發(fā)布時(shí)間：2017-05-29 05:10

  本文關(guān)鍵詞：耐熱沸石分子篩膜的制備、表征及性能，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：沸石分子篩膜是一類(lèi)重要的無(wú)機(jī)膜,它因獨(dú)特的性能一直受到人們的關(guān)注。隨著應(yīng)用范圍不斷擴(kuò)大,其耐熱性不足,易產(chǎn)生裂紋的缺點(diǎn)也日益顯得突出。由于裂紋的產(chǎn)生與支撐體有重要關(guān)系,尤其是與膜層相反的熱膨脹系數(shù),因此,在盡可能降低支撐體熱膨脹系數(shù)的同時(shí)增加與膜層的化學(xué)相容性不失為一個(gè)好的解決辦法。本論文以硅藻土為原料合成的廉價(jià)絲光沸石(MOR)粉末為原料,采用冷等靜壓-煅燒工藝制備含有MOR次級(jí)結(jié)構(gòu)且低熱膨脹系數(shù)的多孔支撐體,并將其用于非模板劑法合成MOR和ZSM-5分子篩膜,考察膜系統(tǒng)的耐熱穩(wěn)定性。借助N2滲透通量、孔隙率、孔徑及孔徑分布、抗壓強(qiáng)度、熱膨脹系數(shù)、拉曼(Raman)光譜、X射線(xiàn)衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)等測(cè)試手段表征多孔支撐體的性能,并探索最優(yōu)制備工藝條件；單組份氣體滲透、雙組份氣體分離、XRD、SEM等用于表征MOR和ZSM-5膜的分離性能、生長(zhǎng)機(jī)理、耐熱穩(wěn)定性等。主要研究結(jié)果有以下幾點(diǎn)：(1)制備多孔支撐體的原料粒徑及粒徑分布、物料混合方式、坯體成型工藝、煅燒工藝等均對(duì)其性能產(chǎn)生重要影響；較低的燒成溫度保留了MOR的次級(jí)結(jié)構(gòu)以提高與膜層的化學(xué)相容性,同時(shí)降低了制備成本；所制備的多孔支撐體具有低熱膨脹系數(shù)和足夠的機(jī)械強(qiáng)度以保證將來(lái)可能的工業(yè)應(yīng)用。(2)采用非模板劑水熱原位晶化法在多孔支撐體上制備了MOR膜(i-MOR),最佳晶化條件是：170℃、12h、晶化液組成為1Na2O:2SiO2:285H2O;可以采用將合成液攪拌或者廢液重復(fù)利用降低膜制備成本；支撐體上生長(zhǎng)的MOR晶體與液相中成核、生長(zhǎng)的MOR晶體共同組成膜層,將膜層和支撐體連成一個(gè)有機(jī)整體,增加了膜層和支撐體的結(jié)合力,使膜系統(tǒng)具有良好的完整性、耐熱穩(wěn)定性及耐熱循環(huán)性能。(3)采用非模板劑晶種二次生長(zhǎng)法制備MOR膜(s-MOR)。晶種的引入為膜層中MOR晶體的生長(zhǎng)提供了更多的鋁源、晶核,縮短了晶化時(shí)間,降低了膜層厚度,但不改變膜系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)。所制備的s-MOR膜也具有良好的完整性、耐熱穩(wěn)定性,并有較好的重現(xiàn)性和N2/SO2雙組份氣體分離性能。(4)采用非模板劑晶種二次生長(zhǎng)法制備ZSM-5分子篩膜。利用正交試驗(yàn)得到晶化液組成；適中的晶化溫度(180℃)和較長(zhǎng)的晶化時(shí)間(28h)有利于ZSM-5膜的生長(zhǎng)；與MOR膜類(lèi)似的生長(zhǎng)機(jī)理和膜系統(tǒng)結(jié)構(gòu)使ZSM-5膜也具有較好的完整性、耐熱穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：多孔支撐體 熱膨脹系數(shù) 非模板劑法 沸石分子篩膜 熱穩(wěn)定性
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TQ051.893
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-13
• 圖目錄13-17
• 表目錄17-18
• 主要符號(hào)表18-19
• 1 沸石分子篩膜的耐熱穩(wěn)定性研究進(jìn)展19-36
• 1.1 沸石分子篩膜及其耐熱穩(wěn)定性20-28
• 1.1.1 沸石分子篩膜簡(jiǎn)介20-21
• 1.1.2 沸石分子篩膜的合成及生長(zhǎng)機(jī)理21-25
• 1.1.3 沸石分子篩膜的應(yīng)用25-27
• 1.1.4 沸石分子篩膜的耐熱穩(wěn)定性27-28
• 1.2 制備工藝對(duì)沸石分子篩膜耐熱穩(wěn)定性的影響28-29
• 1.2.1 有機(jī)模板對(duì)沸石分子篩膜耐熱穩(wěn)定性的影響28-29
• 1.2.2 晶化條件對(duì)沸石分子篩膜耐熱穩(wěn)定性的影響29
• 1.3 支撐體對(duì)沸石分子篩膜耐熱穩(wěn)定性的影響29-34
• 1.3.1 支撐體的熱膨脹系數(shù)對(duì)沸石分子篩膜耐熱穩(wěn)定性的影響29-31
• 1.3.2 支撐體的化學(xué)性質(zhì)對(duì)沸石分子篩膜耐熱穩(wěn)定性的影響31-32
• 1.3.3 支撐體的孔徑對(duì)沸石分子篩膜耐熱穩(wěn)定性的影響32
• 1.3.4 MOR分子篩膜用多孔支撐體32-34
• 1.4 選題意義及主要研究?jī)?nèi)容34-36
• 2 實(shí)驗(yàn)原料及儀器36-39
• 2.1 主要原料36-37
• 2.2 主要制備設(shè)備37-38
• 2.3 主要表征設(shè)備38-39
• 3 含有MOR次級(jí)結(jié)構(gòu)的多孔支撐體的制備和表征39-69
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分40-45
• 3.1.1 MOR粉末原料的制備、粒徑及化學(xué)成分分析40-41
• 3.1.2 多孔支撐體的制備41-42
• 3.1.3 多孔支撐體的表征42-45
• 3.2 結(jié)果與討論45-68
• 3.2.1 加工助劑對(duì)支撐體性能的影響45-47
• 3.2.2 物料混合方式及混合時(shí)間對(duì)支撐體性能的影響47-49
• 3.2.3 坯體成型工藝對(duì)支撐體性能的影響49-50
• 3.2.4 煅燒工藝條件對(duì)支撐體性能的影響50-55
• 3.2.5 原料粒徑及粒徑分布對(duì)支撐體性能的影響55-60
• 3.2.6 多孔支撐體的Raman表征60-62
• 3.2.7 多孔支撐體的熱膨脹系數(shù)62-64
• 3.2.8 多孔支撐體的抗壓強(qiáng)度64-66
• 3.2.9 多孔支撐體的燒結(jié)機(jī)理66-68
• 3.3 本章小結(jié)68-69
• 4 MOR分子篩膜的水熱原位生長(zhǎng)法制備、表征及性能69-93
• 4.1 實(shí)驗(yàn)部分69-70
• 4.1.1 用于制備i-MOR膜的多孔支撐體69
• 4.1.2 i-MOR分子篩膜的制備69-70
• 4.1.3 i-MOR分子篩膜的表征70
• 4.2 結(jié)果與討論70-91
• 4.2.1 晶化條件對(duì)i-MOR分子篩膜生長(zhǎng)的影響70-80
• 4.2.2 支撐體煅燒工藝對(duì)i-MOR分子篩膜生長(zhǎng)的影響80-82
• 4.2.3 降低oi-MOR分子篩膜制備成本的探索82-84
• 4.2.4 oi-MOR分子篩膜的水熱原位生長(zhǎng)機(jī)理84-87
• 4.2.5 oi-MOR分子篩膜的單組份氣體滲透性能87-88
• 4.2.6 oi-MOR分子篩膜的重現(xiàn)性88-89
• 4.2.7 oi-MOR分子篩膜的耐熱穩(wěn)定性89-90
• 4.2.8 oi-MOR分子篩膜的耐熱循環(huán)性能90-91
• 4.3 本章小結(jié)91-93
• 5 MOR分子篩膜的晶種二次生長(zhǎng)法制備、表征及性能93-112
• 5.1 實(shí)驗(yàn)部分94-95
• 5.1.1 用于制備s-MOR膜的多孔支撐體94
• 5.1.2 s-MOR分子篩膜的制備94
• 5.1.3 s-MOR分子篩膜的表征94-95
• 5.2 結(jié)果與討論95-110
• 5.2.1 晶化時(shí)間對(duì)s-MOR分子篩膜生長(zhǎng)的影響95-96
• 5.2.2 支撐體對(duì)s-MOR膜生長(zhǎng)的影響96-99
• 5.2.3 晶種對(duì)s-MOR分子篩膜生長(zhǎng)的影響99-101
• 5.2.4 s-MOR分子篩膜的晶種二次生長(zhǎng)機(jī)理101-105
• 5.2.5 s-MOR分子篩膜的耐熱穩(wěn)定性105
• 5.2.6 s-MOR分子篩膜的重現(xiàn)性105-106
• 5.2.7 s-MOR分子篩膜單組份氣體滲透性能106-107
• 5.2.8 s-MOR分子篩膜的N_2/SO_2雙組份氣體分離性能107-110
• 5.3 本章小結(jié)110-112
• 6 ZSM-5分子篩膜的制備、表征及性能112-123
• 6.1 實(shí)驗(yàn)部分113-114
• 6.1.1 用于制備ZSM-5膜的多孔支撐體113
• 6.1.2 ZSM-5分子篩膜的制備113-114
• 6.1.3 ZSM-5分子篩膜的表征114
• 6.2 結(jié)果與討論114-122
• 6.2.1 正交試驗(yàn)分析114-115
• 6.2.2 晶化溫度對(duì)ZSM-5分子篩膜生長(zhǎng)的影響115-116
• 6.2.3 晶化時(shí)間對(duì)ZSM-5分子篩膜生長(zhǎng)的影響116-117
• 6.2.4 ZSM-5分子篩膜的生長(zhǎng)機(jī)理117-120
• 6.2.5 ZSM-5分子篩膜的耐熱穩(wěn)定性120-121
• 6.2.6 ZSM-5分子篩膜的單組份氣體滲透性能121-122
• 6.3 本章小結(jié)122-123
• 7 結(jié)論與展望123-125
• 7.1 結(jié)論123
• 7.2 創(chuàng)新點(diǎn)123-124
• 7.3 展望124-125
• 參考文獻(xiàn)125-139
• 攻讀博士學(xué)位期間科研項(xiàng)目及科研成果139
• 作者簡(jiǎn)介139-140
• 致謝140

  本文關(guān)鍵詞：耐熱沸石分子篩膜的制備、表征及性能，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號(hào)：404215