本文關鍵詞：鈣鈦礦型鉭（鈮）酸鹽納米光催化劑的制備及性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：在能源危機和環(huán)境污染問題的雙重壓力下,利用半導體光催化技術進行光解水制氫及光降解有機污染物方面的研究日益受到人們的重視。人們不斷探索尋找合成方法簡單,光響應范圍寬,能夠充分吸收利用太陽光且光催化效率高的光催化劑。鉭(鈮)酸鹽光催化劑因具有獨特的電子結構和能帶結構,在光解水及光降解方面表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能,逐漸成為研究的熱點。但是,目前這類光催化劑的合成方法大都存在合成方法繁瑣、反應溫度高、時間長等缺點。另外,由于純相的鉭(鈮)酸鹽光催化劑的禁帶寬度都很寬,無法吸收可見光,目前大部分的研究工作采用摻雜外部元素的方法來實現(xiàn)可見光響應,而近些年出現(xiàn)的更為簡單的自摻雜方法,在鉭(鈮)酸鹽光催化劑的研究中尚未見報道。針對以上問題,本論文探索了新穎的合成自摻雜鉭(鈮)酸鹽光催化劑的方法。由于我們的合成方法具有堿度小、溫度低、反應時間短等優(yōu)點,合成產(chǎn)物表現(xiàn)出了優(yōu)異的光解水及光降解性能。本論文的工作主要分為以下幾個方面:1、使用一步法合成了Ta4+自摻雜的具有可見光催化活性的NaTaO3納米粒子。由于Ta4+的自摻雜,NaTaO3納米粒子的禁帶寬度顯著減小至1.70 eV。低的禁帶寬度使NaTaO3納米粒子的光響應由紫外光區(qū)紅移到了可見光區(qū)。由于在很低的溫度下合成(110℃),自摻雜NaTaO3具有均勻且細小的晶粒尺寸(50 nm)。光催化性能測試表明:即使在沒有負載任何助催化劑的情況下,自摻雜NaTaO3仍然表現(xiàn)出優(yōu)異的可見光催化光解水(產(chǎn)氫速率達到了61μmol/h/g)及光降解有機污染物的性能。2、使用一步法合成了具有可見光催化活性的Nb4+自摻雜的KNbO3納米棒。與常規(guī)方法合成的KNb O3相比,Nb4+自摻雜KNbO3納米棒具有更低的禁帶寬度,光吸收閥值發(fā)生了明顯紅移,并表現(xiàn)出了可見光催化光解水性能。通過進一步氮化處理,在自摻雜KNbO3納米棒的表面形成了Nb4N5納米顆粒。由于Nb4N5與KNbO3之間形成的異質結結構,顯著提高了KNbO3納米棒的可見光催化分解水產(chǎn)氫性能。3、使用溶劑熱配合氮化的方法合成了細小(50 nm)、均勻的鈣鈦礦型SrNbO2N納米粒子。由于合成的SrNbO2N納米粒子的禁帶寬度只有1.94 eV,在可見光照射下表現(xiàn)出了優(yōu)異的光解水性能(產(chǎn)氫速率達到了148.3μmol h-1g-1,使用Pt作助催化劑)及良好的光降解有機污染物的能力。SrNbO2N納米粒子在光解水過程中也具有很高的穩(wěn)定性。4、使用一步法合成了Nb4+自摻雜的具有可見光催化活性的NaNbO3微米塊。與常規(guī)方法合成的NaNbO3相比,Nb4+自摻雜NaNbO3具有更低的禁帶寬度,光吸收閥值發(fā)生了明顯紅移,并表現(xiàn)出了可見光催化光解水及光降解性能。通過進一步氮化處理,在自摻雜NaNbO3微米塊的表面形成了Nb4N5納米顆粒,二者之間同樣形成了異質結結構,從而顯著提高了NaNbO3的可見光催化性能。5、使用水熱配合煅燒的方法,在較低的煅燒溫度下(500℃),合成了花生狀的LiTaO3納米顆粒。本論文合成的LiTaO3納米顆粒具有均勻且細小的(100nm)微觀形貌,具有良好的紫外光吸收能力。對比不同煅燒溫度對LiTa O3性能的影響后發(fā)現(xiàn),550℃煅燒合成的LiTa O3具有最高的光解水性能,其光解水速率達到153.5μmol h-1 g-1,大約是其他文獻報道的產(chǎn)氫速率的25倍。另外,我們合成的LiTaO3具有優(yōu)異的光催化穩(wěn)定性。
【關鍵詞】：光解水 自摻雜 光催化 鉭酸鹽 鈮酸鹽
【學位授予單位】：北京理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 緒論12-55
• 1.1 引言12-14
• 1.1.1 利用太陽能光解水制氫12-13
• 1.1.2 利用太陽能降解有機污染物13-14
• 1.2 半導體光催化劑的催化機理14-17
• 1.2.1 半導體材料光催化原理14-15
• 1.2.2 半導體材料光催化制氫原理15-16
• 1.2.3 半導體材料光催化降解有機污染物原理16-17
• 1.3 影響半導體光催化劑性能的因素17-18
• 1.4 提高半導體光催化劑催化活性的可行途徑18-25
• 1.4.1 半導體光催化劑存在的問題18-19
• 1.4.2 提高半導體光催化劑催化活性的途徑19-25
• 1.5 鈣鈦礦型半導體光催化劑的研究現(xiàn)狀25-41
• 1.5.1 鈣鈦礦型復合氧化物簡介25-26
• 1.5.2 鈣鈦礦型半導體光催化劑的研究現(xiàn)狀26-41
• 1.5.3 目前鈣鈦礦型光催化劑研究中存在的問題41
• 1.6 本文的選題意義及研究內容41-43
• 1.6.1 本文的選題意義41-42
• 1.6.2 本文的研究內容42-43
• 參考文獻43-55
• 第2章 自摻雜NaTaO_3納米粒子的制備及性能研究55-78
• 2.1 引言55-56
• 2.2 自摻雜NaTaO_3納米粒子的制備56-57
• 2.2.1 自摻雜NaTaO_3納米粒子的合成方法56
• 2.2.2 產(chǎn)物表征方法56
• 2.2.3 性能測試方法56-57
• 2.3 自摻雜NaTaO_3納米粒子的結構表征57-66
• 2.4 自摻雜NaTaO_3納米粒子的性能測試66-72
• 2.5 本章小結72-73
• 參考文獻73-78
• 第3章 自摻雜KNbO_3納米棒的制備及性能研究78-105
• 3.1 引言78-79
• 3.2 自摻雜KNbO_3納米棒的制備79-81
• 3.2.1 自摻雜KNbO_3納米棒的合成方法79
• 3.2.2 氮化的自摻雜KNbO_3的制備79
• 3.2.3 產(chǎn)物表征方法79-80
• 3.2.4 性能測試方法80-81
• 3.3 自摻雜KNbO_3納米棒的結構表征81-93
• 3.4 自摻雜KNbO_3納米棒的性能測試93-99
• 3.5 本章小結99-100
• 參考文獻100-105
• 第4章 鈣鈦礦型SrNbO_2N納米粒子的制備及性能研究105-127
• 4.1 引言105-106
• 4.2 鈣鈦礦型SrNbO_2N納米粒子的制備106-107
• 4.2.1 SrNbO_2N的合成方法106
• 4.2.2 產(chǎn)物表征方法106
• 4.2.3 性能測試方法106-107
• 4.3 鈣鈦礦型SrNbO_2N納米粒子的結構表征107-115
• 4.4 鈣鈦礦型SrNbO_2N納米粒子的性能測試115-121
• 4.5 本章小結121-122
• 參考文獻122-127
• 第5章 自摻雜NaNbO_3微米塊的制備及性能研究127-147
• 5.1 引言127-128
• 5.2 自摻雜NaNbO_3微米塊的制備128-130
• 5.2.1 自摻雜NaNbO_3微米塊的合成方法128
• 5.2.2 氮化的自摻雜NaNbO_3的制備128
• 5.2.3 產(chǎn)物表征方法128-129
• 5.2.4 性能測試方法129-130
• 5.3 自摻雜NaNbO_3微米塊的結構表征130-138
• 5.4 自摻雜NaNbO_3微米塊的性能測試138-142
• 5.5 本章小結142
• 參考文獻142-147
• 第6章 鈣鈦礦型LiTaO_3納米粒子的制備及性能研究147-162
• 6.1 引言147-148
• 6.2 LiTaO_3納米粒子的制備148-149
• 6.2.1 LiTaO_3納米粒子的合成方法148
• 6.2.2 產(chǎn)物表征方法148
• 6.2.3 性能測試方法148-149
• 6.3 LiTaO_3納米粒子的結構表征149-153
• 6.4 LiTaO_3納米粒子的性能測試153-158
• 6.5 本章小結158-159
• 參考文獻159-162
• 第7章 結論與展望162-165
• 7.1 結論162-163
• 7.2 展望163-165
• 致謝165-166
• 攻讀博士期間發(fā)表論文166

  本文關鍵詞：鈣鈦礦型鉭（鈮）酸鹽納米光催化劑的制備及性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：395228