本文關(guān)鍵詞：污灌區(qū)土壤—地下水系統(tǒng)中典型有機(jī)污染物的環(huán)境地球化學(xué)研究

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【摘要】：我國(guó)是一個(gè)水資源短缺的國(guó)家,農(nóng)業(yè)灌溉消耗了大部分水資源。在我國(guó)北方,由于水資源供需存在巨大反差,污水灌溉已得到廣泛應(yīng)用。污水灌溉具有緩解用水壓力、增加肥力、凈化污水水質(zhì)等優(yōu)點(diǎn),但由于我國(guó)污水處理水平較低,灌溉用污水中包含有無機(jī)污染物、微生物、有機(jī)污染物等物質(zhì),一旦伴隨污水灌溉進(jìn)入土壤-地下水系統(tǒng),將對(duì)土壤、地下水等造成巨大威脅。前人對(duì)污水灌溉的環(huán)境影響方面的研究主要集中于重金屬、微生物等方面,對(duì)有機(jī)污染物方面的研究較少。太原市小店污灌區(qū)具有近四十年的污灌歷史,本文選取小店污灌區(qū)這一典型污灌區(qū)為研究區(qū),有針對(duì)性地采集了地表水、地下水、淺層包氣帶土壤、包氣帶沉積物樣品,系統(tǒng)分析了土壤-地下水中抗生素、多環(huán)芳烴等典型有機(jī)污染物的賦存、分布、遷移等環(huán)境地球化學(xué)行為,對(duì)我國(guó)污水的合理化利用提供了重要數(shù)據(jù)和依據(jù)。論文的主要研究?jī)?nèi)容為：一、水化學(xué)特征采集灌溉渠、退水渠及地下水樣品,進(jìn)行無機(jī)水化學(xué)分析和氫氧同位素分析,了解地表水、地下水水質(zhì)特征,揭示地下水補(bǔ)給來源。研究發(fā)現(xiàn)：(1)按照河水、灌渠水、退水渠水的順序,地表水水質(zhì)依次變差。(2)已分析的成分中,除硒外,濃度都符合國(guó)家灌溉水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。在冬季,重煤的燃燒導(dǎo)致硒通過大氣沉降進(jìn)入地表水中。(3)部分地下水中硝酸鹽含量較高,說明農(nóng)業(yè)灌溉活動(dòng)有可能已經(jīng)影響地下水水質(zhì)。(4)Cl/Br摩爾比結(jié)果顯示：地下水中,含氯離子濃度較高的,鹽分的主要來源是蒸發(fā)和混合作用;氯離子濃度較低的鹽分的主要來源是巖鹽的溶解。(5)C1濃度與δ18O的關(guān)系顯示：在冬季,蒸發(fā)作用并不是氯離子在地下水中富集的主要因素；溶濾和垂向混合作用使鹽分從表層土壤和其他污染物中被帶入至地下水中,并且促進(jìn)巖鹽的溶解。二、抗生素的環(huán)境地球化學(xué)研究(1)研究區(qū)地表水中25種抗生素均有檢出。平均檢出率的排序?yàn)椋捍蟓h(huán)內(nèi)酯類(98.2%)喹諾酮類(91.3%)四環(huán)素類(87.5%)磺胺類(75.0%)�？股氐臐舛茸罡�(730.19ng/L)位于太榆退水渠,最低濃度(245.93 ng/L)位于瀟河。SW-3和SW-4的抗生素的組成和濃度基本一致,表明渠岸的砌襯可以避免渠道中的污染物通過側(cè)向補(bǔ)給遷移到鄰近的土壤和地下水。來自養(yǎng)豬場(chǎng)、養(yǎng)牛場(chǎng)以及灌溉田地和生活用的污水都排到北張退水渠里,所以沿著流向,抗生素的濃度一直在增加。沿著太榆退水渠的流向,抗生素的濃度一直在減小,可以推斷污染物通過側(cè)向補(bǔ)給進(jìn)入鄰近的土壤和地下水,表明由于缺乏砌襯,渠道中的污染物將會(huì)對(duì)鄰近的土壤-地下水系統(tǒng)造成威脅。(2)地下水中檢出了15種抗生素,檢出率比其他研究區(qū)低。檢出的濃度范圍為2.75-114.38 ng/L,平均濃度27.60 ng/L。(3)大環(huán)內(nèi)酯類和喹諾酮類是淺層包氣帶土壤中抗生素的主要組成。GS-1-GS-4剖面中的抗生素的濃度是地下水灌區(qū)GS-5的2-3倍,表明污水灌溉對(duì)土壤中抗生素的組成有影響。GS-1-GS-4剖面和GS-5的抗生素濃度均超過了100 ng/g的環(huán)境閥值,提醒我們需要對(duì)此加以注意。抗生素的組成很可能是雨季的時(shí)候決定的,在這個(gè)季節(jié),渠道中的水面達(dá)到了剖面的最頂端。抗生素的最高濃度出現(xiàn)在靠近北張退水渠一側(cè)的地表,該層與北張退水渠雨季時(shí)的污水在同一高程。剖面中抗生素的減少趨勢(shì)如下：從左上角到右下角,濃度不均勻地減少,指示抗生素的分布受到灌溉流向的影響,同時(shí)也不能排除北張退水渠中污水的側(cè)向補(bǔ)給對(duì)其產(chǎn)生影響。喹諾酮類和總抗生素的等值線圖很一致,均呈現(xiàn)從左上角到右下角逐漸減少。在地下50 cm和80 cm的深度喹諾酮類的減少大約分別是50%和70%。四環(huán)素呈現(xiàn)出明顯的側(cè)向補(bǔ)給。大環(huán)內(nèi)酯類和磺胺類在剖面中的分布相類似,它們的濃度主要在地下20 cm內(nèi)降低。(4)分別有22種和20種抗生素在污灌區(qū)和清灌區(qū)的沉積物巖芯中被檢測(cè)出。兩個(gè)巖芯中4類抗生素的濃度順序?yàn)椋亨Z酮類四環(huán)素類磺胺類大環(huán)內(nèi)酯類。污水灌溉影響了抗生素在沉積物中的分布。喹諾酮類是沉積物中的主要抗生素,它的平均濃度最高,達(dá)到264.29 ng/g。用于灌溉的污水提升了沉積物中抗生素的總量并且是抗生素遷移的重要介質(zhì)。喹諾酮類的含量和TOC有顯著的中等正相關(guān)(r=0.591，，p0.05),磺胺類和TOC有極顯著強(qiáng)正相關(guān)(r=0.712,p0.01),總抗生素與TOC有顯著強(qiáng)正相關(guān)(r=0.621,p0.05),顯示TOC是影響抗生素在土壤中存留的重要因素。抗生素的濃度隨著深度的增加有輕微的減少趨勢(shì)。污灌區(qū)的抗生素比清灌區(qū)更易遷移。地下水污染指數(shù)顯示喹諾酮類的遷移能力最強(qiáng),四環(huán)素類和大環(huán)內(nèi)酯類及磺胺類的遷移能力逐漸降低。三、多環(huán)芳烴的環(huán)境地球化學(xué)研究(1)數(shù)據(jù)顯示,冬季地表水中多環(huán)芳烴的濃度比秋季高,這是由于我國(guó)北部地區(qū)冬季大量燒煤取暖,煤的燃燒導(dǎo)致了多環(huán)芳烴的增加。2+3環(huán)多環(huán)芳烴是地表水中多環(huán)芳烴的主要成分。地表水中多環(huán)芳烴的平均濃度順序?yàn)椋簴|干渠北張退水渠太榆退水渠汾河瀟河。(2)冬季地下水中的多環(huán)芳烴也比秋季的高很多,與地表水中的狀況相一致,可以推斷煤的大規(guī)模燃燒對(duì)地下水中多環(huán)芳烴的存留產(chǎn)生貢獻(xiàn)。秋季地下水中的多環(huán)芳烴主要為2+3環(huán),但是到冬季,4環(huán)的多環(huán)芳烴比例提升到57.23%,同樣表明煤的燃燒對(duì)地下水中多環(huán)芳烴的濃度有很大的影響。(3)GS-1-GS-4剖面中多環(huán)芳烴的濃度是GS-5的2-9倍,顯示污灌區(qū)多環(huán)芳烴的污染比清灌區(qū)嚴(yán)重很多。小店區(qū)地表土中多環(huán)芳烴的污染比渾樸地區(qū)嚴(yán)重,但比沈撫地區(qū)輕。多環(huán)芳烴的減少主要集中在地表以下30 cm內(nèi),大約95%的總多環(huán)芳烴在這層中減少。低環(huán)多環(huán)芳烴比中環(huán)多環(huán)芳烴和高環(huán)多環(huán)芳烴更易遷移。和抗生素相比,多環(huán)芳烴更易截留在土壤里,這是由于多環(huán)芳烴的水溶性更低,K∞更高。所有多環(huán)芳烴的最高濃度都出現(xiàn)在左上角,表明污水的側(cè)向補(bǔ)給對(duì)多環(huán)芳烴在淺層包氣帶中的分布有影響。(4)所有的16種多環(huán)芳烴在兩個(gè)鉆孔中都有檢測(cè)出。F4鉆孔最高的多環(huán)芳烴濃度出現(xiàn)在地表,比F15的最高濃度高出一個(gè)數(shù)量級(jí),表明污水灌溉向沉積物中引入了更多的多環(huán)芳烴。多環(huán)芳烴的濃度與TOC有相似的趨勢(shì),表明TOC是多環(huán)芳烴存留的主要影響因素。根據(jù)多環(huán)芳烴的濃度,清灌區(qū)的土壤為輕度污染,污灌區(qū)的土壤為重度污染,應(yīng)引起高度重視。本文的創(chuàng)新點(diǎn)：結(jié)合地下水與地表水的水文化學(xué)特征,系統(tǒng)地研究了土壤-地下水系統(tǒng)中抗生素、多環(huán)芳烴等典型有機(jī)污染物的賦存、分布和遷移等環(huán)境地球化學(xué)行為。
【關(guān)鍵詞】：污水灌溉 土壤-地下水系統(tǒng) 抗生素 多環(huán)芳烴 環(huán)境地球化學(xué)
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X52;X53;X142
【目錄】：

• 作者簡(jiǎn)介6-8
• 摘要8-11
• ABSTRACT11-17
• Chapter 1 Introduction17-26
• §1.1 The pros and cons of sewage irrigation17-21
• §1.2 Antibiotics21-23
• §1.3 Polycyclic aromatic hydrocarbons23-24
• §1.4 Research objectives24-26
• Chapter 2 The study area26-35
• §2.1 Physical geography26-27
• §2.2 Topography and landforms27-28
• §2.3 Climatic conditions28-29
• §2.4 The distribution and characteristics of groundwater29-32
• 2.4.1 Groundwater in unconsolidated sediments29-31
• 2.4.2 Recharge and discharge of groundwater31-32
• §2.5 Coal combustion32-33
• §2.6 Sewage irrigation33-35
• Chapter 3 Hydrochemical characteristics of surface water and groundwater35-51
• §3.1 Sampling and methods35-37
• 3.1.1 Surface water and groundwater sampling35-36
• 3.1.2 Analysis methods36-37
• §3.2 Hydrochemistry of surface water37-43
• 3.2.1 Hydrochemical characteristics of surface water37-40
• 3.2.2 Comparison of the same surface water sites in 2011 and 201440-43
• §3.3 Hydrogeochemical characteristics of groundwater43-51
• 3.3.1 Hydrochemical classification43-47
• 3.3.2 Cl/Br molar ratios47-48
• 3.3.3 Stable hydrogen and oxygen isotopes48-51
• Chapter 4 Environmental geochemistry of antibiotics51-70
• §4.1 Sampling and methods51-55
• 4.1.1 Sampling51-52
• 4.1.2 Standards and reagents52-53
• 4.1.3 Extraction53
• 4.1.4 Analysis53-54
• 4.1.5 Quality assurance(QA)and quality control(QC)54-55
• §4.2 Antibiotics in the surface water55-58
• §4.3 Antibiotics in the groundwater58-59
• §4.4 Antibiotics in the vadose zone59-70
• 4.4.1 Antibiotics in the shallow vadose zone59-64
• 4.4.2 Antibiootics in the sediment core64-70
• Chapter 5 Environmental geochemistry of PAHs70-85
• §5.1 Sampling and methods70-71
• 5.1.1 Sampling70
• 5.1.2 Extraction and clean-up70
• 5.1.3 Instrument analysis70-71
• 5.1.4 Quality assurance(QA)and quality control(QC)71
• §5.2 PAHs in the surface water71-74
• §5.3 PAHs in the groundwater74-75
• §5.4 The PAHs in the vadose zone75-82
• 5.4.1 The PAHs in the shallow vadose zone75-78
• 5.4.2 The PAHs in the sediment core78-82
• §5.5 Source apportionment of PAHs82-85
• Chapter 6 Conclusions85-89
• Acknowledgements89-90
• References90-97

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本文編號(hào)：626880