隨著溫室效應(yīng)加劇,CO₂減排技術(shù)而受到國際社會廣泛關(guān)注�；瘜W(xué)鏈燃燒作為新一代碳捕集技術(shù),具有高燃燒效率和CO₂內(nèi)分離特性,在降低碳捕集能耗及成本方面優(yōu)勢凸顯,其中載氧體的開發(fā)和優(yōu)化是化學(xué)鏈燃燒的核心和關(guān)鍵所在。本論文圍繞鈣/鐵基復(fù)合載氧體,從合成材料氧傳遞機(jī)制、鋼渣基材料調(diào)控替代合成材料、鋼渣基載氧體反應(yīng)特性及其性能強(qiáng)化等方面開展了系列研究。主要內(nèi)容及結(jié)論如下:（1）將量子化學(xué)計(jì)算方法與熱重分析儀、程序升溫還原、電鏡-能譜儀和原位X射線衍射儀等表征手段相結(jié)合,探索了優(yōu)級純CaSO₄及CaSO₄/Fe₂O₃載氧體的還原反應(yīng)路徑。進(jìn)而基于密度泛函理論從電子、原子層面揭示CaSO₄/Fe₂O₃復(fù)合載氧體的氧傳遞機(jī)制,闡明了Fe₂O₃對CaSO₄載氧體反應(yīng)性及穩(wěn)定性的提升機(jī)理,其中CaSO₄的反應(yīng)路徑為CaSO<... 

【文章來源】：山西大學(xué)山西省

【文章頁數(shù)】：142 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

燃燒前捕集技術(shù)-IGCCFig.1.1Simplifiedprocessschemeforthepre-combustioncapture(IGCCbasecase)

鋼渣基鈣/鐵復(fù)合載氧體化學(xué)鏈燃燒機(jī)理及性能調(diào)控2是利用和封存的前提，發(fā)展低成本、低能耗的CO2捕集技術(shù)對于CCUS技術(shù)的發(fā)展應(yīng)用至關(guān)重要。傳統(tǒng)CO2捕集技術(shù)主要包括燃燒前捕集、燃燒后捕集和燃燒中捕集三類[5]。其中燃燒前捕集技術(shù)是指燃料燃燒前將其中含碳組分分離，主要用于整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)(IntegratedGasificationCombinedCycle，簡稱IGCC)電廠。具體過程為如圖1.1所示，在IGCC電站中引入水煤氣變換單元，使煤氣中CO與水蒸氣重整生成H2和CO2，然后將其中的CO2分離，H2實(shí)現(xiàn)高效清潔燃燒[6,7]。燃燒前捕集可以避免常規(guī)燃煤電廠燃燒后捕集煙氣流量大、CO2濃度低的缺點(diǎn)，在系統(tǒng)效率及污染物控制方面與傳統(tǒng)燃煤發(fā)電技術(shù)相比具有一定優(yōu)勢[8]，但是該技術(shù)系統(tǒng)復(fù)雜且對傳統(tǒng)電廠的設(shè)備兼容性差，現(xiàn)階段投資成本較高，技術(shù)可靠性仍需進(jìn)一步驗(yàn)證或完善。圖1.1燃燒前捕集技術(shù)-IGCCFig.1.1Simplifiedprocessschemeforthepre-combustioncapture(IGCCbasecase)燃燒后捕集技術(shù)是指利用吸收劑從燃煤煙氣中分離CO2氣體的技術(shù)[9]，如圖1.2所示。該技術(shù)方法原理簡單、發(fā)展相對成熟，且對于現(xiàn)役機(jī)組具有良好的兼容性，已實(shí)現(xiàn)商業(yè)化應(yīng)用。但是，由于鍋爐尾部煙氣排放量大、壓力小且CO2濃度很低，因此該方法分離能耗較高，導(dǎo)致運(yùn)行成本居高不下[11,12]。圖1.2燃燒后捕集技術(shù)Fig.1.2Simplifiedprocessschemeforthepost-combustioncapture燃燒中捕集技術(shù)主要指富氧燃燒，其技術(shù)原理是利用空氣分離裝置將空氣中的O2與N2分離，之后將燃料在純氧環(huán)境下燃燒得到高純度的CO2[13]，如圖1.3所示。該技術(shù)可以避免CO2被N2稀釋，因此CO2捕集效率理論上可以達(dá)到100％[14]。富氧

第一章緒論3燃燒技術(shù)可通過對傳統(tǒng)電廠的改造予以實(shí)現(xiàn)，具有易于推廣應(yīng)用的潛在優(yōu)勢，但其面臨的最大難題是空分裝置的投資和能耗過高[15]，目前尚未找到一種廉價(jià)低能耗的能動技術(shù)。圖1.3富氧燃燒技術(shù)Fig.1.3Simplifiedprocessschemefortheoxy-fuelcombustion據(jù)Tabbi等[16,17]估算，燃燒前、燃燒中和燃燒后捕集技術(shù)每噸CO2的捕集成本分別約為18-37

本文編號：3018002