Ag 3 PO 4 /Fe 3 O 4 /GO雙效催化劑在可見光—過硫酸鹽耦合體系中的增效作用及機(jī)理
發(fā)布時(shí)間:2020-12-30 22:49
隨著醫(yī)藥、化工、印染等行業(yè)的蓬勃發(fā)展,水體中難降解有機(jī)污染物種類和濃度與日俱增,利用單一水處理技術(shù)治理出現(xiàn)很多局限性和缺陷,有的已經(jīng)無法達(dá)到國家規(guī)定的排放標(biāo)準(zhǔn)。而應(yīng)用現(xiàn)有的、相對(duì)成熟的單元水處理技術(shù)優(yōu)化組合成為耦合水處理技術(shù)便成為解決單一技術(shù)缺陷的有效途徑。其中,以光催化氧化為主體的組合工藝逐漸成為極具應(yīng)用前景的耦合水處理技術(shù)的發(fā)展方向。在這類組合工藝中,光催化/Fenton耦合技術(shù)因能耗低、能在常溫常壓下進(jìn)行,更適合實(shí)際工程應(yīng)用。但該技術(shù)在使用過程中仍然存在可見光利用率低、催化劑難回收、反應(yīng)依賴酸性環(huán)境、影響因素及微觀作用機(jī)制理論依據(jù)少等不足。針對(duì)上述問題,有必要對(duì)現(xiàn)有光催化/Fenton耦合技術(shù)進(jìn)行相應(yīng)改進(jìn),滿足當(dāng)前日益嚴(yán)格的水質(zhì)排放標(biāo)準(zhǔn)和人們對(duì)安全水質(zhì)環(huán)境的迫切需求。本論文從復(fù)合催化材料的設(shè)計(jì)制備及組合工藝的構(gòu)建兩方面著手,對(duì)上述耦合技術(shù)進(jìn)行改進(jìn),具體實(shí)施方式如下:采用可見光響應(yīng)型光催化劑Ag3PO4替換紫外光響應(yīng)型光催化劑TiO2,并將Ag3PO4與Fe3
【文章來源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:147 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
半導(dǎo)體光催化機(jī)理[19]
但在太陽光譜中,紫外光所占比例不足5%,而可見光占43%,顯然,這些紫外光響應(yīng)型光催化劑對(duì)太陽光的利用率非常低。于是,科研人員從兩個(gè)方向?qū)で蠼鉀Q辦法,方向一是對(duì)現(xiàn)有光催化劑進(jìn)行金屬或非金屬摻雜或與其它窄帶材料復(fù)合。Wang等人將過渡金屬Fe、CO、Ni以及非金屬N與Ti O2摻雜,摻雜劑通過改變光學(xué)帶隙和雜質(zhì)吸收峰,進(jìn)而影響電子躍遷能來改善Ti O2的反應(yīng)活性,共摻雜材料的光催化活性比純Ti O2提高了4~10倍,尤其是Co和N共摻雜物的光催化活性可以提高10倍[44]。Sun等利用化學(xué)反應(yīng)法將WO3負(fù)載在Ti O2納米管表面,在紫外光照射90 min后,復(fù)合催化劑對(duì)甲基橙的降解率達(dá)到98.8%,明顯高于Ti O2對(duì)甲基橙的降解率。還有學(xué)者利用碳材料的導(dǎo)電性來加增強(qiáng)Ti O2的催化性能[45],Ebrahimi等人利用水熱法將Ti O2與GO制備成Ti O2-RGO復(fù)合材料,RGO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5%的復(fù)合催化劑對(duì)污染物乙醛的降解率為69%,是Ti O2的近1.4倍。作者發(fā)現(xiàn),復(fù)合催化劑中低含量的RGO發(fā)揮了光敏劑和電子受體的作用,能通過抑制光生e--h+對(duì)的復(fù)合來提高體系的光催化性能,催化機(jī)理可以用圖1.3描述[46]。方向二是開發(fā)新型可見光響應(yīng)型光催化劑[47,48]。(2)可見光響應(yīng)型催化劑
可見光響應(yīng)型催化劑以碳化氮(g-C3N4)系[49,50].、鉍系(BiPO4、BiOCl、BiVO4、和Bi2WO6)[25,27,51-53]和磷酸銀(Ag3PO4)系[33]光催化劑的研究最為廣泛。部分可見光催化劑如表1-1及圖1.4所示。Ag3PO4是最近幾年發(fā)現(xiàn)的一種新型半導(dǎo)體材料,在可見光照射下,Ag3PO4可以分解水產(chǎn)生氧氣以及一系列強(qiáng)氧化性物種將水體中的有機(jī)污染物氧化為CO2和H2O,其分解水產(chǎn)生氧氣的量子化效率高達(dá)90%,是目前為止量子化效率最高的光催化劑[54]。因此,Ag3PO4被認(rèn)為是一種有望替代Ti O2的新型可見光催化劑。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]電芬頓法降解含酚類有機(jī)廢水[J]. 徐甲慧,霍守亮,張靖天,錢光人,許云峰,王彬. 上海大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(04)
[2]可見光下TiO2協(xié)同過硫酸鹽光催化降解羅丹明[J]. 劉楊,郭洪光,李偉,張永麗. 中南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(01)
[3]磁場(chǎng)對(duì)TiO2光催化降解亞甲基藍(lán)的影響研究[J]. 湯惠睫,王晴,方建飛,金頂峰,許凌亮,郭慧君,張明,金紅曉,葛洪良,王新慶,樓輝. 輕工科技. 2019(02)
[4]CuO/Ac催化過硫酸鹽對(duì)模擬廢水中苯酚的降解效果[J]. 李一凡,王應(yīng)軍,廖鑫. 環(huán)境科學(xué)研究. 2018(11)
[5]污染物濃度對(duì)納米TiO2光催化效率的影響研究[J]. 朱曉東,周梁,劉柯言,楊珂,陳思學(xué),曾明明. 成都大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2018(01)
[6]水熱法制備還原氧化石墨烯及其導(dǎo)電性調(diào)控[J]. 翁程杰,史葉勛,何大方,沈麗明,暴寧鐘. 化工學(xué)報(bào). 2018(07)
[7]基于Ag3PO4的全固態(tài)Z型光催化體系研究進(jìn)展(英文)[J]. 葛明,李振路. 催化學(xué)報(bào). 2017(11)
[8]溫度、pH值和水質(zhì)條件對(duì)UV/PS光解2,4-DCP的影響[J]. 陳菊香,高乃云,楊靜,張夢(mèng)文. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2017(11)
[9]Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合催化劑制備及可見光催化性能[J]. 閻鑫,惠小艷,高強(qiáng),余高杰,莫云城,葉梓萌,李俊春,馬梓譯,孫國棟. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(10)
[10]硫酸根自由基降解二級(jí)出水中有機(jī)物的研究[J]. 王大揚(yáng),王明銘,張學(xué)真,丁愛中,禚文婧. 環(huán)境工程. 2017(04)
博士論文
[1]磷酸銀基復(fù)合光催化劑的構(gòu)筑及其對(duì)水中有機(jī)污染物降解性能研究[D]. 陳曉娟.湘潭大學(xué) 2016
[2]幾種鉍系半導(dǎo)體微納米結(jié)構(gòu)的合成及光催化性能研究[D]. 胡勝鵬.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2014
[3]基于SO4·-的非均相類Fenton-光催化協(xié)同氧化體系研究[D]. 陳晴空.重慶大學(xué) 2014
[4]基于硫酸自由基的高級(jí)氧化技術(shù)降解水中典型有機(jī)污染物研究[D]. 陳曉旸.大連理工大學(xué) 2007
碩士論文
[1]鐵銅雙金屬摻雜介孔氧化鋁(Fe/Cu-γ-Al2O3)類芬頓催化劑的制備及去除對(duì)氯苯酚研究[D]. 黃壯鵬.華南理工大學(xué) 2018
[2]二氧化鈦復(fù)合催化劑協(xié)同硫酸根自由基類Fenton體系光催化降解壬基酚的研究[D]. 孫雪微.遼寧大學(xué) 2018
[3]氧化石墨烯的可控分散性及其對(duì)水泥基復(fù)合材料結(jié)構(gòu)與性能的影響[D]. 朱琳琳.陜西科技大學(xué) 2018
[4]新型可見光-類Fenton催化劑的制備及催化性能研究[D]. 余勇.武漢理工大學(xué) 2017
[5]TiO2/Al2O3/Fe3O4光催化磁流體的制備及其光催化與磁回收性能研究[D]. 顧慶芳.蘭州交通大學(xué) 2017
[6]基于納米磁性材料活化過硫酸鹽技術(shù)修復(fù)2,4-二氯酚污染地下水的實(shí)驗(yàn)研究[D]. 孫超.吉林大學(xué) 2016
[7]α-Fe2O3超薄納米片的制備及其可見光芬頓降解水中雙酚S的研究[D]. 徐明俊.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2016
[8]新型類芬頓體系的構(gòu)建及其對(duì)水體中持久性有機(jī)污染物的降解研究[D]. 林坦.合肥工業(yè)大學(xué) 2016
[9]氧化石墨烯對(duì)水泥基材料結(jié)構(gòu)與性能的影響[D]. 孫婷.陜西科技大學(xué) 2015
[10]Ti-Cu-Pd非晶態(tài)合金的脫合金研究[D]. 何茂山.天津大學(xué) 2012
本文編號(hào):2948436
【文章來源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:147 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
半導(dǎo)體光催化機(jī)理[19]
但在太陽光譜中,紫外光所占比例不足5%,而可見光占43%,顯然,這些紫外光響應(yīng)型光催化劑對(duì)太陽光的利用率非常低。于是,科研人員從兩個(gè)方向?qū)で蠼鉀Q辦法,方向一是對(duì)現(xiàn)有光催化劑進(jìn)行金屬或非金屬摻雜或與其它窄帶材料復(fù)合。Wang等人將過渡金屬Fe、CO、Ni以及非金屬N與Ti O2摻雜,摻雜劑通過改變光學(xué)帶隙和雜質(zhì)吸收峰,進(jìn)而影響電子躍遷能來改善Ti O2的反應(yīng)活性,共摻雜材料的光催化活性比純Ti O2提高了4~10倍,尤其是Co和N共摻雜物的光催化活性可以提高10倍[44]。Sun等利用化學(xué)反應(yīng)法將WO3負(fù)載在Ti O2納米管表面,在紫外光照射90 min后,復(fù)合催化劑對(duì)甲基橙的降解率達(dá)到98.8%,明顯高于Ti O2對(duì)甲基橙的降解率。還有學(xué)者利用碳材料的導(dǎo)電性來加增強(qiáng)Ti O2的催化性能[45],Ebrahimi等人利用水熱法將Ti O2與GO制備成Ti O2-RGO復(fù)合材料,RGO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5%的復(fù)合催化劑對(duì)污染物乙醛的降解率為69%,是Ti O2的近1.4倍。作者發(fā)現(xiàn),復(fù)合催化劑中低含量的RGO發(fā)揮了光敏劑和電子受體的作用,能通過抑制光生e--h+對(duì)的復(fù)合來提高體系的光催化性能,催化機(jī)理可以用圖1.3描述[46]。方向二是開發(fā)新型可見光響應(yīng)型光催化劑[47,48]。(2)可見光響應(yīng)型催化劑
可見光響應(yīng)型催化劑以碳化氮(g-C3N4)系[49,50].、鉍系(BiPO4、BiOCl、BiVO4、和Bi2WO6)[25,27,51-53]和磷酸銀(Ag3PO4)系[33]光催化劑的研究最為廣泛。部分可見光催化劑如表1-1及圖1.4所示。Ag3PO4是最近幾年發(fā)現(xiàn)的一種新型半導(dǎo)體材料,在可見光照射下,Ag3PO4可以分解水產(chǎn)生氧氣以及一系列強(qiáng)氧化性物種將水體中的有機(jī)污染物氧化為CO2和H2O,其分解水產(chǎn)生氧氣的量子化效率高達(dá)90%,是目前為止量子化效率最高的光催化劑[54]。因此,Ag3PO4被認(rèn)為是一種有望替代Ti O2的新型可見光催化劑。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]電芬頓法降解含酚類有機(jī)廢水[J]. 徐甲慧,霍守亮,張靖天,錢光人,許云峰,王彬. 上海大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(04)
[2]可見光下TiO2協(xié)同過硫酸鹽光催化降解羅丹明[J]. 劉楊,郭洪光,李偉,張永麗. 中南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(01)
[3]磁場(chǎng)對(duì)TiO2光催化降解亞甲基藍(lán)的影響研究[J]. 湯惠睫,王晴,方建飛,金頂峰,許凌亮,郭慧君,張明,金紅曉,葛洪良,王新慶,樓輝. 輕工科技. 2019(02)
[4]CuO/Ac催化過硫酸鹽對(duì)模擬廢水中苯酚的降解效果[J]. 李一凡,王應(yīng)軍,廖鑫. 環(huán)境科學(xué)研究. 2018(11)
[5]污染物濃度對(duì)納米TiO2光催化效率的影響研究[J]. 朱曉東,周梁,劉柯言,楊珂,陳思學(xué),曾明明. 成都大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2018(01)
[6]水熱法制備還原氧化石墨烯及其導(dǎo)電性調(diào)控[J]. 翁程杰,史葉勛,何大方,沈麗明,暴寧鐘. 化工學(xué)報(bào). 2018(07)
[7]基于Ag3PO4的全固態(tài)Z型光催化體系研究進(jìn)展(英文)[J]. 葛明,李振路. 催化學(xué)報(bào). 2017(11)
[8]溫度、pH值和水質(zhì)條件對(duì)UV/PS光解2,4-DCP的影響[J]. 陳菊香,高乃云,楊靜,張夢(mèng)文. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2017(11)
[9]Ag3PO4/MoS2納米片復(fù)合催化劑制備及可見光催化性能[J]. 閻鑫,惠小艷,高強(qiáng),余高杰,莫云城,葉梓萌,李俊春,馬梓譯,孫國棟. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(10)
[10]硫酸根自由基降解二級(jí)出水中有機(jī)物的研究[J]. 王大揚(yáng),王明銘,張學(xué)真,丁愛中,禚文婧. 環(huán)境工程. 2017(04)
博士論文
[1]磷酸銀基復(fù)合光催化劑的構(gòu)筑及其對(duì)水中有機(jī)污染物降解性能研究[D]. 陳曉娟.湘潭大學(xué) 2016
[2]幾種鉍系半導(dǎo)體微納米結(jié)構(gòu)的合成及光催化性能研究[D]. 胡勝鵬.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2014
[3]基于SO4·-的非均相類Fenton-光催化協(xié)同氧化體系研究[D]. 陳晴空.重慶大學(xué) 2014
[4]基于硫酸自由基的高級(jí)氧化技術(shù)降解水中典型有機(jī)污染物研究[D]. 陳曉旸.大連理工大學(xué) 2007
碩士論文
[1]鐵銅雙金屬摻雜介孔氧化鋁(Fe/Cu-γ-Al2O3)類芬頓催化劑的制備及去除對(duì)氯苯酚研究[D]. 黃壯鵬.華南理工大學(xué) 2018
[2]二氧化鈦復(fù)合催化劑協(xié)同硫酸根自由基類Fenton體系光催化降解壬基酚的研究[D]. 孫雪微.遼寧大學(xué) 2018
[3]氧化石墨烯的可控分散性及其對(duì)水泥基復(fù)合材料結(jié)構(gòu)與性能的影響[D]. 朱琳琳.陜西科技大學(xué) 2018
[4]新型可見光-類Fenton催化劑的制備及催化性能研究[D]. 余勇.武漢理工大學(xué) 2017
[5]TiO2/Al2O3/Fe3O4光催化磁流體的制備及其光催化與磁回收性能研究[D]. 顧慶芳.蘭州交通大學(xué) 2017
[6]基于納米磁性材料活化過硫酸鹽技術(shù)修復(fù)2,4-二氯酚污染地下水的實(shí)驗(yàn)研究[D]. 孫超.吉林大學(xué) 2016
[7]α-Fe2O3超薄納米片的制備及其可見光芬頓降解水中雙酚S的研究[D]. 徐明俊.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2016
[8]新型類芬頓體系的構(gòu)建及其對(duì)水體中持久性有機(jī)污染物的降解研究[D]. 林坦.合肥工業(yè)大學(xué) 2016
[9]氧化石墨烯對(duì)水泥基材料結(jié)構(gòu)與性能的影響[D]. 孫婷.陜西科技大學(xué) 2015
[10]Ti-Cu-Pd非晶態(tài)合金的脫合金研究[D]. 何茂山.天津大學(xué) 2012
本文編號(hào):2948436
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