水分子在地球大氣以及星際空間中廣泛存在,因而水分子的光化學(xué)是地球大氣以及星際空間中很重要的過程。此外,水分子在不同的電子激發(fā)態(tài)解離時(shí)有不同的解離過程,因此水分子的光解為我們研究非絕熱解離機(jī)理提供了一個(gè)經(jīng)典的研究體系。過去幾十年,水分子的光解無論是實(shí)驗(yàn)還是理論計(jì)算,都得到了大量研究。然而,由于VUV光源的缺乏,λ<120 nm波段水分子的光解動(dòng)力學(xué)截止到論文寫作的時(shí)間還無法得到研究。2017年初大連相干光源成功建成出光,為我們研究小分子VUV波段的光解動(dòng)力學(xué)帶來了契機(jī)。本論文中,我們將H原子高里德堡標(biāo)識飛行時(shí)間質(zhì)譜與自由電子激光結(jié)合,系統(tǒng)地研究了水分子在VUV波段的光解動(dòng)力學(xué),觀測到許多新穎的動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象。水分子在122 nm附近的吸收峰,歸屬為D1A1態(tài),我們分別在122.12 nm和121.95 nm波長下研究了 H2O分子和D2O分子D1A1態(tài)的光解動(dòng)力學(xué),發(fā)現(xiàn)動(dòng)力學(xué)圖像與直接在B態(tài)勢能面上解離的一致。我們獲得了分支比OH（A）/OH（X）和OD（A）/OD（X）分別為1.0/3.0和1.0/2.2,這個(gè)結(jié)果更加接近于前人的理論預(yù)測值。水分子在117.5 nm和115.2 nm... 

【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：155 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖２．１?Ｋｒ原子能級圖，以及四波混頻效應(yīng)示意圖

次提出，并在１９７６年在斯坦福大學(xué)實(shí)現(xiàn)了遠(yuǎn)??紅外自由電子激光，觀察到了?１０．６ｐｍ波長的光放大，之后許多國家都開展了自??由電子激光的理論與實(shí)驗(yàn)研宄。最近，大連相干光源（Ｄａｌｉａｎ?Ｃｏｈｅｒｅｎｔ?Ｌｉｇｈｔ?Ｓｏｕｒｃｅ，??ＤＣＬＳ）成功在大連建成出光，ＤＣＬＳ以高增益諧波產(chǎn)生［７５］?（ｈｉｇｈ?ｇａｉｎ?ｈａｒｍｏｎｉｃ??ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ，?ＨＧＨＧ）的模式運(yùn)行，即將一束種子激光注入波蕩器與電子束發(fā)生作??用產(chǎn)生激光。??ｓｅｅｄ入，＝妒１５＾??＼?＾??圖２．２?ＶＵＶ－ＦＥＬ光束線示意圖。??Ｆｉｇｕｒｅ?２．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆｔｈｅＶＵＶ－ＦＥＬｂｅａｍ?ｌｉｎｅ??種子激光（２４０＜？＾＾＜３６〇１１１１１）由皮秒鈦寶石激光器產(chǎn)生。電子束由光電陰??極射頻槍產(chǎn)生，并通過７個(gè)加速器加速到束能量為一３００?ＭｅＶ，束電荷為５００?ｐＣ。??輻射器被調(diào)諧到種子波長的ｎ次諧波，微束光束通過輻射器后將產(chǎn)生發(fā)射波長為??ｈｃｅｄ／ｎ的相千ＦＥＬ福射。優(yōu)化線性加速器可產(chǎn)生具有約１．５?ｍｎｒｍｒａｄ發(fā)散角、??￣１％。預(yù)計(jì)能量展寬和脈寬￣１．５?ｐｓ的高質(zhì)量光束。ＶＵＶ－ＦＥＬ當(dāng)前以１０?Ｈｚ的重復(fù)??頻率運(yùn)行，最大脈沖能量為一５０００，并且波長在５０＜Ｘ＜１５０ｎｍ的范圍內(nèi)連續(xù)可??調(diào)，典型的光譜線寬為一５０ｃｍ－１。??１１??

?第二章實(shí)驗(yàn)方法和實(shí)驗(yàn)裝置???２．２氫原子高里德堡標(biāo)識飛行時(shí)間質(zhì)譜（ＨＲＴＯＦ）??１＋１’?ＲＥＭＰＩ?Ｒｙｄｂｅｒｇ?Ｔａｇｇｉｎｇ??Ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎ?Ｌｉｍｉｔ??ｎ＝３０￣９０???ｎ＝３??ＵＶ?３６５?ｎｍ??ＣＴ?＝?￣?１?＊?１０１８?ｃｍ２?????ｎ＝２??Ｌｙｍａｎ－ａ?１２１．５６６?ｎｍ??〇?＝?￣?３?＊?１０１Ｓ?ｃｍ２????ｎ＝ｌ??圖２．３?Ｈ原子能級圖，以及１＋１’ＲＥＭＰ丨探測和ＨＲＴＯＦ探測示意圖。??Ｆｉｇｕｒｅ?２．３?Ｔｈｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｌｅｖｅｌｓ?ｏｆ?Ｈ?ａｔｏｍ?ａｎｄ?ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｆｉｇｕｒｅｓ?ｏｆ?ｌ＋ｌｒ?ＲＥＭＰＩ?ａｎｄ?Ｒｙｄｂｅｒｇ??“Ｔａｇｇｉｎｇ”?ｏｆ?Ｈ?ａｔｏｍ．??氫原子（Ｈ）由一個(gè)質(zhì)子和一個(gè)電子構(gòu)成，是自然界中最簡單的原子，但由??于其非常高的電離能（ＩＥ＝１３．５９８?ｅＶ），使得Ｈ原子的探測一直以來是個(gè)挑戰(zhàn)。??上世紀(jì)８０年代之前，Ｈ原子的探測方法主要為電子轟擊電離法［７６，７７］，該方法同??時(shí)也會(huì)電離并探測真空腔體中的Ｈ背底，所以得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果信噪比差，探測??靈敏度低。后來可調(diào)諧染料激光器，以及非線性倍頻晶體（ＫＤＰ，?ＢＢＯ，?ＬＢＯ等）??的發(fā)展，使得桌面激光器能夠直接產(chǎn)生波長短至１８５?ｎｍ的深紫外激光（ＵＶ），??基于此，科學(xué)家們發(fā)展了?２＋１共振增強(qiáng)多光子電離［７８】（ＲＥＭＰＩ）的方法，該方??法先用２４３．２?ｎｍ的光把Ｈ從ｎ＝ｌ雙光子激發(fā)到ｎ＝２，緊接著Ｈ原子再吸收一個(gè)??２４３．２ｎｍ的光子而發(fā)生電離，由于該方法是多光子激發(fā)，效率較低。利用四波混??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]甲基自由基在212．5nm的光分解:母體內(nèi)能態(tài)的激發(fā)對產(chǎn)物態(tài)分布的影響（英文）[J]. 吳國榮,張竟輝,Steven A．Harich,楊學(xué)明.  Chinese Journal of Chemical Physics. 2006(02)



本文編號：3502272