本文關(guān)鍵詞：交聯(lián)型氧化石墨烯膜的結(jié)構(gòu)調(diào)控和應(yīng)用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：石墨烯具有獨(dú)特的二維片層結(jié)構(gòu)和眾多優(yōu)異的性能,將石墨烯及其衍生物作為基礎(chǔ)模塊構(gòu)建新型碳基材料是實(shí)現(xiàn)石墨烯應(yīng)用的重要途徑。氧化石墨烯作為石墨烯的重要衍生物,具有良好的成膜性能,在脫鹽、滲透汽化、超級(jí)電容器、透明電極等方面有廣泛應(yīng)用前景。單純的氧化石墨烯膜雖然在干燥條件下具有很高的機(jī)械強(qiáng)度,但是在水環(huán)境中,膜易發(fā)生溶脹剝離,從而變得不穩(wěn)定。因此,提高氧化石墨烯膜穩(wěn)定性是實(shí)現(xiàn)規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵。另一方面,氧化石墨烯膜的應(yīng)用功能與其結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)密切相關(guān),只有設(shè)計(jì)和制備具有合適結(jié)構(gòu)和理化性質(zhì)的氧化石墨烯膜才有希望擁有良好的應(yīng)用性能。本論文研究了氧化石墨烯膜的微觀結(jié)構(gòu)-理化性質(zhì)-功能關(guān)系,通過(guò)選用不同的制膜方法和交聯(lián)劑,設(shè)計(jì)和制備了具有不同微觀結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)的交聯(lián)型氧化石墨烯膜,并開展了相應(yīng)的應(yīng)用性研究。具體研究主要包括以下四個(gè)方面的內(nèi)容：(1)聚乙烯亞胺交聯(lián)氧化石墨烯層狀膜：氧化石墨烯納米粒子具有超高的比表面積,可與很多物質(zhì)能形成氫鍵、發(fā)生范德華力和π-π相互作用；聚乙烯亞胺具有獨(dú)特的支化結(jié)構(gòu)及大量的可交聯(lián)反應(yīng)基團(tuán),且其內(nèi)孔可作為很多物質(zhì)的負(fù)載位點(diǎn)�；谏鲜鎏卣鞑捎谜婵粘闉V法一步制得聚乙烯亞胺交聯(lián)的氧化石墨烯層狀微結(jié)構(gòu)膜,由于聚乙烯亞胺的交聯(lián)作用,膜在水中穩(wěn)定性得到極大地提高；膜的層狀結(jié)構(gòu)和聚乙烯亞胺交聯(lián)劑賦予了膜良好的藥物負(fù)載能力。將其作為抗生素環(huán)丙沙星的載體,考察了對(duì)藥物的釋放性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示呈擬零級(jí)動(dòng)力學(xué)釋放行為,沒有出現(xiàn)爆釋現(xiàn)象。同時(shí),與純氧化石墨烯膜和層狀聚乙烯基亞胺交聯(lián)氧化石墨烯膜比較,負(fù)載環(huán)丙沙星的層狀聚乙烯基亞胺交聯(lián)氧化石墨烯膜表現(xiàn)出優(yōu)異的抗菌性能。(2)小分子二元胺交聯(lián)氧化石墨烯層狀膜：相鄰氧化石墨烯納米粒子之間存在獨(dú)特的二維通道,具有篩分作用以及優(yōu)異的透水性質(zhì),而氧化石墨烯片層之間的交聯(lián)可以實(shí)現(xiàn)對(duì)這一通道間距的調(diào)控�；谏鲜鲂再|(zhì),采用真空抽濾法,分別利用乙二胺、丁二胺、己二胺等具有不同分子大小的二元胺作為交聯(lián)劑,制備具有不同片層間距的二元胺交聯(lián)氧化石墨烯層狀微結(jié)構(gòu)膜,并考察其滲透汽化性能。結(jié)果顯示與未交聯(lián)的氧化石墨烯膜相比,交聯(lián)氧化石墨烯膜具有明顯的脫水作用,其中乙二胺交聯(lián)氧化石墨烯膜性能最優(yōu)。(3)聚乙烯亞胺交聯(lián)氧化石墨烯非層狀凝膠膜：在高溫靜置條件下,采用溶膠-凝膠法制備了不同于常規(guī)有序?qū)訝罱Y(jié)構(gòu)的氧化石墨烯膜,非層狀結(jié)構(gòu)膜中,氧化石墨烯納米粒子保持著隨機(jī)無(wú)序取向。同時(shí),由于在成膜反應(yīng)過(guò)程中,氧化石墨烯納米粒子發(fā)生扭曲折疊,使得膜表面具有微納等級(jí)結(jié)構(gòu)。因?yàn)檠趸┘{米粒子和聚乙烯亞胺的親水性,該凝膠膜具有超親水和水下超疏油的性質(zhì),水下油滴接觸角高達(dá)160°。將該膜應(yīng)用于油水分離,對(duì)于甲苯／水、正辛烷／水、正己烷/水等一系列油水乳液,在推動(dòng)力僅為重力條件下,此膜顯示了很高的通量和分離效率(10 ppm),高于擁有類似滲透性能的商業(yè)膜。此外,該凝膠膜還表現(xiàn)出了優(yōu)異的抗油污染性能,可長(zhǎng)期循環(huán)使用。(4)環(huán)糊精接枝改性的聚多巴胺交聯(lián)氧化石墨烯非層狀凝膠膜：多巴胺具有獨(dú)特的自聚、粘附和吸附能力,環(huán)糊精作為一種主體分子擁有能夠包結(jié)客體分子的能力,因此采用溶膠-凝膠法制備了環(huán)糊精接枝改性的聚多巴胺交聯(lián)氧化石墨烯凝膠膜,考察了該膜在靜態(tài)和動(dòng)態(tài)條件下對(duì)染料和重金屬粒子的吸附性能。結(jié)果表明,通過(guò)吸附過(guò)濾過(guò)程,該膜能夠高效處理低濃度染料和重金屬離子廢水。在0.01 MPa下,過(guò)濾通量能夠保持在12 L/m2-h左右。該膜對(duì)亞甲基藍(lán)具有良好的截留能力,在實(shí)驗(yàn)測(cè)試時(shí)間內(nèi)截留率保持在99%以上,而對(duì)于橙黃G和鉛離子,在過(guò)濾開始階段截留率保持穩(wěn)定,隨后逐漸下降。吸附過(guò)濾結(jié)果表明,該膜將聚多巴胺、環(huán)糊精和氧化石墨烯有機(jī)結(jié)合,并具有協(xié)同吸附作用。綜上所述,本研究通過(guò)選用不同的交聯(lián)劑或制膜方法,設(shè)計(jì)和制備了不同化學(xué)性質(zhì)和結(jié)構(gòu)類型的氧化石墨烯膜,并將其應(yīng)用于藥物釋放、油水分離等領(lǐng)域。同時(shí)探明了膜中氧化石墨烯納米粒子和交聯(lián)劑在具體應(yīng)用中的協(xié)同作用機(jī)理,對(duì)將來(lái)設(shè)計(jì)高性能氧化石墨烯膜有積極意義。
【關(guān)鍵詞】：氧化石墨烯 膜 微觀結(jié)構(gòu) 藥物釋放 油水分離 吸附過(guò)濾
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O613.71;TB383.2
【目錄】：

• 致謝5-6
• 摘要6-8
• ABSTRACT8-14
• 第1章 緒論14-41
• 1.1 引言14-15
• 1.2 氧化石墨烯15-20
• 1.2.1 氧化石墨烯結(jié)構(gòu)16-17
• 1.2.2 氧化石墨烯物理性質(zhì)17-18
• 1.2.3 氧化石墨烯化學(xué)性質(zhì)18-20
• 1.3 氧化石墨烯基材料的制備20-29
• 1.3.1 氧化石墨烯雜化納米復(fù)合物20-22
• 1.3.2 氧化石墨烯薄膜22-25
• 1.3.3 氧化石墨烯凝膠25-29
• 1.4 氧化石墨烯基材料在分離領(lǐng)域的應(yīng)用29-38
• 1.4.1 油水分離30-32
• 1.4.2 吸附分離32-35
• 1.4.3 藥物控釋35-38
• 1.5 本課題的提出及研究?jī)?nèi)容38-41
• 第2章 聚乙烯亞胺交聯(lián)氧化石墨烯層狀膜的制備及藥物釋放研究41-60
• 2.1 前言41-42
• 2.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容42-47
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料和設(shè)備42
• 2.2.2 GPH膜的制備42-43
• 2.2.3 膜穩(wěn)定性檢測(cè)43
• 3.2.4 體外藥物釋放43
• 2.2.5 抗菌測(cè)試43-44
• 2.2.6 標(biāo)準(zhǔn)曲線的制作44-45
• 2.2.7 表征45-47
• 2.3 結(jié)果和討論47-59
• 2.3.1 GO納米粒子形貌47
• 2.3.2 膜的制備和表征47-53
• 2.3.3 GPH膜的載藥能力計(jì)算53
• 2.3.4 體外藥物釋放行為53-58
• 2.3.5 抗菌活性58-59
• 2.4 本章結(jié)論59-60
• 第3章 小分子二元胺交聯(lián)氧化石墨烯層狀膜的制備及滲透汽化性能研究60-69
• 3.1 前言60
• 3.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容60-63
• 3.2.0 實(shí)驗(yàn)材料和設(shè)備60-61
• 3.2.1 聚丙烯腈底膜處理61
• 3.2.2 層狀小分子二元胺交聯(lián)氧化石墨烯膜的制備61
• 3.2.3 表征61-62
• 3.2.4 膜滲透汽化性能測(cè)試62-63
• 3.3 結(jié)果和討論63-68
• 3.3.1 膜的制備和表征63-67
• 3.3.2 膜的滲透汽化性能67-68
• 3.4 本章結(jié)論68-69
• 第4章 聚乙烯亞胺交聯(lián)氧化石墨烯非層狀凝膠膜的制備及油水分離研究69-87
• 4.1 前言69-70
• 4.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容70-73
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)材料和設(shè)備70-71
• 4.2.2 表征71-72
• 4.2.3 非層狀聚乙烯基亞胺交聯(lián)氧化石墨烯凝膠膜的制備72
• 4.2.4 膜孔隙率計(jì)算72
• 4.2.5 油水乳液的制備72-73
• 4.2.6 乳液分離實(shí)驗(yàn)73
• 4.3 結(jié)果和討論73-86
• 4.3.1 膜的制備和表征73-81
• 4.3.2 油水分離性能測(cè)試81-86
• 4.4 本章結(jié)論86-87
• 第5章 環(huán)糊精接枝改性的聚多巴胺交聯(lián)氧化石墨烯非層狀凝膠膜的制備及吸附性能研究87-110
• 5.1 前言87-88
• 5.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容88-94
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)材料和設(shè)備88
• 5.2.2 非層狀聚多巴胺交聯(lián)氧化石墨烯凝膠膜(GPC膜)的制備88-89
• 5.2.3 靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)89
• 5.2.4 過(guò)濾吸附實(shí)驗(yàn)89
• 5.2.5 分離性能分析89-90
• 5.2.6 吸附等溫線擬合90
• 5.2.7 吸附動(dòng)力學(xué)方程擬合90-91
• 5.2.8 標(biāo)準(zhǔn)曲線的制作91-93
• 5.2.9 表征93-94
• 5.3 結(jié)果和討論94-108
• 5.3.1 GPC膜合成和表征94-99
• 5.3.2 靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)99-104
• 5.3.3 吸附過(guò)濾實(shí)驗(yàn)104-108
• 5.4 本章結(jié)論108-110
• 第6章 結(jié)論和展望110-113
• 6.1 全文主要結(jié)論110-111
• 6.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)111-112
• 6.3 不足與展望112-113
• 參考文獻(xiàn)113-132
• 作者簡(jiǎn)介132-133

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