ERL和ERM之間,表明在一定的條件下,這些區(qū)域可能會(huì)產(chǎn)生生物毒性效應(yīng)；其他區(qū)域低于ERL值,產(chǎn)生生物毒性效應(yīng)的可能性較小。草海北部(S1)、草海主要入湖河口(R1、R2、R3)和外海河口(R11)TEQcare值大于400 ngTEQ g-1 d.w.,環(huán)境潛在生態(tài)危害較大,而大部分區(qū)域潛在生態(tài)危害相對(duì)較�。籨BanA、BaP、BbF和BaA產(chǎn)生的生態(tài)危害較大,應(yīng)作為PAHs污染控制的重點(diǎn)。外海柱狀沉積物的潛在生態(tài)危害較小。(4)對(duì)滇池及其河口表層沉積物中7種重金屬(As、Pb、Cd、Cr、Cu、Zn和Hg)的含量進(jìn)行分析,并采用地質(zhì)累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法評(píng)價(jià)其污染程度和生態(tài)危害。結(jié)果表明,滇池草海北部重金屬的含量最高,草海湖區(qū)及其入湖河口重金屬的污染強(qiáng)度明顯高于外海湖區(qū)及其入湖河口；以“全國(guó)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)”為依據(jù),As和Cd是沉積物中主要的超標(biāo)污染物。地質(zhì)累積指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果表明,草海及其河口沉積物中Cd達(dá)到了“嚴(yán)重”污染程度,是主要重金屬污染物,其他金屬總體處于“中度”以下污染程度；外海及其河口所有金屬基本處于“清潔”到“偏中度”污染程度。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明,草海湖區(qū)及其入湖河口沉積物總體上達(dá)到了“很強(qiáng)”的潛在生態(tài)危害程度,而外海及其河口大部分區(qū)域總體屬于“低度”危害程度。Cd是最主要的潛在生態(tài)危害重金屬污染物,其次是Hg、As、Pb和Cu,而Zn和Cr對(duì)潛在生態(tài)危害指數(shù)的貢獻(xiàn)率很小,在整個(gè)研究區(qū)域產(chǎn)生的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)均為“輕微”。相關(guān)性和主成分分析結(jié)果表明,滇池沉積物中Cu、Pb、Zn、Cd、Hg和As可能有相似的污染來(lái)源。
【關(guān)鍵詞】：多環(huán)芳烴 多氯聯(lián)苯 重金屬 沉積物 污染特征 滇池
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：X524
【目錄】：

• 摘要6-9
• ABSTRACT9-17
• 第一章 緒論17-21
• 1.1 研究背景、目的及意義17-19
• 1.2 研究?jī)?nèi)容19
• 1.3 課題來(lái)源19-21
• 第二章 文獻(xiàn)綜述21-43
• 2.1 多氯聯(lián)苯概述21-26
• 2.1.1 多氯聯(lián)苯的結(jié)構(gòu)與理化性質(zhì)21-23
• 2.1.2 環(huán)境中多氯聯(lián)苯的來(lái)源、遷移轉(zhuǎn)化23
• 2.1.3 環(huán)境中多氯聯(lián)苯的毒性23-24
• 2.1.4 沉積物中多氯聯(lián)苯的污染現(xiàn)狀研究進(jìn)展24-26
• 2.2 多環(huán)芳烴概述26-34
• 2.2.1 多環(huán)芳烴的結(jié)構(gòu)與理化性質(zhì)26-29
• 2.2.2 環(huán)境中多環(huán)芳烴的來(lái)源29-30
• 2.2.3 環(huán)境中多環(huán)芳烴的遷移和轉(zhuǎn)化30
• 2.2.4 環(huán)境中多環(huán)芳烴的危害特性30-31
• 2.2.5 沉積物中多環(huán)芳烴的研究現(xiàn)狀31-34
• 2.3 沉積物樣品中多氯聯(lián)苯和多環(huán)芳烴的分析方法34-39
• 2.3.1 樣品預(yù)處理方法研究進(jìn)展35-38
• 2.3.2 多環(huán)芳烴和多氯聯(lián)苯的檢測(cè)分析38-39
• 2.4 重金屬概述39-43
• 2.4.1 重金屬的性質(zhì)39-40
• 2.4.2 重金屬的來(lái)源40
• 2.4.3 重金屬的生態(tài)毒性40-41
• 2.4.4 沉積物中重金屬的研究現(xiàn)狀41-43
• 第三章 多氯聯(lián)苯和多環(huán)芳烴分析方法的建立43-53
• 3.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備、材料及試劑43-45
• 3.1.1 標(biāo)準(zhǔn)品43
• 3.1.2 試劑43
• 3.1.3 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及材料43-44
• 3.1.4 實(shí)驗(yàn)前準(zhǔn)備工作44-45
• 3.2 實(shí)驗(yàn)方法45-46
• 3.2.1 樣品采集、保存45
• 3.2.2 樣品前處理45-46
• 3.2.3 樣品分析46
• 3.3 結(jié)果與討論46-51
• 3.3.1 萃取條件優(yōu)化46
• 3.3.2 凈化條件優(yōu)化46-48
• 3.3.3 GC-QqQ-MS/MS分析條件優(yōu)化48-51
• 3.4 方法學(xué)驗(yàn)證51-52
• 3.5 小結(jié)52-53
• 第四章 研究區(qū)域及實(shí)驗(yàn)部分53-59
• 4.1 滇池基本概況53-54
• 4.1.1 湖泊結(jié)構(gòu)53
• 4.1.2 水體功能53
• 4.1.3 河流水系53
• 4.1.4 水環(huán)境質(zhì)量53-54
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分54-59
• 4.2.1 樣品的采集與保存54-56
• 4.2.2 PCBs、PAHs分析方法56-57
• 4.2.3 重金屬實(shí)驗(yàn)部分57-58
• 4.2.4 數(shù)據(jù)處理58-59
• 第五章 滇池沉積物中多氯聯(lián)苯污染特征研究59-77
• 5.1 滇池及其河口表層沉積物中多氯聯(lián)苯的污染特征59-68
• 5.1.1 多氯聯(lián)苯的含量分布59-61
• 5.1.2 總有機(jī)碳對(duì)沉積物中多氯聯(lián)苯含量分布的影響61-62
• 5.1.3 多氯聯(lián)苯的組成特征62-63
• 5.1.4 多氯聯(lián)苯的來(lái)源解析63-66
• 5.1.5 多氯聯(lián)苯的污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)66-68
• 5.2 滇池柱狀沉積物中多氯聯(lián)苯的污染特征68-76
• 5.2.1 多氯聯(lián)苯的含量水平68-69
• 5.2.2 多氯聯(lián)苯垂直分布特征69-71
• 5.2.3 多氯聯(lián)苯組成分布特征71-73
• 5.2.4 多氯聯(lián)苯來(lái)源解析73-74
• 5.2.5 多氯聯(lián)苯污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)74-76
• 5.3 小結(jié)76-77
• 第六章 滇池沉積物中多環(huán)芳烴污染特征研究77-100
• 6.1 滇池及其河口表層沉積物中多環(huán)芳烴的污染特征77-91
• 6.1.1 多環(huán)芳烴的含量及分布77-82
• 6.1.2 與其他地區(qū)沉積物中多環(huán)芳烴含量水平的比較分析82
• 6.1.3 總有機(jī)碳(TOC)對(duì)沉積物中PAHs含量分布的影響82-84
• 6.1.4 PAHs的組成特征84-85
• 6.1.5 PAHs的源解析85-87
• 6.1.6 PAHs的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)87-91
• 6.2 滇池柱狀沉積物中PAHs的污染特征研究91-98
• 6.2.1 PAHs的含量分布91
• 6.2.2 PAHs的垂直分布特征91-94
• 6.2.3 PAHs的組成特征及來(lái)源解析94-97
• 6.2.4 多環(huán)芳烴污染的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)97-98
• 6.3 小結(jié)98-100
• 第七章 滇池沉積物中重金屬污染特征研究100-121
• 7.1 滇池湖區(qū)及其河口表層沉積物中重金屬的污染特征100-103
• 7.1.1 重金屬的含量100-103
• 7.2 地質(zhì)累積指數(shù)評(píng)價(jià)103-109
• 7.2.1 評(píng)價(jià)方法103-104
• 7.2.2 評(píng)價(jià)結(jié)果104-109
• 7.3 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)109-117
• 7.3.1 評(píng)價(jià)方法109-110
• 7.3.2 評(píng)價(jià)結(jié)果110-117
• 7.4 重金屬元素的相關(guān)性和主成分分析117-120
• 7.4.1 重金屬元素的相關(guān)性117-118
• 7.4.2 重金屬元素的主成分分析118-120
• 7.5 小結(jié)120-121
• 第八章 結(jié)論與展望121-125
• 8.1 結(jié)論121-123
• 8.1.1 沉積物中多氯聯(lián)苯和多環(huán)芳烴的分析方法121
• 8.1.2 多氯聯(lián)苯121-122
• 8.1.3 多環(huán)芳烴122
• 8.1.4 重金屬122-123
• 8.1.5 多氯聯(lián)苯、多環(huán)芳烴和重金屬的污染共性123
• 8.2 創(chuàng)新點(diǎn)123
• 8.3 展望123-125
• 致謝125-126
• 參考文獻(xiàn)126-139
• 附錄A 攻讀博士期間科研成果139-140

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

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本文編號(hào)：763754