核科學(xué)與核技術(shù)的發(fā)展為人類社會(huì)帶來了巨大利益。當(dāng)今世界無論在軍事還是核能工業(yè),甚至在工業(yè)和醫(yī)學(xué)中放射性材料的使用也非常廣泛,但是放射性同位素的生產(chǎn)、使用等也不可避免地帶來了某些直接或潛在的危害。核科學(xué)技術(shù)和公共安全都對(duì)核安全提出了越來越高的要求,與之密切相關(guān)的核廢料固化和核輻射探測(cè)材料的研究也成為科學(xué)界的熱點(diǎn)話題。本文基于密度泛函理論,就近年來在科學(xué)界與輻射防護(hù)密切相關(guān)的核廢料固化和核輻射探測(cè)材料的結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行了研究,主要內(nèi)容如下:1.利用Hubbard U校正的密度泛函理論研究了Pu摻雜在Gd₂Zr₂O₇中的溶解行為,從原子角度揭示了Pu在Gd₂Zr₂O₇中的固化機(jī)理。研究結(jié)果表明,PuGdZr₂O₇、Gd₂PuZrO₇和Gd₂Pu_1.5Zr_0.5O₇的形成是放熱反應(yīng),而形成Pu... 

【文章來源】：電子科技大學(xué)四川省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：122 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

贗勢(shì)近似示意圖[5]

其中 m 為[0，N-1]內(nèi)的整數(shù)。這樣，在第一布里淵區(qū)里 k 取分立值，N 越大，k 越密。 此外，在實(shí)際的 DFT 計(jì)算中，要用盡量少的 k 點(diǎn)得到盡可能精確的積分。對(duì)于結(jié)構(gòu)弛豫、彈性常數(shù)等性質(zhì)的計(jì)算，通常采用 Monkhorst-Pack 網(wǎng)格 k 點(diǎn)取樣[51]，能帶結(jié)構(gòu)的計(jì)算則使用布里淵區(qū)高對(duì)稱 k 點(diǎn)取樣。 2.5 自洽場(chǎng)方法 Kohn-Sham 方程一般通過自洽場(chǎng)方法(Self-Consistent Field，SCF)求解得到體系的電子密度函數(shù)，其主要思想是通過電子密度迭代使其逐漸逼近實(shí)際電子密度。具體流程如圖 2-2 所示：

第三章Pu在Gd2Zr2O7中的固化行為研究17(a)(b)(c)(d)(e)(f)(g)(h)(i)圖3-1結(jié)構(gòu)示意圖。(a)Gd2Zr2O7；(b)Gd1.5Pu0.5Zr2O7；(c)GdPuZr2O7；(d)Gd0.5Pu1.5Zr2O7；(e)Pu2Zr2O7；(f)Gd2Zr1.5Pu0.5O7；(g)Gd2ZrPuO7；(h)Gd2Zr0.5Pu1.5O7；(i)Gd2Pu2O73.3結(jié)果和討論3.3.1基態(tài)性質(zhì)和混合焓考慮到Pu取代Gd2Zr2O7中Gd和Zr晶格位點(diǎn)可能分別對(duì)應(yīng)于Pu3+和Pu4+，本章首先研究了介于0到8eV之間的PuU值對(duì)PuO2和Pu2O3的態(tài)密度分布、幾何參數(shù)、帶隙和反應(yīng)能的影響。U值對(duì)PuO2和Pu2O3態(tài)密度影響如圖3-2所示。對(duì)于U=0eV，兩種氧化物中Pu5f電子位于費(fèi)米能級(jí)上表現(xiàn)金屬態(tài)。隨著有效U值的增加，PuO2和Pu2O3中的Pu5f電子逐漸局部化，系統(tǒng)體現(xiàn)為絕緣性，這表明對(duì)于Pu元素的計(jì)算有必要考慮HubbardU校正。為了進(jìn)一步探索U值的影響，研究了不同的PuU值對(duì)PuO2的晶格參數(shù)和帶隙，Pu2O3的體積和帶隙以及2322PuO+1/2O→2PuO反應(yīng)能的影響，結(jié)果如圖3-3所示。對(duì)于PuO2，較大U值的采用使得計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量之間具有更好的一致性，在U=7eV時(shí)獲得的5.388的晶格常數(shù)和2.783eV的帶隙與實(shí)驗(yàn)值非常吻合[71,72]。對(duì)于Pu2O3，最小體積隨所施加U值單調(diào)增加，但普遍小于實(shí)驗(yàn)結(jié)果的75.493/unitcell，隨著有效U值越大，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的偏差越小[73,74]。實(shí)驗(yàn)上，文獻(xiàn)報(bào)道Pu2O3的帶隙寬度為2eV，本章計(jì)算利用3-4eV的U值獲得與實(shí)驗(yàn)吻合的結(jié)果[75]。對(duì)于

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]從Cu2S到Cu（I）摻雜CdS納米晶的可控離子交換法制備及光學(xué)、電學(xué)性能研究（英文）[J]. 劉健,趙宇恒,劉家龍,王守國,程巖,紀(jì)穆為,周遠(yuǎn)敏,徐萌,郝維昌,張加濤.  Science China Materials. 2015(09)
[2]Ce4+替代Pu4+的模擬固化體(Gd1-xCex)2Zr2O7+x的合成及結(jié)構(gòu)演變[J]. 趙培柱,李林艷,徐盛明,張覃.  物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2013(06)
[3]室溫CdZnTe核輻射探測(cè)器研究進(jìn)展[J]. 李霞,褚君浩,李隴遐,戴寧,孫璟蘭,張福甲.  半導(dǎo)體技術(shù). 2008(11)
[4]碲鋅鎘半導(dǎo)體探測(cè)器的研究進(jìn)展[J]. 陸敏,張建國,沈先榮.  海軍醫(yī)學(xué)雜志. 2007(04)
[5]燒綠石固化高放廢物的研究進(jìn)展[J]. 周冠南,周時(shí)光,滕元成,楚士晉.  材料導(dǎo)報(bào). 2006(09)
[6]放射性廢物固化方法綜述[J]. 譚宏斌,李玉香.  云南環(huán)境科學(xué). 2004(04)
[7]室溫半導(dǎo)體核輻射探測(cè)器新材料及其器件研究[J]. 朱世富,趙北君,王瑞林,高德友,韋永林.  人工晶體學(xué)報(bào). 2004(01)
[8]新型常溫CdZnTe半導(dǎo)體探測(cè)器的研制進(jìn)展[J]. 王效忠,黃平,劉大鳴,許小明,賈向軍.  中國原子能科學(xué)研究院年報(bào). 2001(00)

碩士論文
[1]GaN和GaAs核輻射探測(cè)器的研究[D]. 李鳳華.重慶師范大學(xué) 2014
[2]分離結(jié)晶過程中熔體熱毛細(xì)對(duì)流的三維數(shù)值模擬[D]. 張偉.重慶大學(xué) 2011
[3]碲鋅鎘核輻射探測(cè)器的電極研究[D]. 張冬敏.四川大學(xué) 2007



本文編號(hào)：3575798