負(fù)載型金屬催化劑已廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、化工、清潔能源、環(huán)境修復(fù)等諸多領(lǐng)域。在工業(yè)應(yīng)用中負(fù)載的金屬納米顆粒常會(huì)因?yàn)榘l(fā)生奧斯特瓦爾德熟化或顆粒融合而燒結(jié),導(dǎo)致納米顆粒長(zhǎng)大、分散度降低、活性位減少,使得催化劑嚴(yán)重失活。失活催化劑的更新和回收會(huì)極大增加時(shí)間和經(jīng)濟(jì)成本,影響工業(yè)效益。此外,隨著工業(yè)生產(chǎn)的不斷優(yōu)化,人們對(duì)負(fù)載型金屬催化劑的高效原子利用需求也在不斷提高。因此,研發(fā)抗燒結(jié)的熱穩(wěn)定型原子級(jí)金屬催化劑,進(jìn)一步降低催化劑的生產(chǎn)和更新成本具有重要意義。在本博士論文中,我們探索出一系列熱穩(wěn)定型單原子催化劑的可控合成方法。我們發(fā)現(xiàn)金屬納米顆粒在特殊的界面和高溫環(huán)境中,會(huì)逐漸遺失其表層原子。利用載體缺陷與金屬原子的強(qiáng)相互作用,我們可以巧妙的將這類移動(dòng)的原子進(jìn)行錨定,最終得到高穩(wěn)定的單原子金屬催化劑。這些方法具有通用性,甚至可以將嚴(yán)重失活和團(tuán)聚的催化劑轉(zhuǎn)化為高活性熱穩(wěn)定的原子級(jí)催化劑,具有廣泛的工業(yè)應(yīng)用前景。此外,我們還通過(guò)金屬原子配位和載體結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)調(diào)控開發(fā)出一系列熱穩(wěn)定的和可接觸性好的單原子催化劑,進(jìn)一步拓展了單原子催化劑的可控合成方法,且增強(qiáng)了單原子位點(diǎn)的催化有效性。文中對(duì)熱穩(wěn)定型單原子的形成機(jī)制和... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省211工程院校985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：158 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 催化概述
    1.2. 納米顆粒催化劑概述
    1.3 單原子催化劑概述
    1.4 單原子催化劑的合成方法
        1.4.1 質(zhì)量分離-軟著陸法
        1.4.2 原子層沉積法
        1.4.3 濕化學(xué)法
        1.4.4 高溫裂解法
        1.4.5 高溫遷移法
        1.4.6 電化學(xué)合成法
        1.4.7 其他合成方法
    1.5 單原子催化劑的表征方法
        1.5.1 掃描隧道顯微鏡(STM)
        1.5.2 高角環(huán)形暗場(chǎng)-掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)
        1.5.3 X射線吸收光譜(XAFS)
        1.5.4 傅立葉紅外吸收光譜(FTIR)
        1.5.5 其他檢測(cè)方法
    1.6 單原子催化劑的應(yīng)用
        1.6.1 氧化反應(yīng)
        1.6.2 加氫反應(yīng)
        1.6.3 水氣轉(zhuǎn)換反應(yīng)
        1.6.4 電催化反應(yīng)
    1.7 論文的研究思路和內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第二章 表面挖掘效應(yīng)穩(wěn)定的Ni單原子催化劑及其甲烷氧化性能研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        2.2.2 樣品制備
        2.2.3 儀器測(cè)試
        2.2.4 甲烷氧化測(cè)試
        2.2.5 理論計(jì)算
    2.3 分析與討論
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 氮摻雜碳熱原子化策略制備的熱穩(wěn)定型單原子催化劑及其氫化性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        3.2.2 樣品制備
        3.2.3 儀器測(cè)試
        3.2.4 氫化反應(yīng)測(cè)試
        3.2.5 理論計(jì)算
    3.3 分析與討論
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 陽(yáng)離子交換誘導(dǎo)的熱穩(wěn)定型單原子催化劑及其苯氧化性能研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        4.2.2 樣品制備
        4.2.3 儀器測(cè)試
        4.2.4 苯氧化測(cè)試
        4.2.5 理論計(jì)算
    4.3 分析與討論
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 負(fù)壓熱解誘導(dǎo)的高度可接觸型單原子催化劑及其氧還原性能研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        5.2.2 樣品制備
        5.2.3 儀器測(cè)試
        5.2.4 氧還原性能測(cè)試
        5.2.5 鋅-空氣電池性能測(cè)試
        5.2.6 理論計(jì)算
    5.3 討論與分析
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第六章 總結(jié)與展望
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文和榮譽(yù)獎(jiǎng)勵(lì)(2017-2020)


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Direct,nonoxidative conversion of methane to ethylene,aromatics,and hydrogen[J].   Science Foundation in China. 2014(02)



本文編號(hào)：3637780