本文關(guān)鍵詞：離子液體氣液體系流動及傳質(zhì)規(guī)律研究

  更多相關(guān)文章： 離子液體 氣液體系 氣泡行為 傳質(zhì)系數(shù) 吸收度

【摘要】：離子液體作為一種新型的介質(zhì),具有飽和蒸汽壓低、結(jié)構(gòu)性能可調(diào)、氣體溶解度高等優(yōu)點,在氣體分離領(lǐng)域顯示出良好的應(yīng)用前景。盡管離子液體用于氣體分離過程的研究一直是近年來的熱點,但其真正工業(yè)化應(yīng)用的例子卻很少。其中一個重要原因是針對離子液體氣液體系的流動及傳質(zhì)規(guī)律研究幾乎空白,缺乏上程數(shù)據(jù)的支撐,成為制約離子液體工業(yè)化應(yīng)用的瓶頸之一。離子液體由陰陽離子構(gòu)成,具有與分子溶劑不同的內(nèi)部環(huán)境,現(xiàn)有傳統(tǒng)分子溶劑的流體動力學模型不能很好的適用于離子液體體系。如何建立適合離子液體體系的流動和傳質(zhì)模型是離子液體工業(yè)化應(yīng)用的難點�；谝陨媳尘�,本論文開展了離子液體體系單氣泡、多氣泡行為研究,進一步研究了離子液體體系傳質(zhì)規(guī)律,并結(jié)合熱力學和動力學,提出了“吸收度”溶劑篩選方法。主要研究內(nèi)容及創(chuàng)新性成果如下：(1)開展了離子液體氣液體系單氣泡行為研究。利用高速攝像系統(tǒng)考察了水含量、氣速、液相溫度和孔口直徑等因素對單氣泡行為的影響規(guī)律。發(fā)現(xiàn)微量水對氣泡行為有很大的影響。與表面張力相比,離子液體體系的氣泡行為受粘度的影響更大。隨著體系水含量的增大,離子液體粘度急劇降低,氣泡速度增大,氣泡變形加劇,氣泡直徑減小。針對傳統(tǒng)模型對離子液體體系的氣泡速度和氣泡直徑預測偏差較大的不足,基于無因次分析的方法,提出了預測離子液體體系氣泡速度和氣泡直徑的新關(guān)聯(lián)式,相對偏差分別在±10%和±7%以內(nèi)。(2)開展了離子液體氣液體系多氣泡行為研究�？疾炝吮碛^氣速、液相溫度和軸向位置等因素對氣泡平均直徑、氣含率和氣液相界面積的影響規(guī)律。發(fā)現(xiàn)氣速增加會促進氣泡聚并,使得大氣泡所占比例增大。塔底的氣泡較為均一,其平均直徑小于塔中部的氣泡；塔中部的氣泡聚并破碎已達到動態(tài)平衡,所以塔中上部的氣泡平均直徑較為接近。氣液相界面積主要受氣速和體系溫度的影響,升高溫度或增加氣速均有利于獲得較大的氣液相界面積。針對目前預測多氣泡平均直徑模型只針對分子型溶劑的不足,提出了預測離子液體體系多氣泡平均直徑的新關(guān)聯(lián)式,相對偏差在±6%以內(nèi)。(3)開展了離子液體體系吸收CO2傳質(zhì)過程研究�；趥髻|(zhì)基本模型,結(jié)合離子液體的特殊性質(zhì),建立了計算離子液體體系液相傳質(zhì)系數(shù)的方法。考察了溫度、轉(zhuǎn)速、離子液體種類和離子液體濃度等因素對氣液傳質(zhì)過程的影響規(guī)律。實驗證明,離子液體體系的氣液傳質(zhì)過程具有特殊性,即液相傳質(zhì)系數(shù)不僅與粘度有關(guān)還與離子液體陰陽離子的結(jié)構(gòu)有關(guān)�；谖锢砦者^程的液相傳質(zhì)系數(shù),獲得了離子液體-有機胺復配體系化學吸收CO2的放大因子、反應(yīng)速率常數(shù)和活化能等動力學數(shù)據(jù)。綜合考慮吸收過程的傳質(zhì)速率和吸收劑的穩(wěn)定性,MEA+[bmim][NO3]+H2O體系具有良好的工業(yè)碳捕集應(yīng)用潛力。(4)提出“吸收度”分析新方法用于篩選離子液體溶劑。在考慮離子液體氣體吸收過程熱力學的基礎(chǔ)上,結(jié)合動力學參數(shù),提出了可以全面評價溶劑吸收性能的“吸收度”分析方法。將該法應(yīng)用到CO2/CH4,NH3/CO2等多種氣體的分離過程,考察了溫度、配比、離子液體種類等因素對吸收過程熱力學和動力學的影響規(guī)律。結(jié)果表明：50 wt%[bmim][N03]+50 wt%NHD體系適合于CO2和CH4的分離,[bmim][DCA]則適合于NH3和CO2的分離。(5)搭建了強電場離子液體液液界面研究裝置,初步探索研究了強電場下離子液體界面行為。發(fā)現(xiàn)離子液體-正己烷液液界面在強電場下具有明顯的不穩(wěn)定性。隨著電場的增大,液液界面出現(xiàn)波動,出現(xiàn)帶電離子液體小液滴,接著出現(xiàn)液霧直至產(chǎn)生連續(xù)不斷的放電現(xiàn)象。
【關(guān)鍵詞】：離子液體 氣液體系 氣泡行為 傳質(zhì)系數(shù) 吸收度
【學位授予單位】：中國科學院研究生院(過程工程研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O645.1
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-16
• 1 文獻綜述16-44
• 1.1 引言16-17
• 1.2 氣液兩相流動過程研究現(xiàn)狀17-31
• 1.2.1 氣泡直徑17-22
• 1.2.1.1 靜止液相中氣泡形成模型17-20
• 1.2.1.2 流動液相中氣泡形成模型20-21
• 1.2.1.3 代表性氣泡直徑預測模型21-22
• 1.2.2 氣泡速度22-26
• 1.2.2.1 氣泡速度的理論模型22-23
• 1.2.2.2 氣泡速度的影響因素23-25
• 1.2.2.3 代表性氣泡速度預測模型25-26
• 1.2.3 氣含率26-28
• 1.2.3.1 牛頓型流體中氣含率26-27
• 1.2.3.2 非牛頓型流體中氣含率27-28
• 1.2.4 氣液相界面積28-31
• 1.2.4.1 氣液相界面積的測定方法28-30
• 1.2.4.2 代表性氣液相界面積預測模型30-31
• 1.3 氣液兩相傳質(zhì)過程研究現(xiàn)狀31-34
• 1.3.1 氣液兩相傳質(zhì)過程經(jīng)典模型31-32
• 1.3.1.1 雙膜理論31
• 1.3.1.2 溶質(zhì)滲透理論31-32
• 1.3.1.3 表面更新理論32
• 1.3.2 代表性氣液兩相傳質(zhì)系數(shù)預測模型32-34
• 1.4 氣泡行為研究新趨勢34-38
• 1.4.1 電場下氣泡行為研究34-36
• 1.4.2 微米氣泡行為研究36-38
• 1.5 氣泡行為實驗測量技術(shù)38-40
• 1.5.1 非侵入式測量技術(shù)38-39
• 1.5.1.1 高速攝像技術(shù)38
• 1.5.1.2 PIV技術(shù)38
• 1.5.1.3 LDA技術(shù)38-39
• 1.5.1.4 X射線成像技術(shù)39
• 1.5.2 侵入式測量技術(shù)39-40
• 1.5.2.1 光學探針技術(shù)39
• 1.5.2.2 電導探針技術(shù)39-40
• 1.6 離子液體體系流體動力學研究現(xiàn)狀40-42
• 1.6.1 離子液體體系流體動力學實驗研究40-41
• 1.6.2 離子液體體系流體動力學數(shù)值模擬41-42
• 1.7 本論文的選題依據(jù)及研究內(nèi)容42-44
• 1.7.1 選題依據(jù)及意義42
• 1.7.2 研究內(nèi)容42-44
• 2 離子液體氣液體系單氣泡行為研究44-70
• 2.1 引言44
• 2.2 實驗過程44-48
• 2.2.1 實驗試劑44-45
• 2.2.2 實驗儀器45
• 2.2.3 實驗裝置45-46
• 2.2.4 實驗步驟46-47
• 2.2.5 圖像分析和計算方法47-48
• 2.2.5.1 氣泡圖像處理過程47
• 2.2.5.2 氣泡速度計算方法47-48
• 2.2.5.3 氣泡直徑和變形計算方法48
• 2.3 實驗結(jié)果與討論48-68
• 2.3.1 離子液體物性測定48-51
• 2.3.2 氣泡速度51-59
• 2.3.2.1 氣泡速度的影響因素51-55
• 2.3.2.2 氣泡速度關(guān)聯(lián)55-59
• 2.3.3 氣泡直徑和氣泡變形59-64
• 2.3.3.1 氣泡直徑的影響因素59-62
• 2.3.3.2 氣泡變形的影響因素62-64
• 2.3.4 氣泡直徑關(guān)聯(lián)64-67
• 2.3.5 新關(guān)聯(lián)式在離子液體混合物中進一步拓展67-68
• 2.4 本章結(jié)論68-70
• 3 離子液體氣液體系多氣泡行為研究70-84
• 3.1 引言70
• 3.2 實驗過程70-73
• 3.2.1 實驗試劑70-71
• 3.2.2 實驗儀器71
• 3.2.3 實驗裝置71-72
• 3.2.4 實驗步驟72
• 3.2.5 氣泡平均直徑計算方法72-73
• 3.3 實驗結(jié)果與討論73-82
• 3.3.1 多氣泡直徑73-77
• 3.3.1.1 表觀氣速的影響73
• 3.3.1.2 溫度和氣體的影響73-75
• 3.3.1.3 軸向位置的影響75-76
• 3.3.1.4 不同離子液體體系的影響76-77
• 3.3.2 多氣泡直徑關(guān)聯(lián)77
• 3.3.3 氣泡大小分布77-79
• 3.3.4 氣含率79-81
• 3.3.5 氣液相界面積81-82
• 3.4 本章結(jié)論82-84
• 4 離子液體氣液體系傳質(zhì)規(guī)律研究84-106
• 4.1 引言84
• 4.2 實驗過程84-91
• 4.2.1 實驗試劑84-85
• 4.2.2 實驗儀器85
• 4.2.3 實驗裝置85-86
• 4.2.4 實驗步驟86
• 4.2.5 動力學參數(shù)計算方法86-91
• 4.2.5.1 液相傳質(zhì)系數(shù)86-87
• 4.2.5.2 放大因子和反應(yīng)速率常數(shù)87-89
• 4.2.5.3 物性測量與計算89-91
• 4.3 實驗結(jié)果與討論91-104
• 4.3.1 CO_2在離子液體體系溶解度91-93
• 4.3.2 CO_2在離子液體體系的亨利系數(shù)93-94
• 4.3.3 液相傳質(zhì)系數(shù)94-99
• 4.3.3.1 離子液體結(jié)構(gòu)和粘度的影響94-96
• 4.3.3.2 溫度的影響96-98
• 4.3.3.3 轉(zhuǎn)速的影響98
• 4.3.3.4 離子液體濃度的影響98-99
• 4.3.4 放大因子99-101
• 4.3.5 反應(yīng)速率常數(shù)101-102
• 4.3.6 活化能102-104
• 4.4 本章結(jié)論104-106
• 5 “吸收度”分析方法及在氣體分離中的應(yīng)用106-128
• 5.1 引言106
• 5.2 實驗過程106-109
• 5.2.1 實驗試劑106-107
• 5.2.2 實驗儀器107
• 5.2.3 實驗裝置和實驗步驟107
• 5.2.4 吸收度計算方法107-109
• 5.3 實驗結(jié)果與討論109-126
• 5.3.1 CO_2/CH_4分離109-118
• 5.3.1.1 物性測定109-110
• 5.3.1.2 亨利系數(shù)和氣體選擇性110-115
• 5.3.1.3 液相傳質(zhì)系數(shù)115-117
• 5.3.1.4 吸收度分析117-118
• 5.3.2 NH_3/CO_2分離118-126
• 5.3.2.1 物性測定118
• 5.3.2.2 熱力學性質(zhì)118-123
• 5.3.2.3 傳質(zhì)特性123-125
• 5.3.2.4 吸收度分析125-126
• 5.4 本章結(jié)論126-128
• 6 電場強化下離子液體液液界面行為初步探索128-134
• 6.1 引言128
• 6.2 實驗過程128-131
• 6.2.1 實驗試劑128-129
• 6.2.2 實驗儀器129
• 6.2.3 實驗裝置129-130
• 6.2.4 實驗步驟130-131
• 6.3 實驗結(jié)果與討論131-133
• 6.4 本章結(jié)論133-134
• 7 結(jié)論和展望134-138
• 7.1 主要研究結(jié)論134-136
• 7.2 本論文的創(chuàng)新點136
• 7.3 建議和展望136-138
• 符號表138-142
• 參考文獻142-154
• 個人簡歷及發(fā)表文章目錄154-158
• 致謝158

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本文編號：671358