砷作為一種無機(jī)污染物在世界各地的地下水中和工業(yè)廢水中頻頻檢出,現(xiàn)有的處理技術(shù)很難應(yīng)對(duì)日益增長的污染需求。因此,開發(fā)更行之有效的吸附劑以及對(duì)去除機(jī)理的探究顯得非常有必要。本研究以As為目標(biāo)污染物,通過開發(fā)獨(dú)特的鐵基礦物體系（包括高溫高壓菱鐵礦（SID-HTP）和活性零價(jià)鐵（AIM））,探究了兩種體系下對(duì)于As的處理效率,羥基自由基產(chǎn)生,影響因素及綜合反應(yīng)機(jī)理等。得出主要結(jié)論如下:（1）SID-HTP吸附劑的結(jié)晶程度好、菱鐵礦占比高。好氧條件下,SID-HTP對(duì)As（V）的去除效果明顯高于厭氧條件。好氧條件下SID-HTP在較寬的pH值范圍內(nèi)有著對(duì)As（V）極佳的去除效果。菱鐵礦向針鐵礦和纖鐵礦的礦物轉(zhuǎn)化是SID-HTP高效去除As（V）的主要原因。（2）在好氧除砷過程中,SID-HTP體系中產(chǎn)生了羥基自由基,產(chǎn)量隨著固體比的提升而增加。體系中羥基自由基的產(chǎn)生主要發(fā)生在固體上（80%）,水溶液中溶解Fe²⁺貢獻(xiàn)的羥基自由基產(chǎn)量約為20%。pH值對(duì)SID-HTP體系產(chǎn)生羥基自由基的影響較大,酸性條件下羥基自由基產(chǎn)量較高。SO₄^2-

【文章來源】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：135 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

世界范圍內(nèi)遭受砷污染威脅的人口分布(Jadhavetal.,2015)

4重點(diǎn)。在自然界中有超過兩百種礦物會(huì)向水體持續(xù)中釋放As，造成地下水和地表水的砷污染問題非常嚴(yán)重。其次，因其毒性，常常被歸類為無機(jī)污染物，且在工業(yè)應(yīng)用中較為廣泛，大量工業(yè)廢水中含有很高濃度的As。因此，如何安全，經(jīng)濟(jì)，高效的去除水體中這類污染物，成為眾多研究人員面臨的很大挑戰(zhàn)。圖1-2水中砷形態(tài)隨著Eh和pH的變化(KumaresanandRiyazuddin,2001)1.3鐵基化合物除砷在最近的這20年來，鐵基化合物被視為有效的As處理體系，因其高效的處理效果和低廉的造價(jià)，逐漸引起學(xué)者們的廣泛關(guān)注。在研究初期，大量天然礦物因其在自然中廣泛存在且經(jīng)濟(jì)等特點(diǎn)，學(xué)者們將這些天然礦物大進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)對(duì)于污染物特別是As等高毒性無機(jī)污染物的去除效果不錯(cuò)。但隨著研究的深入，一些缺點(diǎn)逐漸暴露，主要的缺點(diǎn)是表面極易發(fā)生鈍化且無法應(yīng)對(duì)長期的As處理。此后，隨著合成礦物的出現(xiàn)，逐步取代了天然礦物的研究。相較于天然礦物，合成礦物有著更高的純度，這意味著更好的處理效果。同時(shí)伴隨著工業(yè)化生產(chǎn)，其造價(jià)也逐漸可以接受。比如ZVI體系，如鐵粉、零價(jià)鐵、納米零價(jià)鐵等。零價(jià)鐵通常作為還原劑在還原體系下有著廣泛的應(yīng)用，對(duì)于As的去除也有著不俗的效

27顯現(xiàn)出極大的優(yōu)勢(shì)(Liangetal.,2017;MamindyPajanyetal.,2011)。圖2-1N2吸附解吸附等溫曲線通過分析SID-HTP的BET比表面積，我們已經(jīng)對(duì)這種菱鐵礦的物理結(jié)構(gòu)性質(zhì)有了比較細(xì)致的了解。而FTIR紅外光譜分析，通過紅外光源，可以用來偵測(cè)各種不同的化學(xué)分子性質(zhì)，且對(duì)同時(shí)出現(xiàn)的不同種類的化學(xué)性質(zhì)具有較高的鑒別能力。如圖2-2所示，在不同條件下處理的SID-HTP，如原始樣品、厭氧條件下去除砷后的樣品、好氧條件下去除砷后的樣品，都具有相似的吸附震動(dòng)峰，但具體在三種條件下特征峰的出現(xiàn)與偏移又有著些許的不同�？偟膩碇v，在范圍3000-3600cm-1之間內(nèi)應(yīng)歸類于O-H特征峰；在1621cm-1處為水分子的水解特征峰(Jiaetal.,2007;Mulleretal.,2010;Tangetal.,2013)；在1460和865cm-1兩處均為碳酸鹽的C-O特征峰；在1025cm-1處的特征峰可以歸類為金屬氧化物的羥基峰(M-OH)(Lietal.,2010)。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]食品中砷的形態(tài)分析研究進(jìn)展[J]. 胥佳佳,馮鑫,湯靜,胡秋輝,趙立艷.  食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào). 2016(06)
[2]高砷地下水中溶解性有機(jī)碳和無機(jī)碳穩(wěn)定同位素特征[J]. 周殷竹,郭華明,逯海.  現(xiàn)代地質(zhì). 2015(02)
[3]失守的中國地下水[J]. 江镕.  環(huán)境. 2013(04)
[4]高砷地下水研究的熱點(diǎn)及發(fā)展趨勢(shì)[J]. 賈永鋒,郭華明.  地球科學(xué)進(jìn)展. 2013(01)
[5]大同盆地地下水砷異常及其成因研究[J]. 王焰新,蘇春利,謝先軍,謝作明.  中國地質(zhì). 2010(03)
[6]中國北方高砷地下水分布特征及成因分析[J]. 韓雙寶,張福存,張徽,賈小豐,何錦,李旭峰.  中國地質(zhì). 2010(03)
[7]飲用水除砷技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 李曉波.  環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2009(05)
[8]Fe/C微電解-超聲波/Fenton氧化-活性炭吸附處理仲丁靈農(nóng)藥廢水[J]. 邱俊,朱樂輝,裴浩言,孫娟.  環(huán)境污染與防治. 2009(04)
[9]光助Fenton氧化法降解水中六氯苯的研究[J]. 陳芳艷,倪建玲,唐玉斌.  環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2008(07)
[10]吸附法去除飲用水中砷的研究進(jìn)展[J]. 李定龍,朱宏飛,關(guān)小紅.  水資源保護(hù). 2007(06)

博士論文
[1]非均相類-Fenton體系和活化過硫酸鹽體系氧化降解2,4-二氯苯氧乙酸[D]. 陳海.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 2017

碩士論文
[1]有機(jī)碳和無機(jī)碳對(duì)改性天然菱鐵礦除砷的影響及機(jī)理[D]. 李付蘭.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 2017



本文編號(hào)：3055176