本文關(guān)鍵詞：錳酸鍶鑭的摻雜改性與雙負(fù)機(jī)理

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【摘要】：近幾年,負(fù)介電常數(shù)、負(fù)磁導(dǎo)率、負(fù)折射率、負(fù)泊松比、負(fù)質(zhì)量密度等負(fù)的材料物性參數(shù),隨著超構(gòu)介質(zhì)(metamaterials,也稱超材料)在電學(xué)、磁學(xué)、微波、光學(xué)、聲學(xué)、力學(xué)、熱學(xué)等方面研究的不斷深入和日益凸顯的科學(xué)意義和應(yīng)用價(jià)值,越來(lái)越受到關(guān)注。然而以負(fù)介電常數(shù)、負(fù)磁導(dǎo)率為主要性能特點(diǎn)的“超”材料,自2000年左右被提出后,并不強(qiáng)調(diào)化學(xué)成分、微觀組織,與“真”材料相去甚遠(yuǎn)。隨后,材料工作者開(kāi)始利用典型材料技術(shù)、基于本征特性探索常規(guī)雙負(fù)材料,并在金屬/陶瓷異質(zhì)復(fù)合材料中發(fā)現(xiàn)了雙負(fù)性質(zhì)。錳酸鍶鑭(La1-xSrxMnO3, LSMO)蘊(yùn)含著雙交換作用、電聲子耦合、超交換作用、庫(kù)侖作用等豐富的物理現(xiàn)象,并導(dǎo)致電荷、自旋、軌道有序,磁場(chǎng)或光誘導(dǎo)的絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變、相分離及巨磁電阻效應(yīng)等。此外,LSMO的eg電子的單電子能帶較錳酸鈣鑭(La1-xCaxMnO3, LCMO)寬,材料在較寬的摻雜濃度范圍內(nèi)具有金屬鐵磁性,且居里溫度較高(Tc=350-370K),因此具有更多優(yōu)勢(shì)和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。但是,目前關(guān)于LSMO的介電常數(shù)和磁導(dǎo)率等頻譜特性的研究報(bào)道較少。因此,這種基于單相材料的本征性質(zhì)實(shí)現(xiàn)其雙負(fù)性的研究是一項(xiàng)非常有意義的工作。本文采用溶膠-凝膠自蔓延燃燒法合成粉體并燒結(jié)制備了不同鍶含量及多元素?fù)诫s的LSMO樣品,通過(guò)X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)對(duì)樣品的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析,利用阻抗分析儀、頻率響應(yīng)/特性分析儀、四探針電阻率/方阻測(cè)試儀等儀器系統(tǒng)地研究了LSMO陶瓷的成分、晶體結(jié)構(gòu)、微結(jié)構(gòu)對(duì)電磁參數(shù)的影響規(guī)律,以探明等離體子振蕩、磁共振與摻雜組分、微觀結(jié)構(gòu)的相關(guān)性,揭示本征介電常數(shù)隨化學(xué)成分的變化規(guī)律以及介電常數(shù)和磁導(dǎo)率的雙負(fù)機(jī)理。具體研究?jī)?nèi)容如下：(1)采用溶膠-凝膠自蔓延燃燒法合成粉體,并在不同的燒結(jié)溫度及保溫時(shí)間等工藝參數(shù)下制備了不同Sr含量的LS1-xSrxMnO3陶瓷,研究了燒結(jié)溫度及保溫時(shí)間等參數(shù)條件對(duì)其物相組成和微觀形貌的影響,進(jìn)而分析物相組成、微觀結(jié)構(gòu)對(duì)其介電常數(shù)、阻抗及電導(dǎo)率及磁導(dǎo)率等電磁性能的影響。隨燒結(jié)溫度的提高,雜相逐漸消失,且晶粒尺寸增大并趨于均勻化。在此基礎(chǔ)上,對(duì)燒結(jié)溫度和保溫時(shí)間進(jìn)行了優(yōu)化。(2)研究了不同Sr含量對(duì)微觀結(jié)構(gòu)及電磁性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)：隨Sr含量增加,晶體對(duì)稱性得到提高,從而提高了La1-xSrxMnO3的金屬鐵磁性。另外,由于Sr含量的不同,導(dǎo)致三種不同的介電極化機(jī)制,除Debye弛豫之外,Lorentze共振和Drude等離子振蕩這兩種機(jī)制均可產(chǎn)生負(fù)介電常數(shù)(ε'0)。而對(duì)于La1-xSrxMnO3的負(fù)磁導(dǎo)率(μr'0),可通過(guò)調(diào)節(jié)Sr含量使其在不同頻段內(nèi)實(shí)現(xiàn),從而在特定頻段實(shí)現(xiàn)材料的雙負(fù)性質(zhì)。(3)研究了B位元素?fù)诫s的La0.7Sr0.3MnO3, Fe、Ni、Cu、Co摻雜導(dǎo)致晶格的畸變程度及晶粒形貌發(fā)生明顯變化,提高了晶體的對(duì)稱性,進(jìn)而有效的調(diào)節(jié)介電性能及導(dǎo)電性。對(duì)于衰減陶瓷的應(yīng)用來(lái)說(shuō),這種可調(diào)諧性是非常有意義的。其中,Ni元素?fù)诫s的La0.7Sr0.3Mn0.5Ni0.5O3具有較高介質(zhì)損耗和較好電磁匹配特性(相對(duì)較低的□r'),有利于吸波。此外,采用K-K關(guān)系檢驗(yàn)了介電常數(shù)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。(4)利用Lorentz和Drude兩種模型計(jì)算擬合了La1-xSrxMnO3的介電頻散特性。結(jié)果表明,當(dāng)Sr含量較低時(shí)(如x=0.1),負(fù)介電常數(shù)是由于Lorentz共振導(dǎo)致的；當(dāng)Sr含量較高時(shí)(如x≥0.2),由于傳導(dǎo)電子濃度的增加導(dǎo)致其在外加交變電場(chǎng)的作用下發(fā)生集體性的等離體子振蕩,從而產(chǎn)生等離子振蕩型負(fù)介電。通過(guò)對(duì)電導(dǎo)率的分析進(jìn)一步的證明了這兩種負(fù)介電機(jī)制的存在。(5)利用等效電路法對(duì)La1-xSrxMnO3進(jìn)行了阻抗分析并得到其等效電路,研究了其高頻下的電學(xué)性能。當(dāng)燒結(jié)溫度及Sr含量較低時(shí),樣品可以等效為電容和電阻組成的電路；當(dāng)燒結(jié)溫度及Sr含量較高時(shí),樣品可以等效為電容、電阻和電感組成的電路。并且發(fā)現(xiàn)：并聯(lián)電感的產(chǎn)生可能是負(fù)介電常數(shù)的來(lái)源。(6)利用磁導(dǎo)率公式擬合了La1-xSrxMnO3的磁導(dǎo)率隨頻率的變化關(guān)系。通過(guò)分析得到：負(fù)磁導(dǎo)率的產(chǎn)生是疇壁共振和自然共振共同作用的結(jié)果,且通過(guò)Sr元素?fù)诫s調(diào)節(jié)其磁各向異性和晶格常數(shù),從而使疇壁共振頻率向低頻方向移動(dòng),進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了對(duì)負(fù)磁導(dǎo)率頻段的調(diào)節(jié)。通過(guò)外加穩(wěn)恒磁場(chǎng)(Hdc=0.55 T),可以加強(qiáng)產(chǎn)生負(fù)磁導(dǎo)率的共振強(qiáng)度,從而對(duì)負(fù)磁導(dǎo)率數(shù)值及頻段進(jìn)行調(diào)控。本論文工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃等科研項(xiàng)目的資助。
【關(guān)鍵詞】：鈣鈦礦結(jié)構(gòu) 介電常數(shù) 磁導(dǎo)率 元素?fù)诫s 雙負(fù)材料
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TQ133.3
【目錄】：

• 摘要10-13
• ABSTRACT13-17
• 第1章 緒論17-37
• 1.1 研究背景17-20
• 1.2 常規(guī)雙負(fù)材料20-27
• 1.2.1 常規(guī)雙負(fù)材料的探索20-25
• 1.2.2 常規(guī)雙負(fù)材料的基本理論25-27
• 1.3 單相雙負(fù)材料27-30
• 1.3.1 單相雙負(fù)性材料的提出27-29
• 1.3.2 單相雙負(fù)性材料的研究進(jìn)展29-30
• 1.4 La_(1-x)Sr_xMnO_3的結(jié)構(gòu)、特性30-36
• 1.4.1 La_(1-x)Sr_xMnO_3的結(jié)構(gòu)30-32
• 1.4.2 La_(1-x)Sr_xMnO_3的特性32-34
• 1.4.3 La_(1-x)Sr_xMnO_3的結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系34-36
• 1.5 研究目的及意義36-37
• 第2章 研究?jī)?nèi)容與研究方案37-49
• 2.1 研究?jī)?nèi)容37-38
• 2.2 研究方案38-42
• 2.2.1 試驗(yàn)原料38-39
• 2.2.2 主要儀器39-40
• 2.2.3 溶膠-凝膠工藝制備前驅(qū)體粉末40-41
• 2.2.4 La_(1-x)Sr_xMnO_3陶瓷的無(wú)壓燒結(jié)41-42
• 2.3 樣品表征42-43
• 2.3.1 物相分析-XRD分析42
• 2.3.2 微觀組織分析-SEM分析42
• 2.3.3 熱分析42-43
• 2.3.4 磁滯回線43
• 2.4 性能測(cè)試43-49
• 2.4.1 介電性能測(cè)試43-46
• 2.4.2 磁性能測(cè)試46-49
• 第3章 錳酸鍶鑭陶瓷的燒結(jié)工藝及其電磁性能49-67
• 3.1 制備過(guò)程與物相分析49-55
• 3.2 燒結(jié)制度與微觀形貌55-58
• 3.3 物相組成、微觀形貌對(duì)其電磁性能的影響58-65
• 3.3.1 電性能的影響58-61
• 3.3.2 磁性能的影響61-65
• 3.4 本章小結(jié)65-67
• 第4章 摻Sr量對(duì)錳酸鍶鑭結(jié)構(gòu)及性能的影響67-77
• 4.1 Sr摻雜對(duì)結(jié)構(gòu)的影響67-69
• 4.2 介電性能69-72
• 4.3 磁性能72-74
• 4.4 雙負(fù)性質(zhì)74-75
• 4.5 本章小結(jié)75-77
• 第5章 La_(1-x)Sr_xMnO_3的B位摻雜改性77-93
• 5.1 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-y)M_yO_3(M=Fe,Ni,Cu,Co；y=0.3,0.5)的結(jié)構(gòu)77-81
• 5.2 介電頻散特性81-89
• 5.3 磁譜與磁共振89-91
• 5.4 本章小結(jié)91-93
• 第6章 La_(1-x)Sr_xMnO_3的雙負(fù)機(jī)理93-113
• 6.1 洛倫茲共振型負(fù)介電93-95
• 6.2 等離子振蕩型負(fù)介電95-98
• 6.3 等效電路分析98-101
• 6.4 K-K關(guān)系驗(yàn)證101-104
• 6.5 磁共振104-110
• 6.6 本章小結(jié)110-113
• 第7章 結(jié)論和展望113-115
• 7.1 結(jié)論113-114
• 7.2 展望114
• 7.3 本文主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)114-115
• 參考文獻(xiàn)115-129
• 致謝129-131
• 附錄Ⅰ 攻讀博士期間發(fā)表的論文和取得的成果131-135
• 附錄Ⅱ 理論計(jì)算所用的MATLAB程序135-137
• 附錄Ⅲ 英文論文137-166
• 附件166

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 劉相果,彭曉東,謝衛(wèi)東,魏群義;SrCO_3的熱分解動(dòng)力學(xué)及其影響因素[J];材料研究學(xué)報(bào);2005年03期

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本文編號(hào)：632043