高靈敏稀土上轉(zhuǎn)換熒光納米傳感器的構(gòu)建及應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間:2022-10-22 18:47
近年來(lái),通過(guò)雙光子或多光子機(jī)制將近紅外激發(fā)光(通常為980 nm)轉(zhuǎn)換為紫外、可見(jiàn)光的鑭系元素?fù)诫s的上轉(zhuǎn)換納米顆粒(UCNPs)引起了廣泛的關(guān)注。與量子點(diǎn)(QDs)和熒光染料相比,UCNPs具有毒性小、發(fā)射峰可調(diào)、對(duì)組織穿透深度大、化學(xué)和物理性質(zhì)穩(wěn)定以及激發(fā)光散射少等優(yōu)點(diǎn)。此外,在生物分析中,近紅外激發(fā)光不會(huì)激發(fā)生物體的熒光,可以有效消除背景的自發(fā)熒光干擾,獲得大的信噪比從而改善檢測(cè)靈敏度。因此,UCNPs在生物傳感方面具有很高的應(yīng)用價(jià)值。通常,大多數(shù)分析應(yīng)用均基于熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)原理猝滅UCNPs的熒光。然而,傳統(tǒng)的吸收劑很難猝滅UCNPs的熒光,難以獲得滿(mǎn)意的FRET效率和檢測(cè)靈敏度。因此,進(jìn)一步提高FRET效率或?qū)ふ倚虏呗杂糜跇?gòu)建高靈敏、高選擇性的納米傳感器具有重要意義;诖,本文采用水熱法合成了性能優(yōu)異的UCNPs,并結(jié)合不同的信號(hào)放大策略構(gòu)建了幾種快速、可靠、高靈敏、高選擇性的納米傳感器用于目標(biāo)分析物(離子和生物分子)的檢測(cè)。其主要研究?jī)?nèi)容如下:1.基于UCNPs和三角銀納米片(STNPs)之間FRET原理,構(gòu)建了一種新型無(wú)標(biāo)記熒光納米傳感器,實(shí)現(xiàn)了魚(yú)精蛋白和胰...
【文章頁(yè)數(shù)】:169 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料
1.2 稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米材料的組成
1.3 稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理
1.3.1 ESA過(guò)程
1.3.2 ETU過(guò)程
1.3.3 PA過(guò)程
1.4 稀土上轉(zhuǎn)換納米材料的合成
1.4.1 熱分解法
1.4.2 共沉淀法
1.4.3 水熱/溶劑熱合成法
1.4.4 其他方法
1.5 稀土上轉(zhuǎn)換納米材料的應(yīng)用
1.5.1 稀土上轉(zhuǎn)換納米材料在熒光傳感方面的應(yīng)用
1.5.2 稀土上轉(zhuǎn)換納米材料在生物成像中的應(yīng)用
1.5.3 稀土上轉(zhuǎn)換納米材料在治療中的應(yīng)用
1.6 本文構(gòu)思
第二章 基于三角銀納米片和上轉(zhuǎn)換納米顆粒間能量轉(zhuǎn)移原理檢測(cè)魚(yú)精蛋白和胰蛋白酶
2.1 引言
2.2 實(shí)驗(yàn)部分
2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2.3 CTAB-UCNPs的合成
2.2.4 STNPs的合成
2.2.5 魚(yú)精蛋白和胰蛋白酶的檢測(cè)
2.2.6 血清樣本分析
2.3 結(jié)果與討論
2.3.1 UCNPs和 STNPs的表征
2.3.2 UCNPs和 STNPs之間的FRET
2.3.3 魚(yú)精蛋白和胰蛋白酶的檢測(cè)機(jī)理
2.3.4 實(shí)驗(yàn)條件優(yōu)化
2.3.5 魚(yú)精蛋白和胰蛋白酶的檢測(cè)
2.3.6 選擇性考察
2.3.7 血清中魚(yú)精蛋白和胰蛋白酶的檢測(cè)
2.4 小結(jié)
第三章 基于方酸鐵和上轉(zhuǎn)換納米顆粒間內(nèi)濾效應(yīng)原理檢測(cè)過(guò)氧化氫和葡萄糖
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 材料
3.2.2 儀器設(shè)備
3.2.3 UCNPs的制備
3.2.4 H_2O_2檢測(cè)
3.2.5 葡萄糖的檢測(cè)
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 SQA-Fe~(3+)對(duì)UCNPs的熒光猝滅機(jī)制
3.3.2 可行性考察
3.3.3 實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化
3.3.4 H_2O_2的檢測(cè)
3.3.5 上轉(zhuǎn)換納米傳感器對(duì)葡萄糖的響應(yīng)
3.3.6 選擇性研究
3.3.7 血清中葡萄糖的檢測(cè)
3.4 小結(jié)
第四章 基于分析物觸發(fā)循環(huán)信號(hào)放大策略及上轉(zhuǎn)換納米探針用于銅離子的檢測(cè)
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器
4.2.2 實(shí)驗(yàn)試劑
4.2.3 CTAB-UCNPs的合成
4.2.4 AuNPs的合成
4.2.5 Cu~(2+)的檢測(cè)
4.2.6 實(shí)際樣品的預(yù)處理和檢測(cè)
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 材料選擇
4.3.2 UCNPs和 AuNPs的表征
4.3.3 AuNPs對(duì) UCNPs的熒光猝滅機(jī)理
4.3.4 檢測(cè)原理
4.3.5 條件優(yōu)化
4.3.6 Cu~(2+)的檢測(cè)
4.3.7 選擇性考察
4.3.8 真實(shí)樣本分析
4.4 小結(jié)
第五章 基于酶控循環(huán)信號(hào)放大策略檢測(cè)過(guò)氧化氫相關(guān)分析物及比色邏輯門(mén)應(yīng)用
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 材料和設(shè)備
5.2.2 CTAB-UCNPs的合成
5.2.3熒光、比色雙讀出信號(hào)檢測(cè)H_2O_2
5.2.4 熒光、比色雙讀出信號(hào)檢測(cè)膽堿和ACh
5.2.5 熒光、比色雙讀出信號(hào)檢測(cè)葡萄糖、乳酸和UA
5.2.6 實(shí)際樣品分析
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 UCNPs的表征
5.3.2 傳感器的工作原理
5.3.3 條件優(yōu)化
5.3.4 H_2O_2分析
5.3.5 熒光、比色雙信號(hào)檢測(cè)膽堿和ACh
5.3.6 膽堿“AND”邏輯門(mén)的構(gòu)建
5.3.7 選擇性考察和真實(shí)樣品分析
5.3.8 通用型傳感平臺(tái)和比色邏輯門(mén)構(gòu)建
5.4 小結(jié)
第六章 基于酶觸發(fā)級(jí)聯(lián)信號(hào)放大策略構(gòu)建上轉(zhuǎn)換納米傳感器用于抗壞血酸和堿性磷酸酯酶的檢測(cè)
6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)部分
6.2.1 試劑
6.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
6.2.3 NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+),Zn~(2+)UCNPs的合成
6.2.4 STNPs的合成
6.2.5 AA和ALP的檢測(cè)
6.2.6 實(shí)際樣本分析
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 UCNPs和 STNPs的表征
6.3.2 發(fā)展方法的傳感機(jī)理
6.3.3 AA的檢測(cè)
6.3.4 熒光、比色雙信號(hào)檢測(cè)ALP
6.3.5 ALP的選擇性考察
6.4 小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
縮略語(yǔ)一覽
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的相關(guān)論文
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Tuning plasmon absorption of unmodified silver nanoplates for sensitive and selective detection of copper ions by introduction of ascorbate[J]. Xiao-Dong Xia,Tian-Lun Wang,Xiao-Yuan Yuan. Chinese Chemical Letters. 2014(10)
本文編號(hào):3696667
【文章頁(yè)數(shù)】:169 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料
1.2 稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米材料的組成
1.3 稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理
1.3.1 ESA過(guò)程
1.3.2 ETU過(guò)程
1.3.3 PA過(guò)程
1.4 稀土上轉(zhuǎn)換納米材料的合成
1.4.1 熱分解法
1.4.2 共沉淀法
1.4.3 水熱/溶劑熱合成法
1.4.4 其他方法
1.5 稀土上轉(zhuǎn)換納米材料的應(yīng)用
1.5.1 稀土上轉(zhuǎn)換納米材料在熒光傳感方面的應(yīng)用
1.5.2 稀土上轉(zhuǎn)換納米材料在生物成像中的應(yīng)用
1.5.3 稀土上轉(zhuǎn)換納米材料在治療中的應(yīng)用
1.6 本文構(gòu)思
第二章 基于三角銀納米片和上轉(zhuǎn)換納米顆粒間能量轉(zhuǎn)移原理檢測(cè)魚(yú)精蛋白和胰蛋白酶
2.1 引言
2.2 實(shí)驗(yàn)部分
2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2.3 CTAB-UCNPs的合成
2.2.4 STNPs的合成
2.2.5 魚(yú)精蛋白和胰蛋白酶的檢測(cè)
2.2.6 血清樣本分析
2.3 結(jié)果與討論
2.3.1 UCNPs和 STNPs的表征
2.3.2 UCNPs和 STNPs之間的FRET
2.3.3 魚(yú)精蛋白和胰蛋白酶的檢測(cè)機(jī)理
2.3.4 實(shí)驗(yàn)條件優(yōu)化
2.3.5 魚(yú)精蛋白和胰蛋白酶的檢測(cè)
2.3.6 選擇性考察
2.3.7 血清中魚(yú)精蛋白和胰蛋白酶的檢測(cè)
2.4 小結(jié)
第三章 基于方酸鐵和上轉(zhuǎn)換納米顆粒間內(nèi)濾效應(yīng)原理檢測(cè)過(guò)氧化氫和葡萄糖
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 材料
3.2.2 儀器設(shè)備
3.2.3 UCNPs的制備
3.2.4 H_2O_2檢測(cè)
3.2.5 葡萄糖的檢測(cè)
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 SQA-Fe~(3+)對(duì)UCNPs的熒光猝滅機(jī)制
3.3.2 可行性考察
3.3.3 實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化
3.3.4 H_2O_2的檢測(cè)
3.3.5 上轉(zhuǎn)換納米傳感器對(duì)葡萄糖的響應(yīng)
3.3.6 選擇性研究
3.3.7 血清中葡萄糖的檢測(cè)
3.4 小結(jié)
第四章 基于分析物觸發(fā)循環(huán)信號(hào)放大策略及上轉(zhuǎn)換納米探針用于銅離子的檢測(cè)
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器
4.2.2 實(shí)驗(yàn)試劑
4.2.3 CTAB-UCNPs的合成
4.2.4 AuNPs的合成
4.2.5 Cu~(2+)的檢測(cè)
4.2.6 實(shí)際樣品的預(yù)處理和檢測(cè)
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 材料選擇
4.3.2 UCNPs和 AuNPs的表征
4.3.3 AuNPs對(duì) UCNPs的熒光猝滅機(jī)理
4.3.4 檢測(cè)原理
4.3.5 條件優(yōu)化
4.3.6 Cu~(2+)的檢測(cè)
4.3.7 選擇性考察
4.3.8 真實(shí)樣本分析
4.4 小結(jié)
第五章 基于酶控循環(huán)信號(hào)放大策略檢測(cè)過(guò)氧化氫相關(guān)分析物及比色邏輯門(mén)應(yīng)用
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 材料和設(shè)備
5.2.2 CTAB-UCNPs的合成
5.2.3熒光、比色雙讀出信號(hào)檢測(cè)H_2O_2
5.2.4 熒光、比色雙讀出信號(hào)檢測(cè)膽堿和ACh
5.2.5 熒光、比色雙讀出信號(hào)檢測(cè)葡萄糖、乳酸和UA
5.2.6 實(shí)際樣品分析
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 UCNPs的表征
5.3.2 傳感器的工作原理
5.3.3 條件優(yōu)化
5.3.4 H_2O_2分析
5.3.5 熒光、比色雙信號(hào)檢測(cè)膽堿和ACh
5.3.6 膽堿“AND”邏輯門(mén)的構(gòu)建
5.3.7 選擇性考察和真實(shí)樣品分析
5.3.8 通用型傳感平臺(tái)和比色邏輯門(mén)構(gòu)建
5.4 小結(jié)
第六章 基于酶觸發(fā)級(jí)聯(lián)信號(hào)放大策略構(gòu)建上轉(zhuǎn)換納米傳感器用于抗壞血酸和堿性磷酸酯酶的檢測(cè)
6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)部分
6.2.1 試劑
6.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
6.2.3 NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+),Zn~(2+)UCNPs的合成
6.2.4 STNPs的合成
6.2.5 AA和ALP的檢測(cè)
6.2.6 實(shí)際樣本分析
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 UCNPs和 STNPs的表征
6.3.2 發(fā)展方法的傳感機(jī)理
6.3.3 AA的檢測(cè)
6.3.4 熒光、比色雙信號(hào)檢測(cè)ALP
6.3.5 ALP的選擇性考察
6.4 小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
縮略語(yǔ)一覽
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的相關(guān)論文
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Tuning plasmon absorption of unmodified silver nanoplates for sensitive and selective detection of copper ions by introduction of ascorbate[J]. Xiao-Dong Xia,Tian-Lun Wang,Xiao-Yuan Yuan. Chinese Chemical Letters. 2014(10)
本文編號(hào):3696667
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