本文關(guān)鍵詞：基于層狀雙金屬氫氧化物的碳基雜化催化材料的制備、結(jié)構(gòu)及性能，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：無機(jī)碳納米材料主要是指以sp2雜化軌道形成的碳單質(zhì)材料,由于其特殊的電子傳遞能力,良好的化學(xué)熱力學(xué)穩(wěn)定性,在眾多領(lǐng)域都得到深入研究應(yīng)用。尤其在催化領(lǐng)域,碳材料作為催化劑的載體,相比其他載體有許多優(yōu)勢,首先碳材料具有良好的電子傳遞性能,可以加強(qiáng)催化過程中的電子轉(zhuǎn)移；其次碳材料的大TT鍵及表面官能團(tuán)有利于對催化物質(zhì)的吸附,加速催化反應(yīng)的進(jìn)行；碳材料的耐高溫耐腐蝕性能有利于提高催化劑的應(yīng)用范圍和穩(wěn)定性；碳的引入通�？梢越档痛呋瘎┗钚越M分的團(tuán)聚,提高活性位的暴露。近年來,石墨態(tài)氮化碳作為碳材料的延伸成為新的研究重點(diǎn)之一,由于N原子比C原子多出一個電子,使得石墨態(tài)氮化碳比傳統(tǒng)的碳材料具有更好的電子傳遞能力,石墨態(tài)氮化碳本身作為一種無金屬催化劑也在氧化催化,光催化等催化領(lǐng)域得到研究。層狀雙金屬氫氧化物(LDH)作為一種含有雙金屬的層狀材料,具有層間陰離子可變,層板金屬離子易調(diào)控等可塑性,使LDH在光催化,電催化,工業(yè)催化等眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出良好的性能,具有廣泛的應(yīng)用前景。同時由于LDH自身結(jié)構(gòu)的限域作用,可以有效降低煅燒還原后金屬氧化物或金屬的團(tuán)聚,有利于活性中心的分散。這些性質(zhì)對于催化劑的設(shè)計(jì)是非常有利的,以LDH或者LDH為前體制備催化劑是非常值得研究的方向。本文設(shè)計(jì)制備出多種基于LDH的碳基雜化納米催化材料：(一) ZnCr-LDH/G納米復(fù)合材料。通過氧化石墨烯定位金屬離子,在堿性環(huán)境一步還原生成：LDH/石墨烯復(fù)合材料,這種合成方法,氧化石墨烯得到充分的還原,氧化石墨烯對金屬離子的預(yù)定位效應(yīng),使得ZnCr-LDH高分散在石墨烯表面,ZnCr-LDH片的負(fù)載也抑制了石墨烯片層的堆疊。同時由于石墨烯的引入增強(qiáng)了石墨烯片與ZnCr-LDH之間的電子傳遞以及ZnCr-LDH層板上Cr06活性點(diǎn)的暴露,使得ZnCr-LDH/G納米復(fù)合材料在光催化過程中展現(xiàn)出高活性。(二)B-Ni/C雜化材料。通過插層方式,成功將助催化組分硼引入到Ni基催化劑結(jié)構(gòu)中,并呈高分散的狀態(tài)。利用葡萄糖碳化形成的無定型碳將B-Ni從LDH前體中自還原出來,減少了催化劑還原的能耗。無定型碳的加入增強(qiáng)了催化過程中的電子傳遞,提高了Ni活性中心的暴露,同時B-Ni之間形成了較強(qiáng)的相互作用,有利于Ni在催化過程中吸附C-Cl化學(xué)鍵。(三)ZnIn-MMO/C3N4雜化半導(dǎo)體材料。利用三聚氰胺與LDH為前體,通過高溫煅燒形成MMO/C3N4結(jié)構(gòu),以LDH為前體制備的復(fù)合金屬氧化物,相比于其他方法制備的復(fù)合金屬氧化物具有更好的分散性。石墨態(tài)氮化碳的引入,進(jìn)一步增強(qiáng)了對活性組分的分散。ZnO,In2O3, g-C3N4之間雜化,減緩了光生電子空穴的復(fù)合,對可見光降解產(chǎn)生了積極的作用。(四)利用高溫制備氮化碳過程中產(chǎn)生的還原性氣體,一步自還原出了氮化碳包裹NiFe合金的核殼結(jié)構(gòu),這種新的NiFe@氮化碳結(jié)構(gòu),在催化過程中可以充分有機(jī)結(jié)合氮化碳及合金各自優(yōu)勢,是一種具有潛在應(yīng)用前景的新結(jié)構(gòu)材料。
【關(guān)鍵詞】：碳納米復(fù)合材料 層狀雙金屬氫氧化物 催化反應(yīng) 催化機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TB33
【目錄】：

• 摘要5-8
• ABSTRACT8-19
• 第一章 緒論19-48
• 1.1 碳材料概述19-30
• 1.1.1 石墨烯研究現(xiàn)狀19-26
• 1.1.2 無定型碳研究概況26-27
• 1.1.3 石墨態(tài)-氮化碳(g-C_3N_4)的研究現(xiàn)狀27-30
• 1.2 層狀雙金屬氫氧化物(LDH)研究現(xiàn)狀30-32
• 1.2.1 LDH簡介30
• 1.2.2 LDH的特性30-31
• 1.2.3 LDH的制備31
• 1.2.4 LDH的應(yīng)用31-32
• 1.3 碳納米復(fù)合材料發(fā)展現(xiàn)狀32-36
• 1.3.1 納米材料簡介32
• 1.3.2 碳納米復(fù)合材料簡介32-36
• 1.4 論文選題目的與意義36-37
• 1.5 論文主要研究內(nèi)容37-38
• 參考文獻(xiàn)38-48
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分48-52
• 2.1 實(shí)驗(yàn)相關(guān)試劑48
• 2.2 樣品結(jié)構(gòu)性能表征48-52
• 2.2.1 粉末X射線衍射(XRD)48-49
• 2.2.2 透射電子顯微鏡(TEM),高分辨電子顯微鏡(HRTEM)49
• 2.2.3 掃描電子顯微鏡(SEM)49
• 2.2.4 程序升溫物理吸附分析儀(BET)49
• 2.2.5 電子順磁共振儀(ESR)49
• 2.2.6 瞬態(tài)吸收光譜儀(TAS)49-50
• 2.2.7 等離子發(fā)射光譜儀分析(ICP)50
• 2.2.8 掃面探針電鏡(AFM)50
• 2.2.9 傅里葉紅外光譜儀(FT-IR)50
• 2.2.10 紫外可見光光譜儀(UV-vis)50
• 2.2.11 X射線光電子能譜(XPS)50
• 2.2.12 拉曼光譜(Raman)50-51
• 2.2.13 電化學(xué)測試51
• 2.2.14 氣相色譜(GC)51
• 2.2.15 有機(jī)碳含量分析(TOC)51
• 2.2.16 暗場相電子掃描(HAADF-STEM)51
• 2.2.17 熒光光譜測試(PL)51-52
• 第三章 ZnCr-LDH/G復(fù)合材料的制備及其光催性能研究52-74
• 3.1 引言52-53
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分53
• 3.2.1 復(fù)合材料的合成53
• 3.2.2 光催化反應(yīng)53
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論53-69
• 3.3.1 LDH/G-x復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)分析54-62
• 3.3.3 反應(yīng)動力學(xué)分析62-63
• 3.3.4 催化劑穩(wěn)定性測試63-64
• 3.3.5 催化反應(yīng)機(jī)理探究64-69
• 3.4 本章小結(jié)69-70
• 參考文獻(xiàn)70-74
• 第四章 高分散B-Ni負(fù)碳催化劑及其加氫性能研究74-93
• 4.1 引言74-75
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分75-76
• 4.2.1 催化劑的制備75
• 4.2.2 催化評價75-76
• 4.3 結(jié)果與分析76-88
• 4.3.1 催化劑結(jié)構(gòu)表征76-82
• 4.3.2 加氫脫氯催化反應(yīng)評價82-88
• 4.3.2.1 傳質(zhì)的排除82-83
• 4.3.2.2 催化評價83-85
• 4.3.2.3 反應(yīng)溫度及壓力對反應(yīng)活性的影響85-86
• 4.3.2.4 催化劑的穩(wěn)定性86-88
• 4.4 本章小結(jié)88-89
• 參考文獻(xiàn)89-93
• 第五章 LDH/g-C_3N_4復(fù)合材料的制備及其性能研究93-121
• 5.1 引言93-94
• 5.2 新型ZnIn-MMO/g-C_3N_4的制備及光催性能94-112
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)部分94-95
• 5.2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論95-111
• 5.2.2.1 ZnIn-MMO/g-C_3N_4納米復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)分析95-99
• 5.2.2.2 光催化評價99-101
• 5.2.2.3 動力學(xué)分析101-102
• 5.2.2.4 催化劑的穩(wěn)定性測試102-103
• 5.2.2.5 催化機(jī)理探討103-110
• 5.2.2.6 催化劑的普適性及光敏排除110-111
• 5.2.3 小結(jié)111-112
• 5.3 新NiFe@g-C_3N_4材料的合成112-117
• 5.3.1 實(shí)驗(yàn)部分112
• 5.3.2 結(jié)果與分析112-116
• 5.3.3 小結(jié)116-117
• 5.4 本章小結(jié)117-118
• 參考文獻(xiàn)118-121
• 第六章 結(jié)論121-123
• 本論文創(chuàng)新點(diǎn)123-124
• 致謝124-126
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文126-127
• 作者簡介127-128
• 導(dǎo)師簡介128-129
• 博士研究生學(xué)位論文答辯委員會決議書129-130

  本文關(guān)鍵詞：基于層狀雙金屬氫氧化物的碳基雜化催化材料的制備、結(jié)構(gòu)及性能，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：315831