天然氣資源豐富,其主要用途作為能源以燃燒方式為主。然而未完全燃燒的甲烷作為第二大溫室氣體,直接排放會帶來嚴(yán)重的環(huán)境問題。催化燃燒作為一種高效環(huán)保的尾氣凈化技術(shù),可以使低濃度甲烷在較低溫度條件下進行轉(zhuǎn)化,進而可避免因高溫燃燒產(chǎn)生NOx和CO等污染物問題,這項技術(shù)對提高燃燒效率和處理（礦井）低濃度瓦斯氣體以及工業(yè)廢氣具有重大意義。大多數(shù)催化燃燒催化劑不僅高溫容易燒結(jié),且易被水汽和硫化物毒化而失活,進而限制了催化燃燒技術(shù)在實際中的應(yīng)用。本論文從鎳鈷尖晶石催化體系入手,通過水熱60h合成的NiCo2O4具有多孔納米片結(jié)構(gòu),甲烷催化燃燒性能更優(yōu)異,在24000 ml h-1 g--1的空速下,其T50（甲烷轉(zhuǎn)化率為50%的溫度）約在280℃。而且水汽對水熱法合成NiCo2O4催化劑的活性影響較小,特別在高空速下也是如此。這是因為經(jīng)長時間水熱處理,催化劑表面吸附氧和缺陷較少,從而H20在其表面上的吸附能力較弱�？刂坪铣蓞�(shù),發(fā)現(xiàn)可調(diào)控表面高價態(tài)離子（Ni3++Co3+）的量,且表面高價態(tài)離子（Ni3++Co3+）的量與其催化活性有很好的關(guān)聯(lián)性。因此,我們從實驗上確認了在尖晶石表面Ni3+和Co3+... 

【文章頁數(shù)】：128 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 甲烷催化燃燒的研究背景
        1.1.1 當(dāng)前國內(nèi)外能源結(jié)構(gòu)
        1.1.2 天然氣利用方式
        1.1.3 甲烷催化燃燒的意義與挑戰(zhàn)
    1.2 甲烷燃燒催化劑
        1.2.1 非貴金屬氧化物催化劑
        1.2.2 貴金屬催化劑
    1.3 催化劑結(jié)構(gòu)性能關(guān)系
        1.3.1 載體影響
        1.3.2 Pd活性物種的影響
    1.4 影響甲烷催化燃燒的外部因素
        1.4.1 水汽影響
        1.4.2 硫的毒化
        1.4.3 其他因素影響
    1.5 本文研究目的和主要內(nèi)容
第二章 實驗儀器及方法
    2.1 實驗儀器及試劑
    2.2 催化劑制備
    2.3 催化劑活性評價
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 X射線衍射(XRD)
        2.4.2 透射電鏡(TEM)
        2.4.3 氫氣程序化升溫還原(H_2-TPR)
        2.4.4 氧氣程序化升溫脫附(CO_2-TPD)
        2.4.5 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.6 氮氣低溫脫附
        2.4.7 甲烷程序升溫還原(CH_4-TPR)
        2.4.8 氨氣程序升溫脫附(NH_3-TPD)
        2.4.9 二氧化硫程序升溫脫附(SO_2-TPD)
        2.4.10 原位紅外(In-situ DRIFT)
        2.4.11 CO脈沖吸附實驗(CO chemisorption)
第3章 調(diào)控Ni和Co在尖晶石表面濃度提高甲烷燃燒的低溫活性
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 催化劑的制備
        3.2.2 催化劑的表征與評價
        3.2.3 催化反應(yīng)速率和高價態(tài)離子表面密度
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)
        3.3.2 催化劑的氧化還原性
        3.3.3 催化劑的活性評價
    3.4 小結(jié)
第4章 利用流電沉積法在尖晶石上原位生長Pd粒子用于低溫甲烷催化燃燒
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗試劑
        4.2.2 催化劑制備
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)
        4.3.2 催化劑的氧化還原性
        4.3.3 催化劑的活性
        4.3.4 催化機理討論
        4.3.5 催化劑穩(wěn)定性和耐水性能
    4.4 小結(jié)
第5章 抗燒結(jié)Pd@S-1催化劑: 水汽和二氧化硫?qū)淄榇呋紵阅艿挠绊?br>    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 實驗試劑
        5.2.2 催化劑的制備
        5.2.3 催化劑的評價和表征
    5.3 實驗結(jié)果
        5.3.1 熱穩(wěn)定性
        5.3.2 耐水汽性能
        5.3.3 耐硫性能
    5.4 結(jié)果討論
    5.5 小結(jié)
第6章 結(jié)論與展望
    6.1 全文總結(jié)
    6.2 工作展望
參考文獻
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果


【參考文獻】：
期刊論文
[1]三維有序大孔鈣鈦礦型La1–xKxNiO3催化劑提高炭煙催化燃燒活性:K取代的作用（英文）[J]. 梅雪壘,熊靖,韋岳長,王楚君,吳強強,趙震,劉堅.  催化學(xué)報. 2019(05)
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[7]La、Ba離子對高溫燃燒催化劑六鋁酸鹽結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的影響[J]. 翟彥青,孟明,陳久嶺,李永丹.  應(yīng)用化學(xué). 2005(03)



本文編號：3660705