隨著核能的廣泛應用,大量的放射性物質(zhì)隨之產(chǎn)生,其中包含長壽命裂變產(chǎn)物⁷⁹Se、⁹⁹Tc和¹²⁹I。在放射性廢水中,⁷⁹Se、⁹⁹Tc和¹²⁹I常以陰離子形式如⁷⁹SeO₃^2-/⁷⁹SeO₄^2-、⁹⁹TcO₄^-和¹²⁹I^-/¹²⁹IO₃^-存在,由于裂變產(chǎn)額高,半衰期長,遷移能力強,上述三種放射性核素一旦被釋放,極易通過地下水進入生物圈,最后可能富集于人體內(nèi),對人類的健康造成長期危害。因此,如何從放射性廢水中有效去除⁷⁹Se、⁹⁹Tc和¹²⁹I備受關(guān)注,也是國內(nèi)外學者近年來研究的熱點。膨潤土因... 

【文章來源】：蘭州大學甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學位級別】：博士

【部分圖文】：

中國核電廠分布情況

渲械?鈾礦開采、鈾濃縮等過程，還是“乏燃料”后處理過程，均會產(chǎn)生一系列的放射性廢物。就中國而言，截至目前，已經(jīng)有大約12000噸乏燃料待處理[14-17]。因此，包括中國在內(nèi)的世界各國針對乏燃料處理提出了深地質(zhì)處置和分離嬗變等先進處理策略[17]。根據(jù)《中華人民共和國放射性污染防治法》，《中華人民共和國核安全法》和《放射性廢物安全管理條例》提出的放射性廢物分類方法規(guī)定，放射性廢物分為五類，分別為極短壽命放射性廢物、極低水平放射性廢物、低水平放射性廢物、中水平放射性廢物和高水平放射性廢物[18,19]。如圖1.2所示，橫坐標為廢物中含有放射性核素的半衰期，縱坐標為其活度濃度，放射性廢物活度濃度越高，對廢物包容和與生物圈隔離的要求就越高。圖1.2放射性廢物分類體系概念示意圖當然，核能利用過程中產(chǎn)生的放射性廢物不僅限于核燃料循環(huán)產(chǎn)生的“乏燃料”，因為人為疏忽或者自然因素，在核電站的運行過程中發(fā)生核事故，大量的放射性物質(zhì)進入自然環(huán)境中，造成“核泄漏”。比如1986年蘇聯(lián)的切爾諾貝利核事故，核電站由于發(fā)生猛烈爆炸，反應堆內(nèi)的放射性物質(zhì)大量外泄進入周圍環(huán)境，大量放射性塵埃污染到北歐（瑞典、丹麥、芬蘭等）和東西歐部分國家，造成嚴重的放射性環(huán)境污染，成為核電史上迄今為止最嚴重的事故[20]。1966年帕利馬雷斯氫彈事故，兩枚氫彈的“非核武器”撞地發(fā)生爆炸，造成490英畝區(qū)域被放射性钚污染。1979年三里島核電站事故，2號反應堆中47%的燃料棒因反應堆溫度過高融化，造成大量的放射性物質(zhì)外泄[21]。2011年3月，受地震和海嘯影響，日本福島第一核電廠和第二核電廠的部分核電機組受到較嚴重損壞，大量的放射性物質(zhì)泄露，并且由于洋流作用和大氣作用，放射性物質(zhì)擴散進入更大范圍的環(huán)

蘭州大學博士學位論文改性膨潤土對放射性廢水中79Se、99Tc和129I的去除研究6圖1.3膨潤土的晶體結(jié)構(gòu)[36]（1）膨脹性：膨潤土具有較大的膨脹性能，其飽和滲透系數(shù)跟層間的陽離子種類和數(shù)量有關(guān)，一般Ca2+基膨潤土最大。膨潤土吸水或有機物后體積膨脹，微觀結(jié)構(gòu)變化表現(xiàn)為晶體層間距增大。（2）陽離子交換性：按照膨潤土單位晶胞結(jié)構(gòu)層間面積上電荷數(shù)量的多少，分為永久電荷（結(jié)構(gòu)電荷）和可變電荷（表面電荷）。由于其永久電荷表現(xiàn)為負電荷，原因為鋁氧八面體晶片中少量（5%）的Al3+容易被低價離子Mg2+、Fe2+、Ni2+、Zn2+、Li+取代；硅氧四面體晶片中的少量Si4+（20%~30%）也容易被低價離子Al3+、Mg2+、Fe2+、Ni2+、Zn2+取代），且不隨介質(zhì)的酸堿度影響。當膨潤土與含有較多陽離子的溶液接觸后，結(jié)構(gòu)會發(fā)生明顯的變化。陽離子、有機物大分子等各種離子都可以與膨潤土層間陽離子進行交換，形成性能更加優(yōu)良的改性膨潤土材料。（3）吸附性：膨潤土由于具有特殊的層狀結(jié)構(gòu)，因此其比表面積非常大，其理論比表面積可達600-800m2/g，具有較大的表面能和孔容，因而對水分、氣體、溶液中的某些金屬離子、有機染料，某些特定的有機化合物等具有較強的吸附能力。（4）穩(wěn)定性：膨潤土具有良好的熱穩(wěn)定性，在300℃的高溫煅燒后，仍然可保持原來的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)基本不變，還具有良好的輻照穩(wěn)定性，膨潤土在長時間的強γ射線輻照下，其結(jié)構(gòu)不會發(fā)生變化。此外，還具有良好的化學穩(wěn)定性，不溶于水和有機溶劑，在強酸、強堿中微溶，常溫下不被強氧化劑、還原劑破壞。（5）可塑性：膨潤土具有較好的可塑性，其可塑性水含量大于伊利石和高嶺石，但形變所需外力又小于其他粘土礦物。（6）粘結(jié)性：膨潤土的表面電荷（可變電荷）產(chǎn)


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