隨著溫室效應加劇,CO₂減排技術而受到國際社會廣泛關注�；瘜W鏈燃燒作為新一代碳捕集技術,具有高燃燒效率和CO₂內分離特性,在降低碳捕集能耗及成本方面優(yōu)勢凸顯,其中載氧體的開發(fā)和優(yōu)化是化學鏈燃燒的核心和關鍵所在。本論文圍繞鈣/鐵基復合載氧體,從合成材料氧傳遞機制、鋼渣基材料調控替代合成材料、鋼渣基載氧體反應特性及其性能強化等方面開展了系列研究。主要內容及結論如下:（1）將量子化學計算方法與熱重分析儀、程序升溫還原、電鏡-能譜儀和原位X射線衍射儀等表征手段相結合,探索了優(yōu)級純CaSO₄及CaSO₄/Fe₂O₃載氧體的還原反應路徑。進而基于密度泛函理論從電子、原子層面揭示CaSO₄/Fe₂O₃復合載氧體的氧傳遞機制,闡明了Fe₂O₃對CaSO₄載氧體反應性及穩(wěn)定性的提升機理,其中CaSO₄的反應路徑為CaSO<... 

【文章來源】：山西大學山西省

【文章頁數】：142 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

燃燒前捕集技術-IGCCFig.1.1Simplifiedprocessschemeforthepre-combustioncapture(IGCCbasecase)

鋼渣基鈣/鐵復合載氧體化學鏈燃燒機理及性能調控2是利用和封存的前提，發(fā)展低成本、低能耗的CO2捕集技術對于CCUS技術的發(fā)展應用至關重要。傳統CO2捕集技術主要包括燃燒前捕集、燃燒后捕集和燃燒中捕集三類[5]。其中燃燒前捕集技術是指燃料燃燒前將其中含碳組分分離，主要用于整體煤氣化聯合循環(huán)(IntegratedGasificationCombinedCycle，簡稱IGCC)電廠。具體過程為如圖1.1所示，在IGCC電站中引入水煤氣變換單元，使煤氣中CO與水蒸氣重整生成H2和CO2，然后將其中的CO2分離，H2實現高效清潔燃燒[6,7]。燃燒前捕集可以避免常規(guī)燃煤電廠燃燒后捕集煙氣流量大、CO2濃度低的缺點，在系統效率及污染物控制方面與傳統燃煤發(fā)電技術相比具有一定優(yōu)勢[8]，但是該技術系統復雜且對傳統電廠的設備兼容性差，現階段投資成本較高，技術可靠性仍需進一步驗證或完善。圖1.1燃燒前捕集技術-IGCCFig.1.1Simplifiedprocessschemeforthepre-combustioncapture(IGCCbasecase)燃燒后捕集技術是指利用吸收劑從燃煤煙氣中分離CO2氣體的技術[9]，如圖1.2所示。該技術方法原理簡單、發(fā)展相對成熟，且對于現役機組具有良好的兼容性，已實現商業(yè)化應用。但是，由于鍋爐尾部煙氣排放量大、壓力小且CO2濃度很低，因此該方法分離能耗較高，導致運行成本居高不下[11,12]。圖1.2燃燒后捕集技術Fig.1.2Simplifiedprocessschemeforthepost-combustioncapture燃燒中捕集技術主要指富氧燃燒，其技術原理是利用空氣分離裝置將空氣中的O2與N2分離，之后將燃料在純氧環(huán)境下燃燒得到高純度的CO2[13]，如圖1.3所示。該技術可以避免CO2被N2稀釋，因此CO2捕集效率理論上可以達到100％[14]。富氧

第一章緒論3燃燒技術可通過對傳統電廠的改造予以實現，具有易于推廣應用的潛在優(yōu)勢，但其面臨的最大難題是空分裝置的投資和能耗過高[15]，目前尚未找到一種廉價低能耗的能動技術。圖1.3富氧燃燒技術Fig.1.3Simplifiedprocessschemefortheoxy-fuelcombustion據Tabbi等[16,17]估算，燃燒前、燃燒中和燃燒后捕集技術每噸CO2的捕集成本分別約為18-37

本文編號：3018002