天然賦存的高砷地下水在世界范圍內(nèi)廣泛分布,影響著數(shù)億人的身體健康。高砷地下水是沉積物中的砷在多種水-巖相互作用下釋放進(jìn)入地下水而形成的,識(shí)別并量化砷富集過(guò)程成為該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)和難點(diǎn)。本文在河套盆地選取典型研究區(qū),綜合采用野外調(diào)查、室內(nèi)實(shí)驗(yàn)、水文地球化學(xué)模擬的方法,識(shí)別并量化了多過(guò)程控制的高砷地下水富集機(jī)理及其相對(duì)貢獻(xiàn),具有一定的理論意義和實(shí)際價(jià)值。論文得到的主要結(jié)論有以下幾方面:（1）沿著地下水流向,從山前沖積扇區(qū)的氧化帶逐漸演變至平原區(qū)的還原帶,地下水NH₄⁺、Fe（Ⅱ）、As、HCO₃^-等組分濃度逐漸升高,Eh值及SO₄^2-/Cl^-則逐漸降低;沉積物中鐵氧化物及其結(jié)合態(tài)砷的含量逐漸下降;吸附態(tài)砷的最大解吸量由過(guò)渡區(qū)的5.5μmol/kg升高至平原區(qū)的7.4μmol/kg。（2）含水層沉積物對(duì)As（Ⅴ）和As（Ⅲ）的吸附均為非線性等溫吸附,且在堿性環(huán)境下（pH 7⁹）隨著pH升高吸附逐漸下降。當(dāng)pH<7... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

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pH影響下人工制備的針鐵礦和磁鐵礦與天然形成的針鐵礦和磁鐵礦吸附As(III)

中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（北京）博士學(xué)位論文15吸附砷的分配系數(shù)Kd為1.7～2.1L/kg。在同一地區(qū)，Neidhardtetal.（2018）通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)分別研究了更新世沉積物、水鐵礦、針鐵礦、赤鐵礦對(duì)砷的吸附，發(fā)現(xiàn)四種吸附劑吸附砷的分配系數(shù)Kd分別為2～83L/kg、9～116L/kg、1～67L/kg、9～84L/kg，分配系數(shù)Kd的大小與地下水砷濃度有關(guān)；可以看出，對(duì)于不同砷濃度的地下水，沉積物吸附砷的分配系數(shù)與水鐵礦、針鐵礦、赤鐵礦吸附砷的分配系數(shù)Kd非常接近（圖1-3），說(shuō)明鐵氧化物是沉積物中吸附砷的主要礦物（Setal.,2018a）。然而，采用分配系數(shù)Kd研究砷的吸附具有明顯的弊端，即無(wú)法量化沉積物吸附砷的行為隨水文地球化學(xué)環(huán)境變化而改變的問(wèn)題（如pH改變、陰離子的競(jìng)爭(zhēng)吸附作用等）。圖1-3沉積物和鐵氧化物吸附砷的Kd值與地下水砷濃度的關(guān)系。圖中vanGeenetal.（2008）、Guoetal.（2017）、Richardsetal.（2019）數(shù)據(jù)均為1mol/LNaH2PO4提取得到的沉積物中吸附態(tài)砷的含量與對(duì)應(yīng)深度處地下水砷濃度計(jì)算得到；Neidhardtetal.（2018）數(shù)據(jù)為根據(jù)野外現(xiàn)場(chǎng)砷吸附實(shí)驗(yàn)得到Freundlich吸附模型通常用于模擬礦物表面的吸附點(diǎn)位很多的吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果，理論上其描述的礦物的吸附能力是無(wú)上限的。采用Freundlich吸附模型描述礦物吸附砷的實(shí)驗(yàn)的結(jié)果相對(duì)較少，如Wolthersetal.（2005b）中對(duì)于馬基諾礦吸附As(III)和As(V)分別采用了不同的Freundlich吸附模型來(lái)描述（公式1-4和1-5）。

1緒論18化物的表面絡(luò)合模型也無(wú)法用于模擬沉積物吸附砷的行為。此外，不同研究區(qū)的沉積物吸附砷的規(guī)律差異也較大，基于沉積物吸附砷的實(shí)驗(yàn)結(jié)果構(gòu)建的通用表面點(diǎn)位表面絡(luò)合模型也不能直接應(yīng)用在其他研究區(qū)的沉積物上。因此，應(yīng)對(duì)本研究區(qū)的沉積物開(kāi)展吸附砷的實(shí)驗(yàn)，構(gòu)建合適的通用點(diǎn)位表面絡(luò)合模型。1.2.3砷的反應(yīng)運(yùn)移模型反應(yīng)運(yùn)移模型是綜合研究砷的釋放、遷移、轉(zhuǎn)化、吸附等過(guò)程的重要手段（圖1-4）。反應(yīng)運(yùn)移模型的構(gòu)建，不僅需要充分調(diào)查水文地質(zhì)條件，還需要分析水文地球化學(xué)過(guò)程。圖1-4反應(yīng)運(yùn)移模型及砷的水文地球化學(xué)過(guò)程概念示意圖（據(jù)Steefeletal.,2005&Fendorfetal.,2010修改）反應(yīng)運(yùn)移模型的應(yīng)用，已經(jīng)從簡(jiǎn)單的一維模型擴(kuò)展到了二維乃至三維模型，從室內(nèi)柱實(shí)驗(yàn)擴(kuò)展到野外尺度的模擬（表1-3）。反應(yīng)運(yùn)移模型較早地應(yīng)用于模擬海洋沉積物中發(fā)生的地球化學(xué)過(guò)程（WangandVanCappellen,1996;Arndtetal.,2013），應(yīng)用在富砷含水層中則相對(duì)較晚。Postmaetal.（2007）采用PHREEQC構(gòu)建了越南紅河流域砷的一維垂向反應(yīng)運(yùn)移模型，模型耦合了有機(jī)物降解、鐵氧

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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