本文關(guān)鍵詞：高效熒光碳點(diǎn)合成及其功能復(fù)合材料研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：碳點(diǎn)是2004年被首次發(fā)現(xiàn)的一種新型熒光碳納米材料,具有價(jià)廉、低毒、生物相容性好以及優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì)等特點(diǎn),近年來(lái)引起了研究者們的廣泛關(guān)注。目前合成的碳點(diǎn)的熒光量子產(chǎn)率大多較低,且相關(guān)研究多關(guān)注其液態(tài)光學(xué)性質(zhì),因此探索簡(jiǎn)單高效的碳點(diǎn)制備方法及其固態(tài)光學(xué)性質(zhì)的研究是當(dāng)前的一個(gè)重點(diǎn)。此外,碳點(diǎn)具有良好的光致電荷轉(zhuǎn)移特性,可用于光電敏化半導(dǎo)體材料和復(fù)合光催化劑設(shè)計(jì),在能源和環(huán)境領(lǐng)域有著廣闊的前景。但是目前,相關(guān)研究還處于初步階段。因此,高效熒光碳點(diǎn)的合成及其功能復(fù)合材料的研究具有重要的意義。本論文中,我們從碳點(diǎn)制備及其復(fù)合材料兩個(gè)角度出發(fā),提出了一步水熱法制備高效熒光水溶性碳點(diǎn)的合成方法；研究了其固態(tài)發(fā)光性質(zhì),初步探討了碳點(diǎn)對(duì)半導(dǎo)體材料二氧化鈦的光電增強(qiáng)作用；設(shè)計(jì)和制備了新型寬光譜碳點(diǎn)/溴氧化鉍復(fù)合光催化劑,探討了光催化增強(qiáng)機(jī)理。論文的主要研究?jī)?nèi)容如下：1.提出了簡(jiǎn)單高效的一步水熱法制備高質(zhì)量的水溶性碳點(diǎn)。以檸檬酸為碳源,硅烷偶聯(lián)劑KH792為表面包覆劑,合成了硅烷功能化的熒光碳點(diǎn)。研究了碳點(diǎn)的形成過(guò)程,通過(guò)水解、聚合、碳化和包覆,碳點(diǎn)的制備和修飾同時(shí)進(jìn)行,一步得到了高熒光量子產(chǎn)率的發(fā)光碳點(diǎn)。制備得到的碳點(diǎn)尺寸5nm左右,表面具有豐富的含氧功能基團(tuán),水溶性好,具有優(yōu)異的熒光性能,熒光量子產(chǎn)率高達(dá)82%。研究了反應(yīng)溶劑、碳源/硅烷比例、反應(yīng)時(shí)間和溫度對(duì)碳點(diǎn)光學(xué)性質(zhì)的影響,通過(guò)優(yōu)化反應(yīng)條件發(fā)現(xiàn),適量的硅烷可以對(duì)碳點(diǎn)起到有效地表面鈍化和穩(wěn)定作用。研究了激發(fā)波長(zhǎng)、溶液濃度、pH值、分散溶劑以及金屬離子對(duì)碳點(diǎn)發(fā)光的影響,制備得到的碳點(diǎn)具有很好的多溶劑溶解性,并且在水中任意可溶,在水、甲醇和乙醇中都能保持高效的發(fā)光和穩(wěn)定性;在pH值5-10的范圍內(nèi)其熒光保持相對(duì)穩(wěn)定,有利于碳點(diǎn)的生物應(yīng)用；對(duì)大部分金屬離子不敏感,Hg2+和Fe3+離子對(duì)碳點(diǎn)具有熒光淬滅作用；考察了碳點(diǎn)的時(shí)間穩(wěn)定性,發(fā)現(xiàn)常溫下保存三個(gè)月仍然穩(wěn)定存在,熒光強(qiáng)度未出現(xiàn)明顯下降。2.利用碳點(diǎn)表面豐富的功能基團(tuán),開(kāi)展了碳點(diǎn)固態(tài)發(fā)光及敏化增強(qiáng)二氧化鈦復(fù)合材料光電性能研究。開(kāi)發(fā)了碳點(diǎn)/凝膠玻璃透明塊體材料,通過(guò)共價(jià)鍵連接,保持了碳點(diǎn)自身結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)了均勻分散和高濃度摻雜,抑制了碳點(diǎn)的熒光淬滅,在固態(tài)下保持了熒光特性,表現(xiàn)出優(yōu)異的紫外/紅外屏蔽效應(yīng)。發(fā)現(xiàn)碳點(diǎn)原液自聚塊體具有良好的紫外、部分可見(jiàn)及紅外光吸收,因此,基于碳點(diǎn)的自聚成膜、優(yōu)良的光吸收和光致電荷轉(zhuǎn)移特性,將碳點(diǎn)作為非金屬綠色光敏化劑應(yīng)用到敏化二氧化鈦納米棒光陽(yáng)極。通過(guò)旋涂-加熱過(guò)程,碳點(diǎn)水解縮聚,二者形成緊密的結(jié)合,對(duì)體系進(jìn)行了形貌和光電性質(zhì)研究,復(fù)合結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出更高的光電流,初步探討了碳點(diǎn)在光電性能增強(qiáng)方面的作用機(jī)理,首先碳點(diǎn)拓寬了復(fù)合體系的光響應(yīng)范圍,提高了太陽(yáng)光的利用率；其次,由于碳點(diǎn)良好的光致電荷轉(zhuǎn)移特性和電子儲(chǔ)備能力,有效地抑制了光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合,延長(zhǎng)了載流子壽命。3.設(shè)計(jì)和構(gòu)建了新型碳點(diǎn)/溴氧化鉍納米復(fù)合材料光催化劑,研究了其紫外和可見(jiàn)光光催化性能,探討了其光催化增強(qiáng)機(jī)理�；谔键c(diǎn)和溴氧化鉍相反的電負(fù)性,通過(guò)簡(jiǎn)單的靜電吸附和后續(xù)熱處理實(shí)現(xiàn)二者的穩(wěn)定結(jié)合。通過(guò)結(jié)構(gòu)和形貌測(cè)試表征,證明碳點(diǎn)負(fù)載到了溴氧化鉍片層上,形成了緊密的結(jié)合,并存在一定的相互作用。以羅丹明B為目標(biāo)降解污染物進(jìn)行了光催化實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明相對(duì)于單一的溴氧化鉍,負(fù)載碳點(diǎn)之后復(fù)合材料的紫外和可見(jiàn)光光催化性能都得到了提升。研究了碳點(diǎn)負(fù)載量對(duì)光催化活性的影響,確定了最優(yōu)負(fù)載量,并具有很好的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,我們探討了碳點(diǎn)增強(qiáng)溴氧化鉍光催化效率的機(jī)理,適量的碳點(diǎn)可以有效地拓展光響應(yīng)范圍,增加光吸收,提高太陽(yáng)光的利用率；快速導(dǎo)出電子,抑制了光生-電子空穴對(duì)的復(fù)合；作為電子“蓄水池”,使電子很容易地在碳點(diǎn)和溴氧化鉍之間傳輸,延長(zhǎng)了載流子的壽命,從而有效地增強(qiáng)了紫外及可見(jiàn)光下溴氧化鉍的光催化活性。
【關(guān)鍵詞】：碳點(diǎn) 熒光 納米復(fù)合材料 光電轉(zhuǎn)換 光催化
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TB34
【目錄】：

• 縮略詞對(duì)照表10-11
• 中文摘要11-13
• ABSTRACT13-16
• 第一章 緒論16-48
• 1.1 碳材料發(fā)展簡(jiǎn)介16-17
• 1.2 碳點(diǎn)概述17-18
• 1.3 碳點(diǎn)合成方法18-29
• 1.3.1 自上而下合成碳點(diǎn)19-22
• 1.3.2 自下而上合成碳點(diǎn)22-28
• 1.3.3 聚合物點(diǎn)合成方法28-29
• 1.4 碳點(diǎn)發(fā)光機(jī)理29-30
• 1.5 碳點(diǎn)基本性質(zhì)30-32
• 1.5.1 光學(xué)特性30-32
• 1.5.2 生物相容性32
• 1.5.3 光電荷轉(zhuǎn)移特性32
• 1.6 碳點(diǎn)的應(yīng)用32-37
• 1.6.1 環(huán)境領(lǐng)域32-34
• 1.6.2 能源轉(zhuǎn)換34-35
• 1.6.3 生物醫(yī)藥35-36
• 1.6.4 復(fù)合材料36-37
• 1.7 光催化簡(jiǎn)介37-38
• 1.8 選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容38-39
• 參考文獻(xiàn)39-48
• 第二章 水熱法合成高效發(fā)光硅烷功能化碳點(diǎn)48-70
• 2.1 引言48-49
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分49-51
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑49
• 2.2.2 硅烷功能化碳點(diǎn)制備49-50
• 2.2.3 樣品表征50
• 2.2.4 熒光量子產(chǎn)率計(jì)算50-51
• 2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論51-63
• 2.3.1 碳點(diǎn)形成機(jī)理51-52
• 2.3.2 碳點(diǎn)合成條件優(yōu)化52-54
• 2.3.3 碳點(diǎn)結(jié)構(gòu)與形貌54-56
• 2.3.4 碳點(diǎn)成分分析56-57
• 2.3.5 碳點(diǎn)光學(xué)性質(zhì)57-63
• 2.4 本章小結(jié)63-64
• 參考文獻(xiàn)64-70
• 第三章 碳點(diǎn)/二氧化鈦功能復(fù)合材料70-86
• 3.1 引言70-71
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分71-73
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑71
• 3.2.2 樣品制備71-72
• 3.2.3 樣品表征72-73
• 3.3 結(jié)果與討論73-81
• 3.3.1 碳點(diǎn)自聚與共聚73-74
• 3.3.2 碳點(diǎn)塊體及凝膠玻璃結(jié)構(gòu)74-75
• 3.3.3 碳點(diǎn)塊體及凝膠玻璃光學(xué)性質(zhì)75-77
• 3.3.4 碳點(diǎn)/TiO_2納米棒復(fù)合材料結(jié)構(gòu)與形貌77-79
• 3.3.5 碳點(diǎn)/TiO_2納米棒復(fù)合材料光吸收性質(zhì)79-80
• 3.3.6 碳點(diǎn)/TiO_2納米棒復(fù)合材料光電轉(zhuǎn)換性能80-81
• 3.3.7 碳點(diǎn)/TiO_2納米棒復(fù)合材料敏化機(jī)理81
• 3.4 本章小結(jié)81-82
• 參考文獻(xiàn)82-86
• 第四章 新型碳點(diǎn)膜氧化鉍復(fù)合光催化材料86-104
• 4.1 引言86-87
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分87-89
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑87
• 4.2.2 樣品制備87-88
• 4.2.3 樣品表征88
• 4.2.4 光催化測(cè)試88
• 4.2.5 電化學(xué)測(cè)試88-89
• 4.3 結(jié)果與討論89-100
• 4.3.1 碳點(diǎn)/BiOBr結(jié)構(gòu)與形貌89-93
• 4.3.2 碳點(diǎn)/BiOBr光學(xué)性質(zhì)93-94
• 4.3.3 碳點(diǎn)/BiOBr光催化性能94-96
• 4.3.4 碳點(diǎn)增強(qiáng)BiOBr光催化性能機(jī)理研究96-100
• 4.4 本章小結(jié)100
• 參考文獻(xiàn)100-104
• 第五章 總結(jié)與展望104-107
• 5.1 論文總結(jié)104-106
• 5.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)106
• 5.3 有待進(jìn)一步開(kāi)展的工作106-107
• 致謝107-108
• 攻讀博士學(xué)位期間公開(kāi)發(fā)表的論文及獎(jiǎng)勵(lì)108-110
• 附件（文章）110-122
• 附件（表）122

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 ;Photocatalytic properties of BiOX(X=Cl,Br,and I)[J];Rare Metals;2008年03期

  本文關(guān)鍵詞：高效熒光碳點(diǎn)合成及其功能復(fù)合材料研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

，

本文編號(hào)：291778