本文關鍵詞：鄂爾多斯盆地二氧化碳地質(zhì)封存機理研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：以CO2為主的溫室氣體效應引起了一系列全球氣候變化問題：極地冰雪融化,海平面上升,物種滅絕等,無不令人觸目驚心。積極采取措施應對氣候變化是目前人類共同面臨的緊迫責任。目前,CO2減排已成為人類共同關注的熱點問題。國內(nèi)外研究表明,碳捕集與封存(Carbon Capture and Storage,縮寫為CCS)技術是能夠有效減少CO2排放以應對氣候變化的重要措施之一,其原理是將CO2轉(zhuǎn)變成超臨界態(tài)封存于地下埋存體中。而CO2地質(zhì)埋存體主要有三種：深部咸水層、枯竭油氣藏和不適宜開采的煤層。其中,深部咸水層由于其分布廣泛,上部隔水層沒有被過多地穿透(而油田開采時油井大量地破壞圈閉),封閉性能相對較好,總孔隙體積容量巨大等優(yōu)點被認為是最具封存潛力和可實施的地質(zhì)容器。關于深部咸水層CO2封存技術已開展了很多研究和示范工程。研究重點主要集中于CO2在深部咸水層中的運移規(guī)律、封存機理和儲存潛力評估等方面,為深入研究和實施深部咸水層CO2地質(zhì)儲存工程奠定了一定的理論基礎。然而,不同沉積盆地、不同深部咸水層具有不同的地質(zhì)條件和物理化學特征,這些差異使CO2—水—巖石相互作用因盆地儲層而異,導致CO2在深部咸水層中的封存機理呈現(xiàn)復雜化。神華集團CCS全流程示范工程項目所在的鄂爾多斯盆地覆蓋面積為25萬平方公里,是我國的第二大沉積盆地。盆地內(nèi)深部咸水層分布廣泛,其中發(fā)育有多套適宜于CO2地質(zhì)封存的儲蓋層組合,評估的CO2總封存潛力達數(shù)百億噸,封存前景廣闊。但是由于該盆地深部咸水層中砂巖雜基含量普遍較高,礦物成分和結(jié)構(gòu)成熟度普遍低,物性差,基本上是一套低孔隙度、低滲透性的致密型儲集體,這使得CO2的注入能力和長期封存能力表現(xiàn)出復雜性。本論文以鄂爾多斯盆地神華集團CCS示范工程為背景,針對示范場地內(nèi)三個低孔隙度低滲透性主力儲層(劉家溝組、石千峰組、石盒子組),以解決實際問題為導向,主要采用數(shù)值模擬的方法深入研究了超臨界CO2—水一巖石的物理化學作用及其對儲層可注入性和長期封存性的影響,分析了其中重要的影響因素,揭示了鄂爾多斯盆地神華CCS示范工程中低孔滲儲層CO2注入性增強的原因；闡明了鄂爾多斯盆地CO2長期封存的礦物交替轉(zhuǎn)化機制,并初步預測和評估了咸水層CO2封存的注入能力和長期封存能力,可為實施深部咸水層規(guī)模化CO2地質(zhì)儲存工程提供科學依據(jù)和技術支持。注入性對于實際的CO2地質(zhì)封存工程是一個重要的技術和經(jīng)濟問題。而孔隙度和滲透率的大小是衡量儲層可注入性強弱的關鍵指標。孔隙度增大可以提高儲層的注入性,有利于提高儲層的封存潛力及實際工程的實施；反之,則不利于CO2的注入。針對CO2注入后引起的物理化學反應對C02注入過程中近井周圍可注入性的影響問題,利用TOUGH2建立二維(2-D)徑向模型對注入過程中孔隙度和滲透率的變化展開分析,得到的主要結(jié)論如下：(1)CO2注入后,三個儲層均發(fā)生不同程度的鹽沉淀。鹽沉淀的展布范圍大小順序為：劉家溝組≈石千峰組石盒子組,但三個地層的鹽沉淀量依次為劉家溝組石千峰組石盒子組。同時,儲層滲透率隨著鹽沉淀效應的增大而減小。(2)根據(jù)鹽沉淀影響因素的不同作用,將其分為形狀影響因素和質(zhì)量影響因素,其中形狀影響因素是指能夠改變鹽沉淀空間分布的因素,主要包括注入速率、地層埋深和孔隙度；而質(zhì)量影響因素是指影響鹽沉淀量大小的因素,如鹽度、滲透率和殘余水飽和度。另外,有些因素既是形狀影響因素又是質(zhì)量影響因素,如滲透率和殘余水飽和度。(3)注入階段,C02-水-巖石相互作用使各儲層孔隙度隨著時間的推移逐漸增大,變化范圍與CO2遷移范圍一致,但非均勻分布。劉家溝組孔隙度變化最為平緩,石盒子組變化增幅最大,孔隙度和滲透率的改變與初始和次生礦物的溶解和沉淀直接相關。(4)鄂爾多斯盆地神華CCS示范項目CO2注入過程中儲層注入能力提高是因為儲層中方解石和白云石的溶解,其中白云石是引起儲層孔隙度變大的最關鍵性礦物；當方解石和白云石同時存在時,白云石的溶解會抑制方解石的溶解,并促進方解石沉淀：奧長石的溶解也會改善儲層的孔隙結(jié)構(gòu),但主要位于C02-咸水兩相區(qū),而奧長石的存在會抑制白云石的溶解,不利于近井區(qū)域儲層注入性的提升；高溫高壓環(huán)境有利于白云石等礦物的溶解,對儲層的注入性具有積極作用。(5)在未考慮C02-水-巖石相互作用的影響下,三個儲層的注入能力依次為：石千峰組石盒子組劉家溝組,其中劉家溝組的注入能力較前兩組相差很大。對于超臨界C02—水—儲層巖石的地球化學過程及可封存性研究,結(jié)合三個主要注入層的地質(zhì)特征,以示范工程實際灌注參數(shù)開展單井注入CO2的模擬研究,以分析儲層中的地球化學過程為主要線索,刻畫了不同C02捕集形式(水動力捕集、溶解捕集、礦物捕集)隨時空推移的演化模式,考察了深部咸水層水化學變化和巖石礦物溶解沉淀過程,以及所導致的孔隙度、滲透率變化,確定C02長期封存的固碳礦物,并與自然類比物進行對比,評估其封存能力。研究結(jié)果及結(jié)論如下：(1)起主導作用的C02捕集機制隨著時間而發(fā)生變化。注入結(jié)束時(3年),三個儲層中C02氣體捕集比例達到80%以上。隨著時間的推移,C02逐漸在地層水中溶解,C02氣體捕集量逐漸減小,同時,部分溶解的C02生成了碳酸鹽礦物,形成礦物捕集。不同儲層捕集機制的變化也存在較大差異,大約500年時,劉家溝組CO2的礦物捕集量與其氣體捕集量相當,石千峰組次之,而石盒子組轉(zhuǎn)化最為緩慢,直至近2000年,兩者才基本相等。其中劉家溝組和石千峰組10000年后CO2礦物捕集量最大可以達到28kg/m3介質(zhì)。(2)CO2注入后,系統(tǒng)中溶解的礦物主要有奧長石、綠泥石、白云石、伊利石和鈣蒙脫石。由于不同儲層的初始礦物組成及含量不同,故溶解性礦物也存在差異,其中劉家溝組主要以奧長石和綠泥石溶解為主,而石盒子組主要溶解礦物為奧長石和白云石,后期夾雜少量鈣蒙脫石,石千峰組中以奧長石溶解為主,伊利石前期處于溶解狀態(tài),后期開始沉淀。(3)劉家溝組的固碳礦物組合為方解石+片鈉鋁石+菱鐵礦,石千峰組為方解石+片鈉鋁石,石盒子組為方解石+片鈉鋁石+菱鎂礦。通過封存能力計算,得出三個儲層中方解石是主要的穩(wěn)定礦物,10000年時,均超過各自儲層固碳礦物的50%,其中劉家溝組超過80%。(4)注入初期,碳酸鹽礦物(白云石、方解石)和長石礦物(奧長石)的溶解增大了石千峰組和石盒子組儲層孔隙度。這有利于減小因CO2注入引起的壓力累積,從而提高注入性。而劉家溝組孔隙度在模擬初期的變化并不明顯。隨著CO2-水一巖石相互作用的進行,三個儲層的孔隙度從不同的時間開始減小,其中劉家溝組孔隙度的減小出現(xiàn)在1000年左右,石千峰組和石盒子組分別出現(xiàn)在100年和500年。長時間內(nèi),儲層孔隙度的減小是因為注入的CO2附加到固體基質(zhì)中產(chǎn)生次生碳酸鹽礦物使得礦物的沉淀量大于溶解量所致。這限制了CO2的遷移,增加了CO2與地層水、巖石礦物的接觸反應時間,有利于CO2的礦物捕集。CO2咸水層封存是一個復雜的水文地球化學作用過程,CO2注入到咸水層后增加了溶液的酸度,打破了已有的平衡,引起碳酸鹽和硅鋁酸鹽的各種地球化學變化。在長期CO2-水-巖石相互作用過程中可以形成含有Ca2+、Mg2+、Fe2+、Na+、Al3+(AlO2-)的碳酸鹽礦物,使C02得以長期固定下來。為弄清CO2長期封存的影響因素及機制,分析了不同因素(礦物組成,儲層物性條件)對CO2-水-巖石長期相互作用過程的影響,確定了主要影響因素及關鍵性礦物,并對其進行了敏感性分析,得到的主要結(jié)論如下：(1)溫度、孔隙度、儲層厚度、滲透率等物性參數(shù)是咸水層CO2長期封存的主要影響因素。高毛細壓較低毛細壓使CO2羽的分布更為均勻,有利于CO2礦物捕集。儲層水平方向滲透率相同時,垂向滲透率較之越小,越有利于CO2溶解捕集和礦物捕集。(2)通過計算量化礦物捕集量對于每個物性參數(shù)的平均敏感度,根據(jù)平均敏感度對劉家溝組、石千峰組和石盒子組三個儲層的實際物性條件進行預測評估,得出評價值分別為6.5260,81.0883和88.0387,與這三個儲層的礦物捕集量6.12×108kg、9.57×108kg和1.09×109kg的排序一致。(3)整體改變反應表面積或動力學速率常數(shù)會影響整個系統(tǒng)的地球化學反應進程,改變了CO2-水一巖石相互作用的時間尺度,進而導致最終固碳礦物量的差異。(4)固碳礦物沉淀所需的陽離子來源于對應特定礦物的溶解所提供,當對應特定礦物或其替代者不存在時,對應固碳礦物則不能生成。例如：綠泥石是CO2長期封存中的關鍵礦物,其直接為固碳礦物鐵白云石和菱鐵礦提供Fe2+,片鈉鋁石沉淀所需的Na+則是由鈉長石或奧長石直接提供。另外,當初始礦物中奧長石和方解石共存時,奧長石會抑制方解石的溶解。(5)CO2注入到深部咸水含水層后干擾了系統(tǒng)的初始平衡,導致一系列碳酸鹽和硅鋁酸鹽礦物的溶解與沉淀。在這個過程中,CO2可以通過原生碳酸鹽礦物如方解石等或次生碳酸鹽礦物如鐵白云石、菱鎂礦、菱鐵礦和片鈉鋁石的沉淀而被固定。此類碳酸鹽礦物的基本組成成分Ca2+、Mg2+、Fe2+和Na+,主要是由方解石、鈉長石(或奧長石)和綠泥石溶解提供。同時,大多數(shù)來自硅鋁酸鹽的Al3+(AlO2-)和SiO2(aq)被粘土礦物如伊利石和蒙脫石的沉淀所消耗。而高嶺石是一個過渡相,經(jīng)過幾千年的反應后,最終幾乎全部被伊利石所取代。
【關鍵詞】：CO_2地質(zhì)封存 低孔低滲 地球化學反應 注入性 長期封存性
【學位授予單位】：中國地質(zhì)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X511;X14
【目錄】：

• 作者簡介7-9
• 摘要9-12
• ABSTRACT12-19
• 第一章 緒論19-33
• §1.1 選題背景及研究意義19-20
• §1.2 CO_2地質(zhì)封存基本理論20-24
• 1.2.1 CO_2的基本性質(zhì)及封存條件20-21
• 1.2.2 CO_2地質(zhì)封存場所21-22
• 1.2.3 CO_2深部咸水層封存原理22-24
• §1.3 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢24-28
• 1.3.1 物理化學作用對儲層可注入性的影響24-25
• 1.3.2 超臨界CO_2—咸水—儲層巖石的地球化學過程及可封存性研究25-26
• 1.3.3 咸水層CO_2長期封存的影響機理26-27
• 1.3.4 發(fā)展趨勢及存在問題27-28
• §1.4 研究內(nèi)容、技術方法與創(chuàng)新點28-33
• 1.4.1 研究內(nèi)容28
• 1.4.2 技術方法28-30
• 1.4.3 模擬工具30-32
• 1.4.4 創(chuàng)新點32-33
• 第二章 研究區(qū)概況33-41
• §2.1 自然地理和社會經(jīng)濟概況33
• §2.2 區(qū)域地質(zhì)背景33-35
• §2.3 沉積地層與儲蓋組合35-37
• §2.4 儲層特征37-41
• 2.4.1 劉家溝組儲層特征37-38
• 2.4.2 石千峰組儲層特征38-39
• 2.4.3 石盒子組儲層特征39-41
• 第三章 物理化學作用對儲層可注入性的影響41-66
• §3.1 鹽沉淀對儲層可注入性的影響41-52
• 3.1.1 模型建立及參數(shù)設置41-43
• 3.1.2 壓力、氣體飽和度與鹽沉淀的空間分布43-45
• 3.1.3 鹽沉淀的時空演化及引起的壓力變化45-46
• 3.1.4 儲層滲透率的變化46-47
• 3.1.5 鹽沉淀影響因素敏感性分析47-52
• §3.2 CO_2—水—巖石相互作用對儲層可注入性的影響52-64
• 3.2.1 參數(shù)設置53-55
• 3.2.2 儲層孔滲特征的變化55-58
• 3.2.3 CO_2—水—巖石相互作用對孔滲變化的影響58-61
• 3.2.4 孔滲變化的影響因素敏感性分析61-64
• §3.3 CO_2注入能力評估64-65
• §3.4 本章小結(jié)65-66
• 第四章 超臨界CO_2層巖石的地球化學過程及可封存性研究66-84
• §4.1 CO_2—水—儲層巖石的地球化學反應過程66-80
• 4.1.1 模型建立及參數(shù)設置66-67
• 4.1.2 CO_2捕集形式隨時間的變化67-71
• 4.1.3 pH值的變化71-72
• 4.1.4 地層水中主要離子濃度變化72-73
• 4.1.5 溶解性礦物的變化73-75
• 4.1.6 主要沉淀性礦物的變化75-78
• 4.1.7 儲層孔隙度和滲透率的變化78-80
• §4.2 固碳礦物分析80-81
• 4.2.1 不同儲層中的固碳礦物80-81
• 4.2.2 與其他模擬結(jié)果和野外觀察的對比81
• §4.3 封存能力估算81-82
• §4.4 本章小結(jié)82-84
• 第五章 咸水層CO_2長期封存的影響機理84-113
• §5.1 礦物組成對CO_2-水-巖石長期相互作用的影響84-99
• 5.1.1 模型建立及參數(shù)設置84-86
• 5.1.2 基準案例86-87
• 5.1.3 關鍵性礦物對CO_2長期封存的影響87-91
• 5.1.4 礦物組成不確定性對CO_2長期封存的影響91-94
• 5.1.5 主要固碳礦物陽離子的來源分析94-99
• §5.2 儲層物性參數(shù)對CO_2長期封存的影響99-109
• 5.2.1 參數(shù)設置99-100
• 5.2.2 各物性參數(shù)的影響大小對比100-101
• 5.2.3 主要影響因素分析101-104
• 5.2.4 毛細壓力和儲層不同H_K/V_K對CO_2長期封存的影響104-107
• 5.2.5 儲層物性參數(shù)的敏感度對比107-109
• §5.3 反應表面積對CO_2長期封存的影響109-111
• §5.4 CO_2長期封存的礦物交替轉(zhuǎn)化機制111-112
• §5.5 本章小結(jié)112-113
• 第六章 結(jié)論與建議113-115
• §6.1 結(jié)論113-114
• §6.2 不足與建議114-115
• 致謝115-117
• 參考文獻117-125

【參考文獻】

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  本文關鍵詞：鄂爾多斯盆地二氧化碳地質(zhì)封存機理研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：454149