【摘要】：環(huán)境污染和能源危機(jī)是當(dāng)今社會(huì)所面臨的最為嚴(yán)峻的兩大難題。光催化是近年來發(fā)展起來的新興學(xué)科,是綠色化學(xué)的一個(gè)分支。但是傳統(tǒng)光催化材料,例如Ti O2,其帶隙寬,對(duì)陽(yáng)光的利用率不高,并且還有量子產(chǎn)率低、納米粉體難以分離等而限制了其應(yīng)用。開發(fā)新型可見光響應(yīng)的催化劑,已成為能源科學(xué)、材料科學(xué)、環(huán)境科學(xué)和化學(xué)等領(lǐng)域廣泛關(guān)注和研究的熱點(diǎn)。單一組分的半導(dǎo)體催化劑由于自身的光生載流子極易發(fā)生再?gòu)?fù)合,從而表現(xiàn)出低的光催化效率。本論文重點(diǎn)研究了單質(zhì)硫和金屬硫化物負(fù)載于類石墨相氮化碳(g-C3N4)中形成異質(zhì)結(jié)復(fù)合光催化劑的制備、表征及可見光條件下對(duì)水溶液中有機(jī)污染物和抗生素類藥品的降解性能。本論文的主要內(nèi)容歸納如下:(1)利用原位還原法制備了一系列不同比例S負(fù)載g-C3N4(S/g-C3N4)的納米復(fù)合光催化劑。對(duì)所制備的S/g-C3N4復(fù)合光催化劑進(jìn)行表征,并且利用染料Rh B作為目標(biāo)降解物來對(duì)其光催化性能進(jìn)行測(cè)評(píng)。S/g-C3N4復(fù)合光催化劑對(duì)Rh B的降解性能相比于兩種單一的半導(dǎo)體有很大的提高,并且S/g-C3N4復(fù)合光催化劑在反應(yīng)中十分穩(wěn)定,可以多次循環(huán)利用。S/g-C3N4復(fù)合光催化劑光催化性能的提高可歸結(jié)于S和g-C3N4兩種單體的協(xié)同作用和光生載流子的有效分離。在本實(shí)驗(yàn)中光生空穴(h+)和超氧自由基(·O2-)是染料Rh B降解的主要活性物種。所用的催化劑性能穩(wěn)定,催化活性高并且不含任何金屬元素,對(duì)環(huán)境沒有二次污染。(2)利用溶劑熱法和機(jī)械混合制備出一系列不同比例的Cd S/g-C3N4納米復(fù)合光催化劑。對(duì)所制備的Cd S/g-C3N4復(fù)合光催化劑進(jìn)行詳細(xì)的表征,利用染料Rh B和抗生素甲硝唑作為目標(biāo)降解物來對(duì)其光催化性能進(jìn)行測(cè)評(píng)。制備的復(fù)合光催化劑在可見光激發(fā)下相比于單一的g-C3N4性能有很大的提高。Cd S/g-C3N4復(fù)合光催化劑光催化性能的提高可以歸結(jié)于Cd S和g-C3N4兩種半導(dǎo)體的協(xié)同作用和光生載流子的有效分離。利用GC-MS推斷出了甲硝唑的降解過程。更重要的是g-C3N4的加入有效地抑制了Cd S的光腐蝕,使得硫化物半導(dǎo)體光催化劑的應(yīng)用前景大大提高。(3)利用混合溶劑熱法制備出一系列不同比例的Zn In2S4/g-C3N4(EG)納米復(fù)合光催化劑。對(duì)制備出的Zn In2S4/g-C3N4(EG)復(fù)合光催化劑分別進(jìn)行XRD,SEM,HRTEM和UV-vis DRS等表征,利用抗生素甲硝唑作為目標(biāo)降解物來對(duì)其光催化性能進(jìn)行測(cè)評(píng)。制備的光催化劑在可見光激發(fā)下體現(xiàn)出了良好的光催化性能。更重要的是g-C3N4(EG)的加入有效地抑制了Zn In2S4的光腐蝕,Zn In2S4/g-C3N4(EG)復(fù)合光催化劑光催化性能的提高可歸結(jié)于Zn In2S4和g-C3N4兩種半導(dǎo)體的協(xié)同作用和光生載流子的有效分離,并且利用p-型半導(dǎo)體和n-型半導(dǎo)體g-C3N4(EG)形成的p-n異質(zhì)結(jié),提出了Zn In2S4/g-C3N4(EG)復(fù)合光催化劑的“Z-型”反應(yīng)機(jī)理。(4)利用原位還原法制備出一系列不同比例的Cd S/S/g-C3N4(EG)三元復(fù)合光催化劑。對(duì)制備出的Cd S/S/g-C3N4(EG)三元復(fù)合光催化劑進(jìn)行表征,利用抗生素甲硝唑作為目標(biāo)降解物來對(duì)三元催化劑的光催化性能進(jìn)行測(cè)評(píng)。制備的三元復(fù)合光催化劑在可見光激發(fā)下體現(xiàn)出了良好的光催化性能。更重要的是在有g(shù)-C3N4(EG)的基礎(chǔ)上加入了單質(zhì)S,兩個(gè)半導(dǎo)體的共同存在和他們的相匹配的能帶位置更加有效地抑制了Cd S的光腐蝕,三元復(fù)合光催化劑3小時(shí)內(nèi)可以將甲硝唑降解95%以上,其光催化性能的提高可以歸結(jié)于Cd S,S和g-C3N4(EG)三種單體的協(xié)同作用和光生載流子的有效分離。三元復(fù)合催化劑性能穩(wěn)定,催化活性高并且可以有效地抑制Cd S的光腐蝕,無二次污染,拓寬了金屬硫化物的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB33;X505

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本文編號(hào)：2782032