硅基介孔材料的控制合成及其核素吸附性能研究
發(fā)布時間:2021-11-13 05:44
核能與核技術(shù)的開發(fā)利用過程中產(chǎn)生的大量放射性廢水嚴(yán)重威脅人類健康和生存環(huán)境,已成為制約核能可持續(xù)發(fā)展的瓶頸之一,亟待對其安全有效處理。目前,吸附法被認(rèn)為是一種有效且頗具應(yīng)用前景的放射性廢水處理方法,其關(guān)鍵在于吸附劑材料。因此,設(shè)計開發(fā)高效吸附劑材料及研究其核素吸附行為是該領(lǐng)域的熱點和難點。介孔材料因具有比表面積和孔徑大,易功能化和摻雜,以及良好的抗輻照穩(wěn)定性等優(yōu)異特性,在吸附領(lǐng)域展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。對介孔材料的形貌、孔道長度及成分等進行控制合成,不但可拓寬其應(yīng)用領(lǐng)域,且可改善其應(yīng)用性能。本論文針對傳統(tǒng)吸附劑效率低、吸附不可逆、選擇性差及成本高等問題,采用簡單方法控制合成了具有良好吸附性能的硅基介孔材料,開展了放射性廢水中主要核素(鈾、鍶及銫)的吸附研究。研究結(jié)果可為放射性廢水的處理提供一定的理論基礎(chǔ)和實驗依據(jù)。本論文基于以下三個思路選題:(1)設(shè)計開發(fā)特定放射性核素的新型高效硅基介孔吸附劑材料;(2)探索新型硅基介孔材料的控制合成新方法;(3)探究硅基介孔材料的核素吸附行為。主要開展了以下研究工作:1.采用簡單方法可控合成出不同形貌(纖維狀、棒狀及板狀)的介孔SBA-15材料,開展了...
【文章來源】:西南科技大學(xué)四川省
【文章頁數(shù)】:130 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
表面活性劑堆積參數(shù)(g)模型示意圖[42]
西南科技大學(xué)博士學(xué)位論文20圖2-1U(VI)標(biāo)準(zhǔn)曲線Figure2-1Standardworkingcurveofuraniumions2.2.4材料測試與分析小角X射線衍射(SAXRD)分析:采用X"PertPRO射線衍射儀(PANalyticalB.V.)對所制備介孔材料的結(jié)構(gòu)進行表征,CuKα(λ=0.15406nm),測試電壓、電流分別為40kV、30mA,掃描速率為0.5-1o/min,掃描范圍2θ為0.5-10o。掃描電子顯微鏡(SEM)分析:采用HITACHIS-4800(蔡司S-4800)掃描電子顯微鏡對所制備的介孔SBA-15材料的微觀形貌、顆粒分布及尺寸等進行分析測試。由于介孔SBA-15材料不具備導(dǎo)電性,測試前需對材料進行噴金處理。透射電子顯微鏡(TEM)分析:采用超高分辨場發(fā)射透射電子顯微鏡(Libra200)對介孔SBA-15材料內(nèi)部孔道結(jié)構(gòu)進行了觀察分析。N2吸脫附測試:采用GeminiVII2390氮氣吸脫附儀,在77K下測試介孔SBA-15材料的比表面積、孔徑及孔容等。比表面積采用Barrett-Emmett-Teller(BET)方法計算,孔容在相對壓力為0.99條件下測算,孔徑分布得于分析Barrett-Joyner-Halenda(BJH)等溫線。2.3結(jié)果與討論2.3.1介孔SBA-15材料的表征(1)SEM分析采用掃描電子顯微鏡(SEM)對所制得材料的形貌進行了分析,圖2-2為所得樣品的SEM照片。從圖2-2(a)中可以看到,獲得的材料具有典型的纖維狀形貌,其顆粒長度為幾微米到幾百微米。仔細(xì)觀察發(fā)現(xiàn),如圖2-2(a)中所示,每個纖維顆粒是多個棒狀顆粒束縛而成。圖2-2(b)中顆粒為棒狀形貌,顆粒具有良好的分散性,其長度大約1μm、直徑約為200nm。從圖2-2(c)中可以看出,該材料為六方板狀形貌,板狀顆粒的寬度為1.2μm、厚度為300nm。本研究采用簡單方法(未引入添加劑)所
2不同形貌介孔SBA-15材料的合成及其吸附鈾研究21合成的板狀形貌介孔SBA-15與文獻[145]報道采用添加劑所合成的材料形貌基本一致。圖2-2不同形貌材料的SEM照片:(a)纖維狀、(b)棒狀、(c)板狀Figure2-2SEMimagesofsamples.(a)SBA-15fibers,(b)SBA-15rodsand(c)SBA-15platelets(2)TEM分析為了弄清所制備介孔SBA-15材料的內(nèi)部孔道結(jié)構(gòu),采用透射電子顯微鏡(TEM)對其進行了分析。圖2-3為所制備介孔SBA-15材料的TEM照片。如圖2-3所示,所有樣品均具有高度有序的孔道結(jié)構(gòu),且孔道均為連通敞開的。圖2-3(a)和2-3(b)為垂直于纖維狀和棒狀顆粒長度方向的TEM照片,圖2-3(c)為垂直于板狀顆粒平面方向TEM照片,從這些結(jié)果可發(fā)現(xiàn),介孔SBA-15材料的孔道方向是沿纖維狀和棒狀顆粒長度方向,板狀顆?椎来怪庇诎迤矫娣较蚺帕。因此,可以總結(jié)為:不同形貌的介孔SBA-15材料具有不同的孔道長度,就本工作所制備纖維狀、棒狀和板狀介孔SBA-15材料而言,他們的孔道長度大小比較順序為:纖維狀>棒狀>板狀。
【參考文獻】:
期刊論文
[1]介孔二氧化硅納米粒的功能化修飾及其在藥物研究中的應(yīng)用[J]. 馬博樂,陳雨晴,祝星宇,陳洋洋,曹力源,閻雪瑩. 中國藥房. 2018(15)
[2]羧基纖維介孔硅對Th(Ⅳ)的高效去除[J]. 蔡之望,劉峙嶸,裘陽,戴熒,袁立永,郭文路,楊靈芳,王樂樂. 有色金屬工程. 2018(03)
[3]膜分離技術(shù)處理電鍍廢水的應(yīng)用及其發(fā)展前景[J]. 張有會. 中國高新技術(shù)企業(yè). 2017(06)
[4]活性炭吸附法處理含鈾放射性廢水[J]. 左天明,左魏銘,李金蓮. 四川地質(zhì)學(xué)報. 2015(03)
[5]聚丙烯腈/有序介孔碳復(fù)合材料吸附鈾(VI)的性能研究[J]. 蘇曉龍,楊倩,崔丹妮,高豹. 江西化工. 2015(02)
[6]新型吸附劑處理重金屬廢水的研究進展[J]. 王秀莉,尚玉俊,宋丹丹. 工業(yè)水處理. 2014(07)
[7]介孔二氧化硅納米顆粒在腫瘤診斷與治療中的應(yīng)用[J]. 王欣然,狄文. 國際婦產(chǎn)科學(xué)雜志. 2014(02)
[8]生物吸附劑梧桐樹葉對鈾的吸附行為研究[J]. 聶小琴,董發(fā)勤,劉明學(xué),劉寧,張偉,楊雪穎. 光譜學(xué)與光譜分析. 2013(05)
[9]硅基、非硅基介孔材料的研究進展[J]. 古麗米娜,姚建曦,李曉天,饒望平,趙敬勇. 材料導(dǎo)報. 2013(09)
[10]短孔道介孔二氧化硅SBA-15對鈾的吸附性能[J]. 王興慧,朱桂茹,高從堦. 化工學(xué)報. 2013(07)
博士論文
[1]介孔二氧化硅納米材料的制備及在藥物遞送方面的應(yīng)用研究[D]. 肖學(xué)成.湖北中醫(yī)藥大學(xué) 2017
碩士論文
[1]新型磷酸鋯基雜化材料的制備及除銫的性能研究[D]. 付明巖.燕山大學(xué) 2016
[2]多孔氧化物的制備及其性能研究[D]. 王艷.蘇州科技學(xué)院 2015
[3]有序介孔氧化鋁基復(fù)合金屬氧化物的合成、結(jié)構(gòu)分析及性能研究[D]. 盧靜婷.長春工業(yè)大學(xué) 2015
[4]纖維狀磁性介孔硅的合成、表征及富集分離環(huán)境有害物質(zhì)的研究[D]. 虞柯潔.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014
[5]功能化介孔氧化硅對鈾的富集[D]. 王曉亮.南華大學(xué) 2012
[6]鈾酰離子印跡樹脂的制備、吸附性能及鹽湖水中鈾的分離[D]. 丁華杰.蘭州大學(xué) 2010
[7]離子交換材料去除模擬低水平放射性廢水中核素的研究[D]. 史驥.上海交通大學(xué) 2010
[8][D].
本文編號:3492438
【文章來源】:西南科技大學(xué)四川省
【文章頁數(shù)】:130 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
表面活性劑堆積參數(shù)(g)模型示意圖[42]
西南科技大學(xué)博士學(xué)位論文20圖2-1U(VI)標(biāo)準(zhǔn)曲線Figure2-1Standardworkingcurveofuraniumions2.2.4材料測試與分析小角X射線衍射(SAXRD)分析:采用X"PertPRO射線衍射儀(PANalyticalB.V.)對所制備介孔材料的結(jié)構(gòu)進行表征,CuKα(λ=0.15406nm),測試電壓、電流分別為40kV、30mA,掃描速率為0.5-1o/min,掃描范圍2θ為0.5-10o。掃描電子顯微鏡(SEM)分析:采用HITACHIS-4800(蔡司S-4800)掃描電子顯微鏡對所制備的介孔SBA-15材料的微觀形貌、顆粒分布及尺寸等進行分析測試。由于介孔SBA-15材料不具備導(dǎo)電性,測試前需對材料進行噴金處理。透射電子顯微鏡(TEM)分析:采用超高分辨場發(fā)射透射電子顯微鏡(Libra200)對介孔SBA-15材料內(nèi)部孔道結(jié)構(gòu)進行了觀察分析。N2吸脫附測試:采用GeminiVII2390氮氣吸脫附儀,在77K下測試介孔SBA-15材料的比表面積、孔徑及孔容等。比表面積采用Barrett-Emmett-Teller(BET)方法計算,孔容在相對壓力為0.99條件下測算,孔徑分布得于分析Barrett-Joyner-Halenda(BJH)等溫線。2.3結(jié)果與討論2.3.1介孔SBA-15材料的表征(1)SEM分析采用掃描電子顯微鏡(SEM)對所制得材料的形貌進行了分析,圖2-2為所得樣品的SEM照片。從圖2-2(a)中可以看到,獲得的材料具有典型的纖維狀形貌,其顆粒長度為幾微米到幾百微米。仔細(xì)觀察發(fā)現(xiàn),如圖2-2(a)中所示,每個纖維顆粒是多個棒狀顆粒束縛而成。圖2-2(b)中顆粒為棒狀形貌,顆粒具有良好的分散性,其長度大約1μm、直徑約為200nm。從圖2-2(c)中可以看出,該材料為六方板狀形貌,板狀顆粒的寬度為1.2μm、厚度為300nm。本研究采用簡單方法(未引入添加劑)所
2不同形貌介孔SBA-15材料的合成及其吸附鈾研究21合成的板狀形貌介孔SBA-15與文獻[145]報道采用添加劑所合成的材料形貌基本一致。圖2-2不同形貌材料的SEM照片:(a)纖維狀、(b)棒狀、(c)板狀Figure2-2SEMimagesofsamples.(a)SBA-15fibers,(b)SBA-15rodsand(c)SBA-15platelets(2)TEM分析為了弄清所制備介孔SBA-15材料的內(nèi)部孔道結(jié)構(gòu),采用透射電子顯微鏡(TEM)對其進行了分析。圖2-3為所制備介孔SBA-15材料的TEM照片。如圖2-3所示,所有樣品均具有高度有序的孔道結(jié)構(gòu),且孔道均為連通敞開的。圖2-3(a)和2-3(b)為垂直于纖維狀和棒狀顆粒長度方向的TEM照片,圖2-3(c)為垂直于板狀顆粒平面方向TEM照片,從這些結(jié)果可發(fā)現(xiàn),介孔SBA-15材料的孔道方向是沿纖維狀和棒狀顆粒長度方向,板狀顆?椎来怪庇诎迤矫娣较蚺帕。因此,可以總結(jié)為:不同形貌的介孔SBA-15材料具有不同的孔道長度,就本工作所制備纖維狀、棒狀和板狀介孔SBA-15材料而言,他們的孔道長度大小比較順序為:纖維狀>棒狀>板狀。
【參考文獻】:
期刊論文
[1]介孔二氧化硅納米粒的功能化修飾及其在藥物研究中的應(yīng)用[J]. 馬博樂,陳雨晴,祝星宇,陳洋洋,曹力源,閻雪瑩. 中國藥房. 2018(15)
[2]羧基纖維介孔硅對Th(Ⅳ)的高效去除[J]. 蔡之望,劉峙嶸,裘陽,戴熒,袁立永,郭文路,楊靈芳,王樂樂. 有色金屬工程. 2018(03)
[3]膜分離技術(shù)處理電鍍廢水的應(yīng)用及其發(fā)展前景[J]. 張有會. 中國高新技術(shù)企業(yè). 2017(06)
[4]活性炭吸附法處理含鈾放射性廢水[J]. 左天明,左魏銘,李金蓮. 四川地質(zhì)學(xué)報. 2015(03)
[5]聚丙烯腈/有序介孔碳復(fù)合材料吸附鈾(VI)的性能研究[J]. 蘇曉龍,楊倩,崔丹妮,高豹. 江西化工. 2015(02)
[6]新型吸附劑處理重金屬廢水的研究進展[J]. 王秀莉,尚玉俊,宋丹丹. 工業(yè)水處理. 2014(07)
[7]介孔二氧化硅納米顆粒在腫瘤診斷與治療中的應(yīng)用[J]. 王欣然,狄文. 國際婦產(chǎn)科學(xué)雜志. 2014(02)
[8]生物吸附劑梧桐樹葉對鈾的吸附行為研究[J]. 聶小琴,董發(fā)勤,劉明學(xué),劉寧,張偉,楊雪穎. 光譜學(xué)與光譜分析. 2013(05)
[9]硅基、非硅基介孔材料的研究進展[J]. 古麗米娜,姚建曦,李曉天,饒望平,趙敬勇. 材料導(dǎo)報. 2013(09)
[10]短孔道介孔二氧化硅SBA-15對鈾的吸附性能[J]. 王興慧,朱桂茹,高從堦. 化工學(xué)報. 2013(07)
博士論文
[1]介孔二氧化硅納米材料的制備及在藥物遞送方面的應(yīng)用研究[D]. 肖學(xué)成.湖北中醫(yī)藥大學(xué) 2017
碩士論文
[1]新型磷酸鋯基雜化材料的制備及除銫的性能研究[D]. 付明巖.燕山大學(xué) 2016
[2]多孔氧化物的制備及其性能研究[D]. 王艷.蘇州科技學(xué)院 2015
[3]有序介孔氧化鋁基復(fù)合金屬氧化物的合成、結(jié)構(gòu)分析及性能研究[D]. 盧靜婷.長春工業(yè)大學(xué) 2015
[4]纖維狀磁性介孔硅的合成、表征及富集分離環(huán)境有害物質(zhì)的研究[D]. 虞柯潔.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014
[5]功能化介孔氧化硅對鈾的富集[D]. 王曉亮.南華大學(xué) 2012
[6]鈾酰離子印跡樹脂的制備、吸附性能及鹽湖水中鈾的分離[D]. 丁華杰.蘭州大學(xué) 2010
[7]離子交換材料去除模擬低水平放射性廢水中核素的研究[D]. 史驥.上海交通大學(xué) 2010
[8][D].
本文編號:3492438
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