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Mo-O基半導(dǎo)體材料優(yōu)化制備及光催化氧化脫硫性能的研究

發(fā)布時(shí)間:2017-04-26 11:05

  本文關(guān)鍵詞:Mo-O基半導(dǎo)體材料優(yōu)化制備及光催化氧化脫硫性能的研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:近年來(lái),大量含硫燃料的消耗給環(huán)境帶來(lái)了嚴(yán)重的污染,世界各國(guó)制定了嚴(yán)格的燃料油含硫標(biāo)準(zhǔn)。在眾多的燃料油脫硫方法中,光催化氧化脫硫技術(shù)由于催化活性高、成本低、環(huán)境友好等特點(diǎn)成為了一種具有潛力的脫硫技術(shù),該技術(shù)的關(guān)鍵是需要寬的光響應(yīng)范圍及高活性的催化劑。具有這些特性的Mo-O基半導(dǎo)體受到廣泛重視,已被應(yīng)用于光催化領(lǐng)域及催化氧化脫硫領(lǐng)域。本論文在開展Mo-O基半導(dǎo)體優(yōu)化制備及改性基礎(chǔ)上,進(jìn)一步探索研究其光催化氧化脫硫等性能:(1)在無(wú)模板及引導(dǎo)劑的條件下,利用水熱技術(shù)獲得了一維α-MoO3納米帶。以噻吩的正辛烷溶液模擬FCC汽油,以空氣為氧化劑,研究了α-MoO3納米帶的光催化氧化脫硫活性及其機(jī)理。研究結(jié)果表明:α-MoO3納米帶在光照4小時(shí)后脫硫率可達(dá)86.9%,優(yōu)于商品MoO3和P25(TiO2)的催化活性。所制備α-MoO3納米帶對(duì)乙醚氣體的化學(xué)發(fā)光性能呈現(xiàn)出良好的催化活性。構(gòu)建了一種直接檢測(cè)空氣中乙醚氣體的α-MoO3基傳感器,該傳感器具有較低的工作溫度、較高的選擇性和靈敏度。(2)采用光還原技術(shù),改進(jìn)了Ag/α-MoO3異質(zhì)結(jié)的制備方法,通過(guò)光催化氧化降解噻吩評(píng)價(jià)了異質(zhì)結(jié)Ag/α-MoO3的光催化氧化脫硫活性,結(jié)合PL光譜變化對(duì)其活性增強(qiáng)機(jī)理進(jìn)行了研究。與α-MoO3納米帶相比,負(fù)載在表面的Ag納米粒子作為光生電子的捕獲劑,抑制了光生電子和空穴的復(fù)合,顯著提高了α-MoO3納米帶的光催化氧化脫硫活性。與此同時(shí),乙醚氣體在其表面化學(xué)發(fā)光的強(qiáng)度也被顯著增強(qiáng),與α-MoO3基氣體傳感器相比,Ag/a-MoO3基乙醚氣體傳感器的靈敏度更高、響應(yīng)時(shí)間和恢復(fù)時(shí)間更快。(3)利用水熱法獲得了高純度的β-Ag2MoO4,通過(guò)對(duì)水熱反應(yīng)體系pH的調(diào)控實(shí)現(xiàn)對(duì)了其形貌調(diào)控,根據(jù)XRD和SEM測(cè)試結(jié)果對(duì)其形成機(jī)理進(jìn)行了討論。在此基礎(chǔ)上,通過(guò)原位光還原技術(shù)獲得Ag/β-Ag2MoO4異質(zhì)結(jié)光催化劑。以二苯并噻吩的正辛烷溶液模擬柴油、羅丹明(RhB)模擬含氮廢水,對(duì)Ag//β-Ag2MoO4異質(zhì)結(jié)及β-Ag2MoO4的光催化活性及其活性增強(qiáng)機(jī)理進(jìn)行了研究。研究結(jié)果表明:β-Ag2MoO4表面附著的Ag納米粒子由于等離子體共振產(chǎn)生的光誘導(dǎo)電子,使寬帶隙的β-Ag2MoO4具有較高的光催化活性。(4)利用水熱法獲得混金屬M(fèi)n和Mo的亞硒酸鹽,MnMoSeO6,由于其具有較窄的帶隙,因此將其作為光催化劑,用于光催化氧化脫除模擬FCC汽油中的噻吩和光催化降解羅丹明B溶液。UV-Vis-DRS測(cè)試結(jié)果表明,MnMoSe06具有較寬的光響應(yīng)范圍,其吸收邊界大約在600nm左右。光催化活性實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,MnMoSeO6在可見光區(qū)對(duì)噻吩、羅丹明B(RhB)具有較高的光催化活性,其光催化氧化脫硫活性高于了α-MoO3納米帶、商品MoO3及P25(TiO2)的活性。
【關(guān)鍵詞】:Mo-O基半導(dǎo)體 水熱法 光催化氧化 脫硫 氣體傳感器
【學(xué)位授予單位】:西北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:O643.36;TN304
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • Abstract6-11
  • 第一章 緒論11-35
  • 1.1 引言11-12
  • 1.2 α-MoO_3的制備及性能研究12-18
  • 1.2.1 一維結(jié)構(gòu)α-MoO_3的制備12-14
  • 1.2.2 α-MoO_3的性能研究14-18
  • 1.3 鉬酸鹽的制備及性能進(jìn)展18-31
  • 1.3.1 白鎢礦結(jié)構(gòu)鉬酸鹽的制備及性能研究18-24
  • 1.3.2 鉬酸鉍的制備及性能研究24-25
  • 1.3.3 過(guò)渡金屬鉬酸鹽體系的制備及性能研究25-30
  • 1.3.4 多金屬鉬酸鹽的制備及性能研究30-31
  • 1.4 光催化氧化脫硫研究進(jìn)展31-32
  • 1.5 本論文工作的選題意義32-33
  • 1.6 本論文工作主要研究?jī)?nèi)容33-35
  • 第二章 一維α-MoO_3納米帶的優(yōu)化制備及其性能研究35-52
  • 2.1 引言35-36
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分36-38
  • 2.2.1 試劑及儀器36
  • 2.2.2 材料的制備36
  • 2.2.3 樣品的表征36-37
  • 2.2.4 光催化氧化脫硫活性的評(píng)價(jià)37
  • 2.2.5 催化發(fā)光傳感器性能的評(píng)價(jià)37-38
  • 2.3 結(jié)果與討論38-50
  • 2.3.1 XRD分析38-39
  • 2.3.2 形貌分析39-40
  • 2.3.3 X-射線光電子能譜(XPS)分析40-41
  • 2.3.4 紫外-可見漫反射光譜(UV-Vis-DRS)分析41-43
  • 2.3.5 光催化氧化脫硫活性及其機(jī)理43-45
  • 2.3.6 α-MoO_3納米帶在乙醚氣體傳感器中的應(yīng)用45-50
  • 2.4 本章小結(jié)50-52
  • 第三章 Ag/α-MoO_3異質(zhì)結(jié)的構(gòu)筑及其性能研究52-73
  • 3.1 引言52-53
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分53-55
  • 3.2.1 試劑及儀器53-54
  • 3.2.2 材料的制備54
  • 3.2.3 樣品的表征54-55
  • 3.2.4 光催化氧化脫硫活性評(píng)價(jià)55
  • 3.2.5 催化發(fā)光傳感器性能評(píng)價(jià)55
  • 3.3 結(jié)果與討論55-71
  • 3.3.1 XRD分析55-58
  • 3.3.2 形貌分析58
  • 3.3.3 X-射線光電子能譜(XPS)分析58-59
  • 3.3.4 光譜分析59-61
  • 3.3.5 光催化氧化脫硫活性及其增強(qiáng)機(jī)理61-65
  • 3.3.6 光催化脫硫活性增強(qiáng)機(jī)理65-66
  • 3.3.7 Ag/α-MoO_3異質(zhì)結(jié)在乙醚氣體傳感器中的應(yīng)用66-71
  • 3.4 本章小結(jié)71-73
  • 第四章 β-Ag_2MoO_4與Ag/Ag_2MoO_4異質(zhì)結(jié)的優(yōu)化制備及光催化性能研究73-92
  • 4.1 引言73-74
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分74-76
  • 4.2.1 試劑及儀器74
  • 4.2.2 材料的制備74-75
  • 4.2.3 材料的表征75
  • 4.2.4 光催化材料的活性評(píng)價(jià)75-76
  • 4.3 結(jié)果與討論76-90
  • 4.3.1 XRD分析76-77
  • 4.3.2 形貌分析77-78
  • 4.3.3 β-Ag_2MoO_4形成機(jī)理初探78-82
  • 4.3.4 X-射線光電子能譜(XPS)分析82-83
  • 4.3.5 紫外-可見漫反射光譜(UV-Vis-DRS)分析83-85
  • 4.3.6 Ag/Ag_2MoO_4異質(zhì)結(jié)的組成分析85-86
  • 4.3.7 光催化活性86-89
  • 4.3.8 光催化活性及其增強(qiáng)機(jī)理89-90
  • 4.4 本章小結(jié)90-92
  • 第五章 MnMoSeO_6的水熱制備及其光催化活性92-102
  • 5.1 引言92-93
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)部分93-94
  • 5.2.1 試劑及儀器93
  • 5.2.2 材料制備93
  • 5.2.3 材料表征93-94
  • 5.2.4 光催化活性94
  • 5.3 結(jié)果與討論94-101
  • 5.3.1 XRD分析94-95
  • 5.3.2 形貌分析95-96
  • 5.3.3 N_2吸附-脫附96-97
  • 5.3.4 紫外-可見漫反射吸收光譜97-98
  • 5.3.5 光催化活性98-101
  • 5.4 本章小結(jié)101-102
  • 結(jié)論與創(chuàng)新102-105
  • 展望105-106
  • 參考文獻(xiàn)106-135
  • 攻讀博士學(xué)位期間取得的科研成果135-137
  • 致謝137-139
  • 個(gè)人簡(jiǎn)介139

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 劉繼青;張琰圖;袁亞飛;左偉偉;;基于納米Co_3O_4低溫催化發(fā)光的乙醚傳感器[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2013年01期

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 張健;鉬基催化劑氧化脫除柴油中含硫化合物的研究[D];大連理工大學(xué);2011年


  本文關(guān)鍵詞:Mo-O基半導(dǎo)體材料優(yōu)化制備及光催化氧化脫硫性能的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號(hào):328309

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