【摘要】：環(huán)境污染和能源危機是當今社會所面臨的最為嚴峻的兩大難題。光催化是近年來發(fā)展起來的新興學(xué)科,是綠色化學(xué)的一個分支。但是傳統(tǒng)光催化材料,例如Ti O2,其帶隙寬,對陽光的利用率不高,并且還有量子產(chǎn)率低、納米粉體難以分離等而限制了其應(yīng)用。開發(fā)新型可見光響應(yīng)的催化劑,已成為能源科學(xué)、材料科學(xué)、環(huán)境科學(xué)和化學(xué)等領(lǐng)域廣泛關(guān)注和研究的熱點。單一組分的半導(dǎo)體催化劑由于自身的光生載流子極易發(fā)生再復(fù)合,從而表現(xiàn)出低的光催化效率。本論文重點研究了單質(zhì)硫和金屬硫化物負載于類石墨相氮化碳(g-C3N4)中形成異質(zhì)結(jié)復(fù)合光催化劑的制備、表征及可見光條件下對水溶液中有機污染物和抗生素類藥品的降解性能。本論文的主要內(nèi)容歸納如下:(1)利用原位還原法制備了一系列不同比例S負載g-C3N4(S/g-C3N4)的納米復(fù)合光催化劑。對所制備的S/g-C3N4復(fù)合光催化劑進行表征,并且利用染料Rh B作為目標降解物來對其光催化性能進行測評。S/g-C3N4復(fù)合光催化劑對Rh B的降解性能相比于兩種單一的半導(dǎo)體有很大的提高,并且S/g-C3N4復(fù)合光催化劑在反應(yīng)中十分穩(wěn)定,可以多次循環(huán)利用。S/g-C3N4復(fù)合光催化劑光催化性能的提高可歸結(jié)于S和g-C3N4兩種單體的協(xié)同作用和光生載流子的有效分離。在本實驗中光生空穴(h+)和超氧自由基(·O2-)是染料Rh B降解的主要活性物種。所用的催化劑性能穩(wěn)定,催化活性高并且不含任何金屬元素,對環(huán)境沒有二次污染。(2)利用溶劑熱法和機械混合制備出一系列不同比例的Cd S/g-C3N4納米復(fù)合光催化劑。對所制備的Cd S/g-C3N4復(fù)合光催化劑進行詳細的表征,利用染料Rh B和抗生素甲硝唑作為目標降解物來對其光催化性能進行測評。制備的復(fù)合光催化劑在可見光激發(fā)下相比于單一的g-C3N4性能有很大的提高。Cd S/g-C3N4復(fù)合光催化劑光催化性能的提高可以歸結(jié)于Cd S和g-C3N4兩種半導(dǎo)體的協(xié)同作用和光生載流子的有效分離。利用GC-MS推斷出了甲硝唑的降解過程。更重要的是g-C3N4的加入有效地抑制了Cd S的光腐蝕,使得硫化物半導(dǎo)體光催化劑的應(yīng)用前景大大提高。(3)利用混合溶劑熱法制備出一系列不同比例的Zn In2S4/g-C3N4(EG)納米復(fù)合光催化劑。對制備出的Zn In2S4/g-C3N4(EG)復(fù)合光催化劑分別進行XRD,SEM,HRTEM和UV-vis DRS等表征,利用抗生素甲硝唑作為目標降解物來對其光催化性能進行測評。制備的光催化劑在可見光激發(fā)下體現(xiàn)出了良好的光催化性能。更重要的是g-C3N4(EG)的加入有效地抑制了Zn In2S4的光腐蝕,Zn In2S4/g-C3N4(EG)復(fù)合光催化劑光催化性能的提高可歸結(jié)于Zn In2S4和g-C3N4兩種半導(dǎo)體的協(xié)同作用和光生載流子的有效分離,并且利用p-型半導(dǎo)體和n-型半導(dǎo)體g-C3N4(EG)形成的p-n異質(zhì)結(jié),提出了Zn In2S4/g-C3N4(EG)復(fù)合光催化劑的“Z-型”反應(yīng)機理。(4)利用原位還原法制備出一系列不同比例的Cd S/S/g-C3N4(EG)三元復(fù)合光催化劑。對制備出的Cd S/S/g-C3N4(EG)三元復(fù)合光催化劑進行表征,利用抗生素甲硝唑作為目標降解物來對三元催化劑的光催化性能進行測評。制備的三元復(fù)合光催化劑在可見光激發(fā)下體現(xiàn)出了良好的光催化性能。更重要的是在有g(shù)-C3N4(EG)的基礎(chǔ)上加入了單質(zhì)S,兩個半導(dǎo)體的共同存在和他們的相匹配的能帶位置更加有效地抑制了Cd S的光腐蝕,三元復(fù)合光催化劑3小時內(nèi)可以將甲硝唑降解95%以上,其光催化性能的提高可以歸結(jié)于Cd S,S和g-C3N4(EG)三種單體的協(xié)同作用和光生載流子的有效分離。三元復(fù)合催化劑性能穩(wěn)定,催化活性高并且可以有效地抑制Cd S的光腐蝕,無二次污染,拓寬了金屬硫化物的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB33;X505

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本文編號：2782032