本文關(guān)鍵詞：固體進(jìn)樣電熱蒸發(fā)原子阱捕獲光譜技術(shù)快速測(cè)定農(nóng)產(chǎn)品中鎘和汞的研究

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【摘要】：當(dāng)前,我國(guó)農(nóng)業(yè)環(huán)境中重金屬污染已經(jīng)到了非治理不可的程度,最直接的影響就是農(nóng)業(yè)產(chǎn)出品,特別是糧食、蔬菜、茶葉、動(dòng)物內(nèi)臟、魚貝類等農(nóng)產(chǎn)品中Cd和Hg的污染問(wèn)題十分突出,不僅對(duì)消費(fèi)者健康造成了隱患,同時(shí)對(duì)我國(guó)食品安全管理、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、出口貿(mào)易、社會(huì)穩(wěn)定等各方面造成了極大的負(fù)面影響。但是,現(xiàn)階段在農(nóng)產(chǎn)品Cd和Hg污染監(jiān)測(cè)工作中起主要支撐作用的確證性檢測(cè)手段以液體進(jìn)樣的光譜方法為主,不僅儀器設(shè)備難以小型化,而且需要耗時(shí)、費(fèi)力的樣品消解前處理,并不適用于農(nóng)產(chǎn)品的現(xiàn)場(chǎng)、快速、準(zhǔn)確檢測(cè),無(wú)法為農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)地準(zhǔn)出、市場(chǎng)準(zhǔn)入等環(huán)節(jié)提供有效的快速分析手段。因此,本研究針對(duì)以上迫切需求,利用原子阱捕獲為核心技術(shù),結(jié)合在線灰化、電熱蒸發(fā)(ETV)等技術(shù),合作研制了用于測(cè)鎘和汞鎘同測(cè)的固體進(jìn)樣(SS)裝置,并與原子熒光光譜儀(AFS)、電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)等串聯(lián)構(gòu)建了儀器系統(tǒng),建立了農(nóng)產(chǎn)品中Cd和Hg直接固體進(jìn)樣快速檢測(cè)方法,該方法無(wú)需消解和基體改進(jìn)劑及其他試劑,操作簡(jiǎn)便、靈敏、穩(wěn)定,包括樣品前處理的分析時(shí)間可以控制在10 min之內(nèi),可為農(nóng)產(chǎn)品中Cd和Hg污染的現(xiàn)場(chǎng)、快速檢測(cè)提供有效技術(shù)手段。本論文的主要內(nèi)容及相關(guān)研究結(jié)果如下:1.合作構(gòu)建固體進(jìn)樣鎢阱AFS儀器系統(tǒng)。集成了在線灰化、多孔碳ETV和鎢阱技術(shù),組裝了由進(jìn)樣組件、灰化組件、ETV組件、鎢阱捕獲組件、彈性密封組件、氣路等構(gòu)成的測(cè)鎘固體進(jìn)樣裝置,與AFS實(shí)現(xiàn)了串聯(lián)。優(yōu)化了儀器分析條件:儀器線性范圍為0.3 pg~800 ng(AFS最低靈敏度條件下),溶液標(biāo)準(zhǔn)曲線R2可以達(dá)到0.997以上,選擇含10%H2(v:v)的氬氫混合氣為載氣,儀器檢出限(LOD)為0.3 pg,多次測(cè)定相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)5%;開展了相關(guān)機(jī)理研究,證明了電熱蒸發(fā)以及鎢阱捕獲和釋放的Cd均為原子態(tài)。2.利用固體進(jìn)樣鎢阱AFS儀器系統(tǒng),系統(tǒng)研究糧食、菠菜、茶葉、豬肝、扇貝等典型農(nóng)產(chǎn)品中Cd的SS-ETV-AFS快速檢測(cè)方法。首次將相對(duì)均勻度因子(HE)和Pauwels最小取樣量公式用于菠菜、豬肝等新鮮樣品的評(píng)價(jià)。建立的方法定量限(LOQ)為1.6 pg,加標(biāo)回收率在84%~113%,多次測(cè)定的RSD在10%(干粉樣品)和15%(新鮮樣品)以下,檢測(cè)結(jié)果與微波消解石墨爐原子吸收光譜(GFAAS)和ICP-MS方法無(wú)顯著性差異(p0.05)。同時(shí),研究了各種樣品測(cè)Cd的最小取樣量,結(jié)果表明:過(guò)60目篩的糧食粉末樣品以及過(guò)80目篩的菠菜、茶葉、豬肝、扇貝等干粉樣品中Cd的均勻性良好(HE10),最小取樣量值可以達(dá)到1~5 mg;新鮮樣品中Cd的均勻性較差(HE10),但菠菜、扇貝、豬肝樣品經(jīng)液氮冷凍粉碎后的最小取樣量可以低至20~25 mg,滿足本方法樣品舟的最大承載量(30μL或30mm3)要求。3.將在線灰化、多孔碳ETV和鎢阱捕獲等技術(shù)集成在固體進(jìn)樣ICP-MS儀器系統(tǒng)。在測(cè)鎘固體進(jìn)樣裝置基礎(chǔ)上,解決了最為關(guān)鍵的聯(lián)接接口、氣路設(shè)計(jì)和氣體成分選擇問(wèn)題,選擇含4%H2(v:v)的氬氫混合氣,創(chuàng)新性地采用“載氣+輔助氣”雙氣路設(shè)計(jì),提高了ICP炬焰穩(wěn)定性和分析靈敏度。完成了SS-ICP-MS儀器的串聯(lián)和組裝,儀器線性范圍為0.1 pg~800 ng,溶液標(biāo)準(zhǔn)曲線R2可以達(dá)到0.996以上,儀器LOD為0.1 pg,多次測(cè)定RSD5%。4.利用固體進(jìn)樣鎢阱ICP-MS儀器系統(tǒng),系統(tǒng)研究糧食、菠菜、豬肝等典型農(nóng)產(chǎn)品中Cd的SS-ICP-MS快速檢測(cè)方法。建立的方法LOQ為0.5 pg,加標(biāo)回收率在88%~112%,多次測(cè)定的RSD在10%(干粉樣品)和15%(新鮮樣品)以下,檢測(cè)結(jié)果與微波消解ICP-MS方法無(wú)顯著性差異(p0.05)。上述結(jié)果表明,以在線灰化、多孔碳材料ETV、鎢阱捕獲為核心技術(shù)的測(cè)鎘固體進(jìn)樣裝置,同樣適用于ICP-MS的固體進(jìn)樣快速檢測(cè)。5.合作構(gòu)建固體進(jìn)樣金阱/鎢阱AFS儀器系統(tǒng)�；贖g和Cd的電熱蒸發(fā)溫度差,利用金絲捕Hg和鎢阱捕Cd的基體分離原理,設(shè)計(jì)了汞鎘同測(cè)固體進(jìn)樣裝置,整個(gè)裝置由進(jìn)樣組件、灰化組件、Cd蒸發(fā)與捕獲組件、催化劑組件(測(cè)Hg)、Hg捕獲組件(金阱)、氣路以及檢測(cè)器等組成�；一M件可以在空氣載氣中順利完成Hg蒸發(fā)和樣品灰化,金阱在常溫空氣中捕Hg、并在600℃下(含10%H2(v:v)的氬氫混合氣)完全釋放,整體儀器運(yùn)轉(zhuǎn)正常。6.利用組裝的固體進(jìn)樣金阱/鎢阱AFS儀器系統(tǒng),系統(tǒng)研究糧食、蔬菜、茶葉、動(dòng)物產(chǎn)品等典型農(nóng)產(chǎn)品中Hg和Cd同測(cè)(順序)的SS-AFS快速方法。建立的方法LOQ為4 pg(Hg)和1.6 pg(Cd),Hg的加標(biāo)回收率在95%~105%,多次測(cè)定的RSD在10%(干粉樣品)和15%(新鮮樣品)以下,檢測(cè)結(jié)果與微波消解ICP-MS方法無(wú)顯著性差異(p0.05)。上述結(jié)果表明,所建立的汞鎘同測(cè)SS-AFS法可以滿足農(nóng)產(chǎn)品中痕量Hg和Cd的快速檢測(cè)需求。
【關(guān)鍵詞】：固體進(jìn)樣分析 電熱蒸發(fā) 原子阱 農(nóng)產(chǎn)品 鎘和汞
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O657.3;TS207.51
【目錄】：

• 附件5-6
• 摘要6-8
• Abstract8-20
• 英文縮略表20-21
• 英文縮略表（續(xù)）21-22
• 第一章 引言22-42
• 1.1 研究背景和意義22-27
• 1.1.1 農(nóng)業(yè)環(huán)境重金屬Cd和Hg的污染現(xiàn)狀23-24
• 1.1.2 農(nóng)產(chǎn)品重金屬Cd和Hg的污染現(xiàn)狀與來(lái)源分析24-27
• 1.2 重金屬分析用光譜儀器的發(fā)展27-30
• 1.2.1 原子吸收光譜27-28
• 1.2.2 原子熒光光譜28
• 1.2.3 原子發(fā)射光譜28-29
• 1.2.4 電感耦合等離子體質(zhì)譜29-30
• 1.2.5 X射線熒光光譜30
• 1.3 固體進(jìn)樣元素分析技術(shù)30-37
• 1.3.1 樣品制備技術(shù)30-32
• 1.3.2 樣品導(dǎo)入和分析技術(shù)32-36
• 1.3.3 樣品均勻性和基體干擾問(wèn)題36-37
• 1.4 光譜分析中的捕獲技術(shù)研究進(jìn)展37-40
• 1.4.1 金絲捕汞技術(shù)38
• 1.4.2 金屬材料氫化物捕獲技術(shù)38-39
• 1.4.3 石英材料捕獲技術(shù)39-40
• 1.5 論文選題依據(jù)、意義及研究?jī)?nèi)容40-42
• 第二章 測(cè)鎘固體進(jìn)樣裝置的設(shè)計(jì)與優(yōu)化42-59
• 2.1 前言42-43
• 2.2 材料43-44
• 2.2.1 試劑與耗材43
• 2.2.2 儀器與設(shè)備43-44
• 2.3 測(cè)鎘固體進(jìn)樣裝置的設(shè)計(jì)與裝配44-50
• 2.3.1 固體進(jìn)樣裝置整體結(jié)構(gòu)44-45
• 2.3.2 測(cè)鎘固體進(jìn)樣裝置的設(shè)計(jì)方案45-50
• 2.4 測(cè)鎘固體進(jìn)樣裝置的調(diào)試與優(yōu)化50-58
• 2.4.1 樣品舟的穩(wěn)定性測(cè)試50-51
• 2.4.2 灰化裝置的性能與條件優(yōu)化51-53
• 2.4.3 電熱蒸發(fā)的條件優(yōu)化與機(jī)理研究53-55
• 2.4.4 鎢阱的性能研究55-56
• 2.4.5 載氣組分的選擇與流速56-57
• 2.4.6 部分干擾因素的排查57-58
• 2.4.7 儀器整體性能測(cè)試58
• 2.5 本章小結(jié)58-59
• 第三章 電熱蒸發(fā)鎢阱原子熒光光譜法快速測(cè)定農(nóng)產(chǎn)品中鎘59-86
• 3.1 前言59
• 3.2 材料59-61
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與耗材59-60
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備60-61
• 3.3 實(shí)驗(yàn)方案與方法61-63
• 3.3.1 固體進(jìn)樣鎢阱AFS法快速測(cè)定農(nóng)產(chǎn)品中Cd的基本流程61-62
• 3.3.2 快速測(cè)鎘的樣品前處理62
• 3.3.3 確證性檢測(cè)方法62-63
• 3.3.4 AFS儀器工作參數(shù)63
• 3.3.5 統(tǒng)計(jì)分析63
• 3.4 結(jié)果與分析63-85
• 3.4.1 電熱蒸發(fā)鎢阱AFS法快速測(cè)定糧食中Cd63-74
• 3.4.2 電熱蒸發(fā)鎢阱AFS法快速測(cè)定菠菜和茶葉中Cd74-79
• 3.4.3 電熱蒸發(fā)鎢阱AFS法快速測(cè)定動(dòng)物產(chǎn)品中Cd79-85
• 3.5 本章小結(jié)85-86
• 第四章 測(cè)鎘固體進(jìn)樣裝置與電感耦合等離子體質(zhì)譜的串聯(lián)與優(yōu)化86-93
• 4.1 前言86
• 4.2 材料86-87
• 4.2.1 試劑與耗材86-87
• 4.2.2 儀器與設(shè)備87
• 4.2.3 軟件87
• 4.3 測(cè)鎘固體進(jìn)樣裝置與ICP-MS串聯(lián)設(shè)計(jì)87-89
• 4.3.1 串聯(lián)接87
• 4.3.2 氣路設(shè)計(jì)87-88
• 4.3.3 氣體成分選擇88-89
• 4.4 測(cè)鎘固體進(jìn)樣裝置與ICP-MS串聯(lián)系統(tǒng)的調(diào)試與優(yōu)化89-91
• 4.4.1 輔助氣和載氣條件優(yōu)化89-90
• 4.4.2 電熱蒸發(fā)條件優(yōu)化90-91
• 4.4.3 部分干擾因素的排查91
• 4.4.4 儀器整體性能測(cè)試91
• 4.5 本章小結(jié)91-93
• 第五章 電熱蒸發(fā)鎢阱電感耦合等離子體質(zhì)譜法快速測(cè)定農(nóng)產(chǎn)品中鎘的研究93-103
• 5.1 前言93
• 5.2 材料93-95
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與耗材93-94
• 5.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備94-95
• 5.3 方法95
• 5.3.1 電熱蒸發(fā)鎢阱ICP-MS法快速測(cè)定農(nóng)產(chǎn)品中Cd的基本流程95
• 5.3.2 鎘快速檢測(cè)的樣品前處理95
• 5.3.3 確證性檢測(cè)方法95
• 5.3.4 電熱蒸發(fā)鎢阱串聯(lián)的ICP-MS儀器條件95
• 5.4 結(jié)果與分析95-101
• 5.4.1 灰化條件95
• 5.4.2 鎢阱對(duì)農(nóng)產(chǎn)品中Cd測(cè)定的影響95-96
• 5.4.3 農(nóng)產(chǎn)品樣品基體的電熱蒸發(fā)條件96-98
• 5.4.4 農(nóng)產(chǎn)品樣品基體的載氣流速條件98-99
• 5.4.5 農(nóng)產(chǎn)品樣品的最小取樣量99
• 5.4.6 標(biāo)準(zhǔn)曲線策略99-100
• 5.4.7 方法學(xué)評(píng)價(jià)100-101
• 5.5 本章小結(jié)101-103
• 第六章 固體進(jìn)樣汞鎘同測(cè)儀的設(shè)計(jì)與組裝103-110
• 6.1 前言103
• 6.2 材料與方法103-104
• 6.2.1 試劑與耗材103
• 6.2.2 儀器設(shè)備103-104
• 6.3 汞鎘同測(cè)固體進(jìn)樣裝置的設(shè)計(jì)與裝配104-109
• 6.3.1 固體進(jìn)樣裝置的整體結(jié)構(gòu)104-105
• 6.3.2 固體進(jìn)樣裝置的設(shè)計(jì)思路與裝配105-109
• 6.4 本章小結(jié)109-110
• 第七章 電熱蒸發(fā)金阱/鎢阱原子熒光光譜法快速測(cè)定農(nóng)產(chǎn)品中汞和鎘的研究110-120
• 7.1 前言110
• 7.2 材料110-112
• 7.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與耗材110-111
• 7.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備111-112
• 7.3 方法112-113
• 7.3.1 固體進(jìn)樣金阱/鎢阱AFS法快速測(cè)定農(nóng)產(chǎn)品中Hg和Cd的基本流程112
• 7.3.2 汞鎘同測(cè)的樣品前處理112-113
• 7.3.3 確證性檢測(cè)方法113
• 7.3.4 AFS儀器工作參數(shù)113
• 7.4 結(jié)果與分析113-118
• 7.4.1 灰化（Hg蒸發(fā)）條件優(yōu)化113-114
• 7.4.2 捕獲組件條件優(yōu)化114-115
• 7.4.3 載氣條件優(yōu)化115-116
• 7.4.4 測(cè)定汞和鎘的標(biāo)準(zhǔn)曲線策略116
• 7.4.5 汞鎘同測(cè)所需的最小取樣量116-117
• 7.4.6 方法學(xué)評(píng)價(jià)117-118
• 7.5 本章小結(jié)118-120
• 第八章 全文結(jié)論120-122
• 參考文獻(xiàn)122-139
• 致謝139-140
• 作者簡(jiǎn)歷140-141

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：656849