本文關(guān)鍵詞：黑龍江龍鳳山區(qū)域大氣本底站溫室氣體濃度特征及源匯研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：黑龍江龍鳳山區(qū)域大氣本底站是WMO/GAW區(qū)域本底站之一,也是國家野外科學(xué)觀測研究站。對該地區(qū)大氣中重要溫室氣體CO2、CH4及相關(guān)微量成分CO、H2的觀測研究,一方面可以直接掌握該區(qū)域溫室氣體的濃度變化情況,另一方面可以估算區(qū)域源匯變化情況,為我國制定低碳節(jié)能減排決策提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和科技支撐。本研究利用龍鳳山區(qū)域本底站2009～2011年大氣CO2、CH4和CO高低層在線觀測資料,研究了數(shù)據(jù)質(zhì)量控制處理流程,局地源匯和區(qū)域傳輸對大氣CO2、CH4和CO的影響,不同種CO2和CH4篩分方法在龍鳳山站的適用性以及本底濃度變化情況。此外,通過自組裝、集成及調(diào)試,初步建成了氣相色譜-脈沖放電氦離子化檢測器系統(tǒng)(GC-PDHID),對龍鳳山站大氣H2開展了采樣分析和預(yù)研。研究表明：龍鳳山大氣CO2和CH4白天濃度低,夜間濃度高。夏季大氣CO2和CH4日變化振幅分別高達(dá)41.2±4.1×10-6(物質(zhì)的摩爾分?jǐn)?shù),下同)和131±37×10-9,明顯大于其它季節(jié)和中國其它區(qū)域站點(diǎn)。春、秋和冬季大氣CO的日變化特征呈現(xiàn)雙峰分布,受局地影響較大時刻出現(xiàn)在08：00-10：00和17：00-20：00。夏季大氣CO在正午時刻達(dá)到一天中的最大值,最小值出現(xiàn)在晚上20：00～21：00。大氣CO冬季日變化振幅最大為114±118×10-9,秋季次之,夏季最小為37-42×109。低層(采樣口距離地面10m)大氣CO2和CH4比高層(采樣口距離地面80 m)受局地源匯影響大,在8：00-17：00時段高低層CO2和CH4濃度差異最小。地面風(fēng)對CO2、CH4和CO濃度的影響在各季節(jié)略有不同,春、夏和秋3個季節(jié)E-ESE-SE-SSE扇區(qū)的風(fēng)一般會帶來較高濃度的CO2,其中最大抬升來自于夏季E扇區(qū),相對于夏季CO2平均濃度388.7±0.5x10-6抬升了13.0±3.2x10-6。冬季N-NNW扇區(qū)的風(fēng)會帶來較高的大氣CO2、CH4和CO濃度,E方向大氣CO2、CH4和CO濃度最低。對于大氣CO,春、夏和秋季偏南扇區(qū)對應(yīng)的大氣CO濃度值均較高。總的來說,地面風(fēng)速越大,大氣CO2、CH4和CO濃度越低,這種趨勢在冬季特別明顯。大氣CO2、CH4和CO兩兩之間相關(guān)分析顯示,冬季三者兩兩之間均呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)關(guān)系,其中大氣CO2和CO的決定系數(shù)R2高達(dá)0.86,說明三者之間具有較好的同源性,主要源為取暖化石燃料(主要是煤)和居民生活生物質(zhì)燃料的燃燒。5-9月CO2、CH4和CO兩兩之間幾乎沒有相關(guān)性,決定系數(shù)R20.1。根據(jù)軌跡聚類分析和濃度權(quán)重軌跡模型(CWT)分析表明龍鳳山站潛在源區(qū)主要有2個：(1)該站西北部齊齊哈爾、大慶和哈爾濱等城市地區(qū)；(2)該站西南方向長春、吉林、沈陽、撫順和鞍山等城市地區(qū)。龍鳳山站大氣CO2的篩分方法研究表明：基于地面風(fēng)日變化的篩分方法(SWDV)和基于穩(wěn)健近似回歸的篩分方法(REBS)在春、秋和冬季都能很好反映龍鳳山大氣CO2濃度的趨勢變化及局地源匯對觀測CO2濃度的影響,對于高濃度的非本底數(shù)據(jù)都能夠較好的識別,但在夏季使用REBS方法會影響篩分的準(zhǔn)確性,不建議在龍鳳山區(qū)域本底站使用REBS篩分方法。SWDV和REBS法篩分出的本底數(shù)據(jù)分別占總數(shù)據(jù)量的30.7%和58.9%。2種方法均篩分為本底濃度和非本底濃度的數(shù)據(jù)分別占總數(shù)據(jù)量的21.5%和32.0%。二者篩分的本底季平均濃度在春季相差最小為0.1±0.3×10-6,冬季和秋季次之,在夏季相差最大為4.2±1.O×10-6。典型個例分析表明,SWDV法會將白天一些受西南污染氣流影響的CO2值誤篩分為本底濃度,REBS法會將個別在靜穩(wěn)天氣條件下受局地影響大的C02觀測值誤篩分為本底濃度。夏季局地污染狀況可能被植被強(qiáng)烈的光合作用抵消,C02濃度變化不大,使得REBS誤篩分為本底濃度,以及對于一些較低的CO2濃度值,REBS誤篩分為非本底濃度,這些因素導(dǎo)致2種篩分方法在夏季本底濃度差別較大。龍鳳山站大氣CH4的篩分方法研究表明：SWDV.REBS和后向軌跡篩分方法(TRJ)篩分出的本底數(shù)據(jù)分別占總數(shù)據(jù)量的24.6%、44.5%和39.6%。4個季節(jié)SWDV完全把00：00～7：00和18：：00～23：00觀測時段的數(shù)據(jù)篩分為非本底數(shù)據(jù)導(dǎo)致了其本底小時濃度數(shù)量小于其它2種篩分方法。TRJ法不能有效地篩分出龍鳳山大氣CU4的本底濃度及其趨勢變化,特別是在夏季。SWDV和REBS法對小時標(biāo)準(zhǔn)偏差大于等于10×10-9的非本底濃度有較好的篩分,約15%的非本底數(shù)據(jù)誤篩分為本底濃度,而TRJ法把32%的數(shù)據(jù)誤篩分為本底濃度。不建議在龍鳳山區(qū)域本底站使用TRJ篩分方法。綜合考慮篩分效果和保留的本底數(shù)據(jù)量,建議使用REBS法篩分龍鳳山大氣CH4觀測數(shù)據(jù)。獲得了不同季節(jié)龍鳳山站大氣CO2、CH4和CO的季節(jié)變化和趨勢變化特征：大氣CO2本底濃度呈現(xiàn)冬季高、夏季低的季節(jié)變化特征,濃度最高和最低值分別出現(xiàn)在12月和7月,4月會出現(xiàn)一個濃度的小高值。大氣C02季振幅為36.3±1.4×10-6,明顯大于海洋邊界層參比值(MBL)及同緯度其它站點(diǎn)。大氣CH4的季節(jié)變化呈現(xiàn)雙峰分布,冬季的峰值出現(xiàn)在12月或1月,夏季峰值出現(xiàn)在7月或8月。大氣CH4的季振幅高于MBL參比值,為53×10-9。大氣CO的季節(jié)變化呈現(xiàn)冬季濃度高,夏季和初秋(9月)較低的特征。大氣CO季振幅為156±44×10-9,明顯大于蒙古Ulaan Uul和日本Ryori區(qū)域站,小于韓國Tae-ahn Peninsula區(qū)域站。2009～2011年大氣CO2和CH4均呈現(xiàn)上升趨勢,其中2010年增長最快。2009～2011年年平均大氣CO2和CU4濃度均高于全球本底濃度值。在商用Agilent7890A型氣相色譜的基礎(chǔ)上,通過自組裝、集成及調(diào)試,初步建成了氣相色譜-脈沖放電氦離子化檢測器(GC-PDHID)方法觀測大氣中H2濃度的高精度分析系統(tǒng)。系統(tǒng)采用保留時間定性,峰高定量,最低檢測限約為1×10-9。對濃度約為600×1-9的標(biāo)氣重復(fù)進(jìn)樣140次用峰高定量的標(biāo)準(zhǔn)偏差優(yōu)于0.3×10-9。系統(tǒng)對409.3×10-9～867.7×109范圍的大氣H2具有較好的線性響應(yīng)。系統(tǒng)使用2瓶標(biāo)氣定量,滿足世界氣象組織/全球大氣觀測計劃(WMO/GAW)對本底大氣H2觀測的比對目標(biāo)。利用所建系統(tǒng)對龍鳳山大氣H2開展了短期采樣分析和預(yù)研,觀測期間龍鳳山大氣H2濃度波動范圍在461×10-9～608×10-9之間。
【關(guān)鍵詞】：溫室氣體及相關(guān)微量成分 篩分方法 潛在源區(qū) 濃度水平 變化趨勢
【學(xué)位授予單位】：中國氣象科學(xué)研究院
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X16
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 引言12-30
• 1.1 概述12-14
• 1.1.1 大氣二氧化碳(CO_2)13
• 1.1.2 大氣甲烷(CH_4)13
• 1.1.3 大氣一氧化碳(CO)13-14
• 1.1.4 大氣氫氣(H_2)14
• 1.2 國內(nèi)外研究進(jìn)展14-27
• 1.2.1 本底觀測14-17
• 1.2.2 本底觀測技術(shù)和數(shù)據(jù)處理17-19
• 1.2.3 篩分方法研究19-21
• 1.2.4 時空分布和趨勢變化21-25
• 1.2.5 源匯影響研究25-27
• 1.3 研究的主要內(nèi)容及意義27-30
• 第二章 觀測站點(diǎn)、數(shù)據(jù)處理和質(zhì)量控制30-44
• 2.1 觀測站點(diǎn)30-32
• 2.1.1 觀測站點(diǎn)介紹30-31
• 2.1.2 觀測站點(diǎn)區(qū)域代表性分析31-32
• 2.2 光腔衰蕩光譜(CRDS)在線觀測系統(tǒng)32-35
• 2.2.1 系統(tǒng)組成32-33
• 2.2.2 分析流程33-35
• 2.3 氣相色譜-脈沖放電氦離子檢測器系統(tǒng)(GC-PDHID)35-40
• 2.3.1 系統(tǒng)組成35-36
• 2.3.2 分析流程36-38
• 2.3.3 系統(tǒng)測試38-40
• 2.4 大氣CO_2、CH_4和CO數(shù)據(jù)處理40-42
• 2.4.1 數(shù)據(jù)采集和傳輸40
• 2.4.2 數(shù)據(jù)質(zhì)量控制40-41
• 2.4.3 經(jīng)過質(zhì)控后的大氣CO_2、CH_4和CO小時濃度初步分析41-42
• 2.5 大氣H_2數(shù)據(jù)處理42-43
• 2.6 本章小結(jié)43-44
• 第三章 局地源匯和區(qū)域傳輸對龍鳳山溫室氣體及主要示蹤物的影響44-70
• 3.1 大氣CO_2、CH_4和CO的日變化特征44-48
• 3.1.1 大氣CO_2日變化44-45
• 3.1.2 大氣CH_4日變化45-46
• 3.1.3 大氣CO日變化46-48
• 3.2 高低層CO_2和CH_4小時平均濃度差異分析48-50
• 3.2.1 耐低層CO_2小時平均濃度差異分析48-49
• 3.2.2 高低層CH_4小時平均濃度差異分析49-50
• 3.3 地面風(fēng)對大氣CO_2、CH_4和CO濃度的影響50-55
• 3.3.1 地面風(fēng)對大氣CO_2濃度的影響50-52
• 3.3.2 地面風(fēng)對大氣CH_4濃度的影響52-54
• 3.3.3 地面風(fēng)對大氣CO濃度的影響54-55
• 3.4 大氣CO_2、CH_4和CO間的相關(guān)性研究55-58
• 3.4.1 CO_2和CH_455-56
• 3.4.2 CH_4和CO56-57
• 3.4.3 CO_2和CO57-58
• 3.5 后向軌跡聚類分析58-64
• 3.5.1 軌跡模式和聚類算法簡介58-59
• 3.5.2 龍鳳山軌跡類型與季節(jié)分布特征59-64
• 3.6 濃度權(quán)重軌跡(CWT)分析64-67
• 3.6.1 濃度權(quán)重軌跡(CWT)模型64
• 3.6.2 龍鳳山大氣CH_4源區(qū)分布概率特征64-65
• 3.6.3 龍鳳山大氣CO_2源區(qū)分布概率特征65-66
• 3.6.4 龍鳳山大氣CO源區(qū)分布概率特征66-67
• 3.7 本章小結(jié)67-70
• 第四章 龍鳳山大氣CO_2篩分方法及評價70-80
• 4.1 三種篩分方法70-72
• 4.1.1 基于地面風(fēng)日變化的大氣CO_2篩分方法70
• 4.1.2 基于穩(wěn)健近似回歸的大氣CO_2篩分方法70-71
• 4.1.3 CO示蹤物法71-72
• 4.2 不同種篩分方法的評價72-79
• 4.2.1 不同篩分方法結(jié)果的比較72-74
• 4.2.2 大氣CO_2本底值的比較74-75
• 4.2.3 大氣CO_2非本底值的比較75-76
• 4.2.4 個例分析76-79
• 4.3 本章小結(jié)79-80
• 第五章 龍鳳山大氣CH_4篩分方法及評價80-90
• 5.1 三種篩分方法80-83
• 5.1.1 基于地面風(fēng)日變化的大氣CH_4篩分方法80
• 5.1.2 基于穩(wěn)健近似回歸的大氣CH_4篩分方法80
• 5.1.3 后向軌跡大氣CH_4篩分方法80-83
• 5.2 不同種篩分方法的評價83-87
• 5.2.1 不同篩分方法結(jié)果的比較83-85
• 5.2.2 大氣CH_4本底值的比較85
• 5.2.3 大氣CH_4非本底值的比較85-87
• 5.3 本章小結(jié)87-90
• 第六章 龍鳳山大氣CO_2、CH_4和CO的趨勢變化90-98
• 6.1 大氣CO_2、CH_4和CO的季節(jié)變化90-93
• 6.1.1 大氣CH_4季節(jié)變化90-91
• 6.1.2 大氣CH_4季節(jié)變化91-92
• 6.1.3 大氣CO季節(jié)變化92-93
• 6.2 大氣CO_2、CH_4和CO趨勢變化及逐年增長率93-97
• 6.2.1 曲線擬合方法93-94
• 6.2.2 趨勢變化及增長率94-97
• 6.3 本章小結(jié)97-98
• 第七章 結(jié)論與展望98-102
• 7.1 結(jié)論98-100
• 7.2 創(chuàng)新點(diǎn)100
• 7.3 展望100-102
• 參考文獻(xiàn)102-114
• 致謝114-116
• 個人簡介116-117

  本文關(guān)鍵詞：黑龍江龍鳳山區(qū)域大氣本底站溫室氣體濃度特征及源匯研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：290332