超臨界水熱燃燒是指發(fā)生在超臨界水環(huán)境中的有明亮火焰的一種燃燒形式。該技術(shù)能夠在很短的反應(yīng)時(shí)間內(nèi)對(duì)多種有機(jī)物實(shí)現(xiàn)極高的降解轉(zhuǎn)化效率,可應(yīng)用于有機(jī)廢棄物處理、煤炭的清潔轉(zhuǎn)化利用和重油的品質(zhì)提升等領(lǐng)域。由于這種非典型燃燒形式所處的極端工況條件,通過(guò)實(shí)驗(yàn)手段開(kāi)展研究具有極大挑戰(zhàn)性,并且國(guó)內(nèi)外開(kāi)展的相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究主要側(cè)重在燃燒的宏觀特性,如著火溫度、轉(zhuǎn)化效率等方面。這種新型火焰,關(guān)于其微觀火焰機(jī)理,以及與常規(guī)火焰區(qū)別的相關(guān)研究則十分欠缺。因此,本文發(fā)展了具備大規(guī)模并行計(jì)算能力的適用于超臨界水熱燃燒的直接數(shù)值模擬平臺(tái),并通過(guò)一系列高精度數(shù)值模擬研究,揭示其著火特性、火焰結(jié)構(gòu)、湍流-火焰相互作用等基礎(chǔ)燃燒特性,對(duì)這種非典型火焰形成更為全面的認(rèn)識(shí)。本文首先開(kāi)展了一系列零維自著火計(jì)算以研究超臨界水熱燃燒的基本著火特性,發(fā)現(xiàn)其區(qū)別于常規(guī)自著火工況的一點(diǎn),在于其富燃側(cè)具有更低的著火延遲時(shí)間和更弱的反應(yīng)強(qiáng)度,因而不具備常規(guī)工況的最易反應(yīng)條件。并且開(kāi)展了關(guān)于真實(shí)流體物性、化學(xué)反應(yīng)機(jī)理和水的化學(xué)參與作用等的影響因素對(duì)照模擬,以及關(guān)于燃料濃度等的參數(shù)化研究,拓展了其基本著火特性的研究。繼而開(kāi)展了層流超臨界水熱火焰的高... 

【文章來(lái)源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：170 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

水的相圖,改自(Mc Murry&Fay,2003)。

推究水從亞臨界狀態(tài)到超臨界狀態(tài)下的各項(xiàng)物性發(fā)生的轉(zhuǎn)變,水中氫鍵數(shù)量的變化在其中起到重要作用(Kalinichev&Churakov,1999;Galkin&Lunin,2005)。常態(tài)水中含有大量氫鍵,如圖1.2所示,使得水的物性特征不同于其它具有相似分子結(jié)構(gòu)的物質(zhì),如H2S和NH3。大量氫鍵的存在使得常態(tài)水具有相對(duì)較高的沸點(diǎn)和臨界點(diǎn),以及更高的蒸發(fā)潛熱等。目前,對(duì)于超臨界水的分子結(jié)構(gòu)尚未完全解釋清楚(Seward&Driesner,2005),但已有分析表明,氫鍵數(shù)量的變化對(duì)超臨界水的特殊性質(zhì)具有很大影響(Matubayasi et al.,1997)。計(jì)算機(jī)模擬表明(Galkin&Lunin,2005),在臨界點(diǎn)附近,水中氫鍵的數(shù)量顯著下降,由氫鍵連接形成的水分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)隨之被破壞,水分子可能以團(tuán)簇形式存在。由于氫鍵數(shù)量的下降,超臨界水的介電常數(shù)較常態(tài)水而言顯著降低(Brunner,2014;王琪,2018),進(jìn)而導(dǎo)致了上文所述的溶解能力的變化。1.1.2 超臨界水氧化過(guò)程

超臨界水熱火焰最初是作為一種特殊的SCWO過(guò)程而被發(fā)現(xiàn)的。Franck等人于1987年首次發(fā)現(xiàn)并報(bào)道了這種在超臨界水環(huán)境中發(fā)生的伴隨有明亮發(fā)光現(xiàn)象的劇烈氧化放熱過(guò)程(Ulrich Franck,1987),并首次使用了“Hydrothermal Flame”(水熱火焰)的術(shù)語(yǔ)。在該實(shí)驗(yàn)中,系統(tǒng)壓力是100 MPa,燃料是摩爾分?jǐn)?shù)為30%的甲烷水溶液,初始溫度在450℃,注入的氧化劑是純氧氣。圖1.3所示是通過(guò)水熱燃燒器上開(kāi)設(shè)的藍(lán)寶石視窗所拍攝到的超臨界水熱火焰的首張照片。之后,von Rohr等學(xué)者(Rohr,1996)提出了應(yīng)用超臨界水熱火焰這種劇烈氧化形式并通過(guò)合理設(shè)計(jì)反應(yīng)器,來(lái)解決在傳統(tǒng)的超臨界水氧化工藝中遇到的腐蝕和堵塞兩大問(wèn)題。相比于傳統(tǒng)的超臨界水氧化過(guò)程,通過(guò)提高燃料濃度,以及合理設(shè)置入口溫度,可以形成超臨界水熱火焰。超臨界水熱火焰的反應(yīng)區(qū)溫度一般在1000℃以上,以區(qū)別于傳統(tǒng)的超臨界水氧化過(guò)程(Augustine&Tester,2009)。通過(guò)這種有火焰形式的劇烈氧化過(guò)程,燃料(主要是有機(jī)廢物)在反應(yīng)器中的滯留時(shí)間可以縮短至毫秒量級(jí)(10-100 ms)。并且許多較難降解的有機(jī)物,比如萘、苯酚、甲苯、乙酸等,也能夠以較快的降解速度得到有效處理(Hirth&Franck,1993;Sobhy et al.,2009)。

【參考文獻(xiàn)】：
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本文編號(hào)：2955575