可見光促進的烯烴脫氫硅化反應(yīng)及含氮雜環(huán)化合物合成方法研究
發(fā)布時間:2021-12-23 06:37
作為一種環(huán)保、無污染的綠色清潔能源,可見光在太陽能電池、水的光解制氫等方面得到大量應(yīng)用。不同于煤炭石油這類不可再生能源,太陽能是自然界中儲量最為豐富最易獲取的可再生能源。植物億萬年來源源不斷地通過光合作用利用使空氣中的二氧化碳轉(zhuǎn)化為生命所需的碳水化合物。人類利用可見光能進行化學(xué)合成的探索起始自二十世紀(jì)初,現(xiàn)在可見光氧化還原催化作為一種新型催化模式蓬勃發(fā)展,已成為有機光化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點,同時也讓有機合成化學(xué)煥發(fā)了新的活力。將光催化同其他催化模式結(jié)合的協(xié)同催化策略,近年來已經(jīng)逐漸發(fā)展出一系列新的反應(yīng)體系。其核心思想是克服單一催化模式在反應(yīng)類型,底物適用范圍等方面的局限性;诖,我們希望設(shè)計新的光化學(xué)協(xié)同催化模式并實現(xiàn)有重要合成價值產(chǎn)物的簡潔綠色高效合成。本論文主要分為以下四個部分:第一章:光化學(xué)合成中的協(xié)同催化策略。本章首先回顧光化學(xué)發(fā)展歷程并介紹可見光氧化還原催化的基本原理,常用光催化劑種類以及光化學(xué)協(xié)同反應(yīng)的研究背景和相關(guān)進展。主要介紹多種過渡金屬與光催化協(xié)同催化模式的特點并進行歸納總結(jié)。第二章:可見光催化、氫原子轉(zhuǎn)移和鈷催化協(xié)同作用下烯烴脫氫硅化合成取代烯丙基硅烷。含硅化合物在有...
【文章來源】:蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:163 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
中文摘要
Abstract
第一章 光化學(xué)合成中的協(xié)同催化策略
1.1 序言
1.2 可見光催化反應(yīng)的原理
1.3 光催化劑的種類
1.4 光化學(xué)合成中的協(xié)同催化策略
1.4.1 光催化與銅催化結(jié)合
1.4.2 光催化與鈀催化結(jié)合
1.4.3 光催化與金催化結(jié)合
1.4.4 光催化與鎳催化結(jié)合
1.4.5 光催化與其他金屬催化結(jié)合
1.5 總結(jié)
參考文獻
第二章 烯烴脫氫硅化合成取代烯丙基硅烷
2.1 氧化劑參與的脫氫偶聯(lián)反應(yīng)
2.2 無氧化劑參與的脫氫偶聯(lián)反應(yīng)
2.2.1 過渡金屬催化的無氧化劑脫氫偶聯(lián)反應(yīng)
2.2.2 可見光誘導(dǎo)質(zhì)子還原催化
2.3 脫氫硅化反應(yīng)
2.4 結(jié)果與討論
2.4.1 條件優(yōu)化
2.4.2 反應(yīng)底物拓展
2.4.3 克級反應(yīng)和機理驗證
2.4.4 反應(yīng)機理
2.5 結(jié)論
2.6 實驗部分
2.6.1 儀器和試劑
2.6.2 合成步驟
2.6.3 產(chǎn)物表征
參考文獻
第三章 烯烴官能團化立體專一性合成取代氮雜環(huán)丙烷類化合物
3.1 氮雜環(huán)丙烷類化合物及其合成進展
3.2 光催化生成氮中心自由基
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 條件優(yōu)化
3.3.2 底物拓展
3.3.3 反應(yīng)的進一步應(yīng)用
3.3.4 Stern-Volme熒光淬滅研究
3.3.5 可能的機理
3.4 結(jié)論
3.5 實驗部分
3.5.1 儀器和試劑
3.5.2 起始原料的合成
3.5.3 產(chǎn)物表征
參考文獻
第四章 可見光催化雙環(huán)[3.2.1]辛烷和吖庚因骨架的簡潔高效構(gòu)筑
4.1 氮雜雙環(huán)[3.2.1]辛烷和吖庚因類化合物
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 條件優(yōu)化
4.2.2 反應(yīng)底物拓展
4.2.3 反應(yīng)機理
4.3 結(jié)論
4.4 實驗部分
4.4.1 儀器和試劑
4.4.2 合成步驟
4.4.3 計算量子產(chǎn)率
4.4.4 產(chǎn)物表征
參考文獻
附錄
在學(xué)期間的研究成果
致謝
本文編號:3547985
【文章來源】:蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:163 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
中文摘要
Abstract
第一章 光化學(xué)合成中的協(xié)同催化策略
1.1 序言
1.2 可見光催化反應(yīng)的原理
1.3 光催化劑的種類
1.4 光化學(xué)合成中的協(xié)同催化策略
1.4.1 光催化與銅催化結(jié)合
1.4.2 光催化與鈀催化結(jié)合
1.4.3 光催化與金催化結(jié)合
1.4.4 光催化與鎳催化結(jié)合
1.4.5 光催化與其他金屬催化結(jié)合
1.5 總結(jié)
參考文獻
第二章 烯烴脫氫硅化合成取代烯丙基硅烷
2.1 氧化劑參與的脫氫偶聯(lián)反應(yīng)
2.2 無氧化劑參與的脫氫偶聯(lián)反應(yīng)
2.2.1 過渡金屬催化的無氧化劑脫氫偶聯(lián)反應(yīng)
2.2.2 可見光誘導(dǎo)質(zhì)子還原催化
2.3 脫氫硅化反應(yīng)
2.4 結(jié)果與討論
2.4.1 條件優(yōu)化
2.4.2 反應(yīng)底物拓展
2.4.3 克級反應(yīng)和機理驗證
2.4.4 反應(yīng)機理
2.5 結(jié)論
2.6 實驗部分
2.6.1 儀器和試劑
2.6.2 合成步驟
2.6.3 產(chǎn)物表征
參考文獻
第三章 烯烴官能團化立體專一性合成取代氮雜環(huán)丙烷類化合物
3.1 氮雜環(huán)丙烷類化合物及其合成進展
3.2 光催化生成氮中心自由基
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 條件優(yōu)化
3.3.2 底物拓展
3.3.3 反應(yīng)的進一步應(yīng)用
3.3.4 Stern-Volme熒光淬滅研究
3.3.5 可能的機理
3.4 結(jié)論
3.5 實驗部分
3.5.1 儀器和試劑
3.5.2 起始原料的合成
3.5.3 產(chǎn)物表征
參考文獻
第四章 可見光催化雙環(huán)[3.2.1]辛烷和吖庚因骨架的簡潔高效構(gòu)筑
4.1 氮雜雙環(huán)[3.2.1]辛烷和吖庚因類化合物
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 條件優(yōu)化
4.2.2 反應(yīng)底物拓展
4.2.3 反應(yīng)機理
4.3 結(jié)論
4.4 實驗部分
4.4.1 儀器和試劑
4.4.2 合成步驟
4.4.3 計算量子產(chǎn)率
4.4.4 產(chǎn)物表征
參考文獻
附錄
在學(xué)期間的研究成果
致謝
本文編號:3547985
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