本文關(guān)鍵詞：功能化氧化石墨烯的制備及其吸附性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：氧化石墨烯(GO)是一種新型二維碳納米材料,它含有大量的含氧官能團(tuán)和離域π電子,這些獨(dú)特的結(jié)構(gòu)使GO對(duì)重金屬和有機(jī)物具有較強(qiáng)的吸附能力,并且在酸堿溶液中表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性,被認(rèn)為是一種超級(jí)吸附材料。然而,在吸附過(guò)程中由于GO靜電排斥力減弱,容易團(tuán)聚,引起比表面積下降,從而導(dǎo)致吸附性能降低;另外,GO尺寸較小,難以回收循環(huán)再生利用,極大地限制了在吸附領(lǐng)域中的應(yīng)用。因此,對(duì)GO進(jìn)行功能化修飾以提高吸附性能和循環(huán)再生能力顯得十分重要。目前,對(duì)GO功能化修飾合成復(fù)合材料的研究仍處于發(fā)展階段,在合成過(guò)程中仍有許多亟需解決的問(wèn)題:比如,合成過(guò)程復(fù)雜;使用大量的有機(jī)溶劑和有毒物質(zhì);共價(jià)鍵修飾的GO吸附容量不高等等。為此,本論文以GO為基材,通過(guò)簡(jiǎn)單、環(huán)保的自組裝方法制備了具有高效吸附性能的GO基復(fù)合重金屬吸附材料;另外,通過(guò)共價(jià)鍵作用將超分子β-環(huán)糊精(β-CD)修飾在GO表面以提高對(duì)有機(jī)物的吸附能力。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:(1)利用誘導(dǎo)定向流方法制備了GO膜,通過(guò)SEM、TEM、XRD、FT-IR、Raman等手段分析GO膜的形態(tài)結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明GO膜為高度有序的層狀膜,層間距大于GO。通過(guò)批式吸附實(shí)驗(yàn)考察了pH、離子強(qiáng)度、接觸時(shí)間和金屬離子濃度對(duì)GO膜吸附Cu2+、Cd2+和Ni2+的影響及其再生性能。結(jié)果表明GO膜對(duì)三種金屬離子的吸附受pH影響較大,而受離子強(qiáng)度影響較小。GO膜對(duì)Cu2+、Cd2+和Ni2+的吸附等溫線符合Langmuir模型,最大吸附容量分別為72.6 mg/g,83.8 mg/g和62.3mg/g。大約15min達(dá)到吸附平衡,吸附過(guò)程遵循二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。GO膜擁有優(yōu)異的再生性能,經(jīng)過(guò)六次吸附/解吸循環(huán)后,對(duì)Cu2+、Cd2+和Ni2+的吸附容量?jī)H下降10%,12%和21%。(2)在GO膜對(duì)溶液中單組份金屬離子吸附的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步探討了GO膜對(duì)溶液中多組份金屬離子的競(jìng)爭(zhēng)吸附行為和機(jī)理。結(jié)果表明在含有Cu2+的多元系統(tǒng)中,GO膜對(duì)Cu2+的吸附表現(xiàn)出較強(qiáng)的選擇性。在二元溶液中的吸附順序?yàn)镃u2+Ni2+Cd2+,而在三元溶液中的吸附順序則為Cu2+Cd2+Ni2+。起初吸附的金屬離子可能會(huì)被后來(lái)吸附的金屬離子取代。GO膜對(duì)重金屬離子吸附親和力的大小主要由金屬離子之間的硬酸硬堿軟酸軟堿差異決定,并以此引發(fā)金屬離子在GO膜上的相互取代。(3)通過(guò)靜電紡絲技術(shù)制備了聚乙烯醇/氧化石墨烯(PVA/GO)納米纖維,并用于對(duì)Cu2+和Cd2+的吸附。利用SEM、TEM、FTIR、Raman、XRD等表征了PVA/GO納米纖維的形貌結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明PVA/GO納米纖維表面含有豐富的含氧基團(tuán),且纖維連續(xù)、表面光滑、無(wú)串珠。GO能夠均勻分散在PVA納米纖維中,負(fù)載量可達(dá)20wt%,且能夠包覆在納米纖維表面。通過(guò)批式吸附實(shí)驗(yàn)考察了pH、離子強(qiáng)度、溫度、接觸時(shí)間和金屬離子濃度對(duì)吸附性能的影響。結(jié)果表明PVA/GO納米纖維對(duì)Cu2+和Cd2+的吸附等溫線符合Langmuir模型,吸附主要由PVA/GO納米纖維上的羰基和羧基以及GO上離域π電子起主要作用。大約25min達(dá)到吸附平衡,吸附過(guò)程遵循二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。經(jīng)過(guò)八次吸附解吸后,PVA/GO納米纖維對(duì)Cu2+和Cd2+的吸附能力僅下降15.5%和13.8%。(4)采用兩步反應(yīng)法合成GO-β-CD,利用FT-IR和XPS確定了β-CD被成功修飾到GO表面。通過(guò)批式吸附實(shí)驗(yàn)考察了GO-β-CD對(duì)模型有機(jī)分子Php的吸附性能。結(jié)果表明離子強(qiáng)度基本不會(huì)影響GO-β-CD對(duì)Php的吸附容量。GO-β-CD對(duì)Php的吸附是一個(gè)較快的過(guò)程,大約20min達(dá)到吸附平衡,吸附過(guò)程遵循二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。吸附等溫線符合Langmuir模型,在298,308,318K時(shí)的最大吸附容量分別為94.6,72.3和65.8 mg/g。吸附機(jī)理包括包合作用、π-π作用和氫鍵作用。經(jīng)六次吸附/解吸后,GO-β-CD對(duì)Php仍保持較高的吸附容量。
【關(guān)鍵詞】：氧化石墨烯 功能化 吸附 重金屬 有機(jī)污染物
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ127.11;TQ424
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-13
• 第一章 緒論13-37
• 1.1 石墨烯簡(jiǎn)介13-14
• 1.2 氧化石墨烯的制備、結(jié)構(gòu)及性質(zhì)14-19
• 1.2.1 制備14-15
• 1.2.2 結(jié)構(gòu)15-17
• 1.2.3 性質(zhì)17-19
• 1.3 氧化石墨烯的功能化修飾19-24
• 1.3.1 共價(jià)鍵功能化修飾19-22
• 1.3.2 非共價(jià)鍵功能化修飾22-24
• 1.4 功能化氧化石墨烯材料的組裝24-28
• 1.4.1 一維納米材料組裝25
• 1.4.2 二維納米材料組裝25-27
• 1.4.3 三維納米材料組裝27-28
• 1.5 功能化氧化石墨烯基材料在吸附方面的研究與應(yīng)用28-33
• 1.5.1 吸附重金屬離子28-31
• 1.5.2 吸附有機(jī)物31-33
• 1.6 研究目的與主要內(nèi)容33-35
• 1.7 技術(shù)路線35-37
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分37-49
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑37
• 2.2 樣品制備37-39
• 2.2.1 氧化石墨烯的制備37-38
• 2.2.2 氧化石墨烯膜的制備38
• 2.2.3 聚乙烯醇/氧化石墨烯納米纖維的制備38
• 2.2.4 氧化石墨烯-β-環(huán)糊精的制備38-39
• 2.3 表征方法39-42
• 2.3.1 傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜（FTIR)分析39
• 2.3.2 X射線光電子能譜(XPS)分析39
• 2.3.3 X射線衍射(XRD)分析39-40
• 2.3.4 拉曼光譜(Raman)分析40
• 2.3.5 掃描電子顯微鏡(SEM)分析40-41
• 2.3.6 透射電子顯微鏡(TEM)分析41
• 2.3.7 電感耦合等離子發(fā)射光譜（ICP）41
• 2.3.8 原子吸收分光光度計(jì)（AAS）41-42
• 2.3.9 紫外-可見(jiàn)光分光光度計(jì)（UV-Vis)42
• 2.4 實(shí)驗(yàn)方法42-46
• 2.4.1 氧化石墨烯膜對(duì)Cu~(2+)、Cd~(2+)和Ni~(2+)的吸附實(shí)驗(yàn)42-43
• 2.4.2 氧化石墨烯膜對(duì)Cu~(2+)、Cd~(2+)和Ni~(2+)的競(jìng)爭(zhēng)吸附43-44
• 2.4.3 聚乙烯醇/氧化石墨烯納米纖維對(duì)Cu~(2+)和Cd~(2+)的吸附實(shí)驗(yàn)44-45
• 2.4.4 β-環(huán)糊精功能化氧化石墨烯對(duì)酚酞的吸附實(shí)驗(yàn)45-46
• 2.5 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理46
• 2.6 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)模型模擬46-49
• 2.6.1 等溫線模型46-48
• 2.6.2 動(dòng)力學(xué)模型48-49
• 第三章 氧化石墨烯膜的制備及其對(duì)Cu~(2+)，Cd~(2+)和Ni~(2+)的吸附性能49-64
• 3.1 引言49-50
• 3.2 結(jié)果與討論50-62
• 3.2.1 氧化石墨烯膜的制備與優(yōu)化50-51
• 3.2.2 氧化石墨烯膜的表征51-54
• 3.2.3 氧化石墨烯膜對(duì)Cu~(2+)、Cd~(2+)和Ni~(2+)的吸附性能54-62
• 3.3 本章小結(jié)62-64
• 第四章 氧化石墨烯膜對(duì)Cu~(2+)，Cd~(2+)和Ni~(2+)競(jìng)爭(zhēng)吸附特性研究64-72
• 4.1 引言64-65
• 4.2 結(jié)果與討論65-71
• 4.2.1 氧化石墨烯膜的表征65
• 4.2.2 氧化石墨烯膜對(duì)Cu~(2+),Cd~(2+)和Ni~(2+)的競(jìng)爭(zhēng)吸附行為65-70
• 4.2.3 競(jìng)爭(zhēng)吸附機(jī)理70-71
• 4.3 本章小結(jié)71-72
• 第五章 聚乙烯醇/氧化石墨烯納米纖維的制備及其對(duì)Cu~(2+)和Cd~(2+)的吸附性能72-85
• 5.1 引言72-73
• 5.2 結(jié)果與討論73-84
• 5.2.1 PVA/GO納米纖維的表征73-76
• 5.2.2 PVA/GO納米纖維對(duì)Cu~(2+)和Cd~(2+)的吸附性能76-82
• 5.2.3 吸附機(jī)理82-84
• 5.3 本章小結(jié)84-85
• 第六章 β-環(huán)糊精功能化氧化石墨烯對(duì)酚酞吸附性能85-97
• 6.1 引言85-86
• 6.2 結(jié)果與討論86-96
• 6.2.1 GO-β-CD的表征86-87
• 6.2.2 GO-β-CD對(duì)酚酞的吸附性能87-95
• 6.2.3 吸附機(jī)理95-96
• 6.3 本章小結(jié)96-97
• 第七章 結(jié)論與展望97-100
• 7.1 結(jié)論97-98
• 7.2 創(chuàng)新點(diǎn)98
• 7.3 展望98-100
• 參考文獻(xiàn)100-120
• 攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果120-121
• 致謝121-122
• 附件122

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 武文琴;氧化石墨烯及其復(fù)合材料對(duì)重金屬銅的吸附性能研究[D];湖南大學(xué);2013年

  本文關(guān)鍵詞：功能化氧化石墨烯的制備及其吸附性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

，

本文編號(hào)：263075