基于小分子信號放大的簡便電化學傳感器構(gòu)建及分析應(yīng)用
發(fā)布時間：2021-07-23 21:41
1緒論本論文首先介紹幾種小分子物質(zhì)的特性及檢測方法,然后對電化學傳感器的概述、分類及電化學方法進行詳細介紹,重點介紹信號放大技術(shù)的進展。最后,簡要介紹本論文的主要研究目的及研究內(nèi)容。2基于血紅素信號放大用于同時檢測抗壞血酸、多巴胺、尿酸的電化學方法研究本章通過電化學沉積的方法將電活性物質(zhì)血紅素（Heme）、二茂鐵半胱氨酸衍生物Fc[CO-Cys（Trt）-OMe]2[簡寫Fc（Cys）2],Fc[CO-Glu-Cys-Gly-OH][簡寫Fc-ECG]直接修飾于玻碳電極（GCE）上,制備三種傳感器,如Heme/GCE、Fc（Cys）2/GCE、Fc-ECG/GCE,采用SEM、TEM和DPV方法對制備的傳感器進行表征,并考察了傳感器對抗壞血酸、多巴胺、尿酸的電催化活性,實驗結(jié)果表明,傳感器Heme/GCE具有良好的電催化活性,可實現(xiàn)三者（抗壞血酸、多巴胺、尿酸）氧化峰分離和信號放大,基于此建立一種同時檢測抗壞血酸、多巴胺、尿酸的電化學方法,抗壞血酸、多巴胺、尿酸的線性范圍分別是10-50,5-20和2.5-20μmol·...
【文章來源】：廣西師范大學廣西壯族自治區(qū)
【文章頁數(shù)】：129 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
電化學傳感器檢測原理示意圖
糖(Cs)等天然的溶膠狀高聚物。本法操作簡單，所需實驗條件較溫和，固定的生物分子較牢固，且聚合物膜的厚度和孔徑可控；但由于沒有共價鍵合作用，生物分子脫落的可能性較大。共價鍵合法是先將電極表面預(yù)處理，引入鍵合基，然后通過化學反應(yīng)把預(yù)定功能團鍵合在電極表面。例如，Wu等[46]采用共價鍵合法，將新亞甲基藍鍵合于鄰苯二醛活化過的電極表面，制備了HRP-PePAb/NMB/GCE傳感器，構(gòu)建原理如圖1-2所示，傳感器用于檢測牛奶中的青霉素殘留。該方法與吸附、包埋法相比，具有更好的穩(wěn)定性，但操作過程復(fù)雜、成本較高。圖1-2HRP-PePAb/NMB/GCE傳感器構(gòu)建原理圖[46]定向固定法是基于蛋白A或蛋白G能和免疫球蛋白(IgG)的特異性結(jié)合[47-49]，將抗體分子定向固定在電極表面，使抗體與抗原決定簇活性中心的Fab段遠離載體而伸向外端，避免了固定時生物分子取向的隨機性，因而定向固定的生物分子活性高，有利于提高分析的靈敏度。層層自組裝法是通過化學鍵合或靜電吸附作用等分子間的作用力，自然地在敏感界面上形成高度有序的膜。例如，Wang等[50]以聚苯胺（PANI）納米粒子和羧酸功能化多壁碳納米管（MWNTs-COOH）為原料，采用層層組裝的方法，在氧化銦錫（ITO）板上靠靜電相互作用成功地組裝成均勻分布的薄膜，組裝的MWNT-COOH/PANI/ITO電化學傳感器對硝苯地平（NIF）的電化學氧化具有協(xié)同效應(yīng)，與裸電極相比，NIF在MWNT-COOH/PANI/ITO上的氧化電位降低了約170mv。同樣地，Wang等[51]采用層層組裝方法將銅納米粒子與二氧化錳多壁碳
廣西師范大學博士學位論文5納米管構(gòu)建了一種新型非酶葡萄糖電化學傳感器，如圖1-3所示，Cu/MnO2/MWCNTs/GCE非酶葡萄糖傳感器對葡萄糖氧化具有電催化活性。該方法操作簡單易行，穩(wěn)定性好，而且?guī)追N材料通過層層自組裝后催化活性優(yōu)于各單獨材料，具有協(xié)同放大信號的功能，被廣泛應(yīng)用到電化學傳感器的構(gòu)建中。圖1-3Cu/MnO2/MWCNTs的制備示意圖[51]1.3.2電化學傳感器的分類電化學傳感器根據(jù)不同的分類標準，可以將其分為不同類型。按照檢測對象不同，電化學傳感器分類見表1-1。其中電化學生物傳感器是電化學傳感器的重要分支，基于本論文主要研究對象為小分子物質(zhì)，有些是生理活性物質(zhì)，接下來主要介紹電化學生物傳感器的幾種分類方法，分別根據(jù)識別元件、電活性物質(zhì)來源、反應(yīng)模式、信號變化的不同來進行分類。表1-2列出了部分電化學生物傳感器的分析應(yīng)用及主要特點。表1-1根據(jù)檢測對象分類傳感器類型主要特點分析物參考文獻電化學氣體傳感器也稱氣敏傳感器，是指利用各種化學、物理作用將氣體組分、濃度按一定規(guī)律轉(zhuǎn)換后以電信號輸出的傳感器件。CO、SO2、NO[52-56]電化學離子傳感器利用固定在敏感膜上的離子識別材料有選擇性地結(jié)合被傳感的離子，引起的膜電位或膜電流的改變。NO3-、Cl-、F-、Ca2+、NH4+等[57-59]電化學生物傳感器通過將電化學技術(shù)和生物技術(shù)結(jié)合在一起的一種分析技術(shù)，通過測量相關(guān)生物分子的電化學信號而實現(xiàn)檢測的傳感器。AA、DA、UA、FA、BPA、HCG、CRP、mRNA[60-62]1.3.2.1根據(jù)識別元件分類根據(jù)固定到傳感界面的識別元件不同，電化學生物傳感器可以分為七種。簡單介紹免疫和適體傳感器。電化學免疫傳感器是將抗體或抗原作為分子識別元件，基于抗原抗體之間高
【參考文獻】：
期刊論文
[1]基于二茂鐵功能化的石墨烯免標記的電化學生物傳感器及核酸擴增技術(shù)實現(xiàn)對弧菌dsDNA的靈敏檢測[J]. 邱志偉,接貴芬. 青島科技大學學報(自然科學版). 2019(05)
[2]Low-overpotential selective reduction of CO2 to ethanol on electrodeposited CuxAuy nanowire arrays[J]. Weiwei Zhu,Kuangmin Zhao,Suqin Liu,Min Liu,Feng Peng,Pengda An,Binhao Qin,Huimin Zhou,Hongmei Li,Zhen He. Journal of Energy Chemistry. 2019(10)
[3]基于納米結(jié)構(gòu)的電化學傳感器同時測定溶液中異丙腎上腺素、尿酸和葉酸的濃度(英文)[J]. Mohammad Mazloum-Ardakani,Fariba Sabaghian,Alireza Khoshroo,Hossein Naeimi. 催化學報. 2014(04)
[4]基于分子印跡電聚合膜的雙酚A電化學傳感器[J]. 張進,徐嵐,王亞瓊,呂瑞紅. 分析化學. 2009(07)
[5]Morphine enhances purine nucleotide catabolism in vivo and in vitro[J]. Chang LIU Jian-kai LIU Mu-jie KAN Lin GAO Hai-ying FU Hang ZHOU Min HONG~1 Department of Biochemistry and Molecular Biology,Basic Medical School,Jilin University,Jilin 130021,China. Acta Pharmacologica Sinica. 2007(08)
[6]二茂鐵標記DNA電化學探針的研制及性質(zhì)研究[J]. 徐春,蔡宏,何品剛,方禹之. 高等學校化學學報. 2001(09)
博士論文
[1]食品中雙酚A檢測用新型電化學傳感器的研究[D]. 周玲.浙江大學 2014
本文編號：3300090
【文章來源】：廣西師范大學廣西壯族自治區(qū)
【文章頁數(shù)】：129 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
電化學傳感器檢測原理示意圖
糖(Cs)等天然的溶膠狀高聚物。本法操作簡單，所需實驗條件較溫和，固定的生物分子較牢固，且聚合物膜的厚度和孔徑可控；但由于沒有共價鍵合作用，生物分子脫落的可能性較大。共價鍵合法是先將電極表面預(yù)處理，引入鍵合基，然后通過化學反應(yīng)把預(yù)定功能團鍵合在電極表面。例如，Wu等[46]采用共價鍵合法，將新亞甲基藍鍵合于鄰苯二醛活化過的電極表面，制備了HRP-PePAb/NMB/GCE傳感器，構(gòu)建原理如圖1-2所示，傳感器用于檢測牛奶中的青霉素殘留。該方法與吸附、包埋法相比，具有更好的穩(wěn)定性，但操作過程復(fù)雜、成本較高。圖1-2HRP-PePAb/NMB/GCE傳感器構(gòu)建原理圖[46]定向固定法是基于蛋白A或蛋白G能和免疫球蛋白(IgG)的特異性結(jié)合[47-49]，將抗體分子定向固定在電極表面，使抗體與抗原決定簇活性中心的Fab段遠離載體而伸向外端，避免了固定時生物分子取向的隨機性，因而定向固定的生物分子活性高，有利于提高分析的靈敏度。層層自組裝法是通過化學鍵合或靜電吸附作用等分子間的作用力，自然地在敏感界面上形成高度有序的膜。例如，Wang等[50]以聚苯胺（PANI）納米粒子和羧酸功能化多壁碳納米管（MWNTs-COOH）為原料，采用層層組裝的方法，在氧化銦錫（ITO）板上靠靜電相互作用成功地組裝成均勻分布的薄膜，組裝的MWNT-COOH/PANI/ITO電化學傳感器對硝苯地平（NIF）的電化學氧化具有協(xié)同效應(yīng)，與裸電極相比，NIF在MWNT-COOH/PANI/ITO上的氧化電位降低了約170mv。同樣地，Wang等[51]采用層層組裝方法將銅納米粒子與二氧化錳多壁碳
廣西師范大學博士學位論文5納米管構(gòu)建了一種新型非酶葡萄糖電化學傳感器，如圖1-3所示，Cu/MnO2/MWCNTs/GCE非酶葡萄糖傳感器對葡萄糖氧化具有電催化活性。該方法操作簡單易行，穩(wěn)定性好，而且?guī)追N材料通過層層自組裝后催化活性優(yōu)于各單獨材料，具有協(xié)同放大信號的功能，被廣泛應(yīng)用到電化學傳感器的構(gòu)建中。圖1-3Cu/MnO2/MWCNTs的制備示意圖[51]1.3.2電化學傳感器的分類電化學傳感器根據(jù)不同的分類標準，可以將其分為不同類型。按照檢測對象不同，電化學傳感器分類見表1-1。其中電化學生物傳感器是電化學傳感器的重要分支，基于本論文主要研究對象為小分子物質(zhì)，有些是生理活性物質(zhì)，接下來主要介紹電化學生物傳感器的幾種分類方法，分別根據(jù)識別元件、電活性物質(zhì)來源、反應(yīng)模式、信號變化的不同來進行分類。表1-2列出了部分電化學生物傳感器的分析應(yīng)用及主要特點。表1-1根據(jù)檢測對象分類傳感器類型主要特點分析物參考文獻電化學氣體傳感器也稱氣敏傳感器，是指利用各種化學、物理作用將氣體組分、濃度按一定規(guī)律轉(zhuǎn)換后以電信號輸出的傳感器件。CO、SO2、NO[52-56]電化學離子傳感器利用固定在敏感膜上的離子識別材料有選擇性地結(jié)合被傳感的離子，引起的膜電位或膜電流的改變。NO3-、Cl-、F-、Ca2+、NH4+等[57-59]電化學生物傳感器通過將電化學技術(shù)和生物技術(shù)結(jié)合在一起的一種分析技術(shù)，通過測量相關(guān)生物分子的電化學信號而實現(xiàn)檢測的傳感器。AA、DA、UA、FA、BPA、HCG、CRP、mRNA[60-62]1.3.2.1根據(jù)識別元件分類根據(jù)固定到傳感界面的識別元件不同，電化學生物傳感器可以分為七種。簡單介紹免疫和適體傳感器。電化學免疫傳感器是將抗體或抗原作為分子識別元件，基于抗原抗體之間高
【參考文獻】：
期刊論文
[1]基于二茂鐵功能化的石墨烯免標記的電化學生物傳感器及核酸擴增技術(shù)實現(xiàn)對弧菌dsDNA的靈敏檢測[J]. 邱志偉,接貴芬. 青島科技大學學報(自然科學版). 2019(05)
[2]Low-overpotential selective reduction of CO2 to ethanol on electrodeposited CuxAuy nanowire arrays[J]. Weiwei Zhu,Kuangmin Zhao,Suqin Liu,Min Liu,Feng Peng,Pengda An,Binhao Qin,Huimin Zhou,Hongmei Li,Zhen He. Journal of Energy Chemistry. 2019(10)
[3]基于納米結(jié)構(gòu)的電化學傳感器同時測定溶液中異丙腎上腺素、尿酸和葉酸的濃度(英文)[J]. Mohammad Mazloum-Ardakani,Fariba Sabaghian,Alireza Khoshroo,Hossein Naeimi. 催化學報. 2014(04)
[4]基于分子印跡電聚合膜的雙酚A電化學傳感器[J]. 張進,徐嵐,王亞瓊,呂瑞紅. 分析化學. 2009(07)
[5]Morphine enhances purine nucleotide catabolism in vivo and in vitro[J]. Chang LIU Jian-kai LIU Mu-jie KAN Lin GAO Hai-ying FU Hang ZHOU Min HONG~1 Department of Biochemistry and Molecular Biology,Basic Medical School,Jilin University,Jilin 130021,China. Acta Pharmacologica Sinica. 2007(08)
[6]二茂鐵標記DNA電化學探針的研制及性質(zhì)研究[J]. 徐春,蔡宏,何品剛,方禹之. 高等學校化學學報. 2001(09)
博士論文
[1]食品中雙酚A檢測用新型電化學傳感器的研究[D]. 周玲.浙江大學 2014
本文編號：3300090
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