隨著化石能源的不斷消耗,能源短缺與環(huán)境污染等問題也隨之凸顯。面向清潔能源的探索是緩解當(dāng)前能源與環(huán)境問題的有效途徑并具有重要的研究意義。其中,通過電催化反應(yīng)將二氧化碳、水等分解為高附加值的一氧化碳、氫氣等小分子是極具應(yīng)用潛力的途徑。作為典型的電催化劑,貴金屬材料具有優(yōu)異的催化性能,但其價格昂貴、儲量少。因此,如何降低貴金屬的使用量,以及同時實(shí)現(xiàn)高效、穩(wěn)定的催化功能,是當(dāng)前研究的焦點(diǎn)之一。與此同時,地球儲量豐富的過渡金屬材料被認(rèn)為是一種理想的貴金屬替代催化劑,但由于其活性位少、本征活性低等,使得整體性能不佳。高效過渡金屬基催化劑的進(jìn)一步開發(fā)亟需在催化活性位精確識別和動態(tài)反應(yīng)過程深入理解的基礎(chǔ)上進(jìn)行理性設(shè)計和構(gòu)筑。針對用于水和二氧化碳分子活化電催化劑中的關(guān)鍵科學(xué)問題,本論文聚焦材料的設(shè)計和可控合成,發(fā)揮同步輻射光源的高亮度和寬頻譜優(yōu)勢,利用高分辨的X射線吸收譜方法,系統(tǒng)地研究了電催化材料的局域結(jié)構(gòu)和性能之間的內(nèi)在聯(lián)系。同時,結(jié)合理論計算和原位X射線吸收譜表征,探索了電催化材料的動態(tài)工作過程,揭示了服役狀態(tài)下真實(shí)活性相結(jié)構(gòu)和原子組態(tài),為高效電催化劑的進(jìn)一步設(shè)計提供了實(shí)驗(yàn)與技術(shù)基礎(chǔ)。本論文開展的...

【文章頁數(shù)】：145 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 3d過渡金屬基電催化劑及其在電催化方面的應(yīng)用
        1.2.1 3d過渡金屬基材料的合成方法
        1.2.2 3d過渡金屬基材料結(jié)構(gòu)調(diào)控策略
        1.2.3 3d過渡金屬基材料應(yīng)用于電催化
    1.3 單原子催化劑及其在電催化方面的應(yīng)用
        1.3.1 單原子催化劑合成方法
        1.3.2 碳基負(fù)載型單原子催化劑應(yīng)用于電催化
        1.3.3 非碳基負(fù)載型單原子催化劑應(yīng)用于電催化
    1.4 同步輻射表征技術(shù)
        1.4.1 同步輻射XAFS簡介
        1.4.2 靜態(tài)XAFS表征
        1.4.3 原位XAFS表征
    1.5 本論文的選題背景和研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第2章 Ni基電催化劑的結(jié)構(gòu)及其電催化氧化反應(yīng)研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 樣品制備
        2.2.2 材料表征
        2.2.3 電化學(xué)分析方法
        2.2.4 理論計算方法
    2.3 結(jié)果與討論
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 Co基電催化劑的設(shè)計和基于原位XAFS的結(jié)構(gòu)研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 樣品制備
        3.2.2 材料表征
        3.2.3 電化學(xué)分析方法
        3.2.4 理論計算分析
    3.3 結(jié)果與討論
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 Co/Ni共負(fù)載型碳基單原子電催化劑的結(jié)構(gòu)和電催化CO₂還原研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 樣品制備
        4.2.2 材料表征
        4.2.3 電化學(xué)分析方法
        4.2.4 理論計算方法
    4.3 結(jié)果與討論
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 Pd單原子電催化劑的設(shè)計和基于原位XAFS的結(jié)構(gòu)研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 樣品制備
        5.2.2 材料表征
        5.2.3 電化學(xué)分析方法
        5.2.4 理論計算方法
    5.3 結(jié)果與討論
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第6章 Ru單原子摻雜Ni₅P₄電催化材料結(jié)構(gòu)和電催化水分解研究
    6.1 引言
    6.2 實(shí)驗(yàn)部分
        6.2.1 樣品制備
        6.2.2 材料表征
        6.2.3 電化學(xué)分析方法
        6.2.4 理論計算方法
    6.3 結(jié)果與討論
    6.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第7章 全文總結(jié)與展望
    7.1 全文總結(jié)
    7.2 展望
    參考文獻(xiàn)
附錄
致謝



本文編號：3813236