【摘要】：作為一種重要的直接帶隙、寬禁帶n型氧化物半導(dǎo)體材料,二氧化錫(SnO2)被廣泛地應(yīng)用到透明電極、光催化、光電探測(cè)、氣敏傳感器、鋰電子電池、超級(jí)電容器等領(lǐng)域。半導(dǎo)體材料的性能受到到尺寸、形貌、摻雜等因素的影響。對(duì)半導(dǎo)體材料進(jìn)行有目的的摻雜,是改變其物理特性(帶隙寬度、導(dǎo)電性、氣敏特性、磁性)的一種有效方法。半導(dǎo)體的不同晶面具有不同的原子排列以及不同的電子結(jié)構(gòu),其暴露的晶面將會(huì)影響對(duì)表面性質(zhì)有依賴的應(yīng)用,例如：光催化、氣敏傳感等,生長(zhǎng)暴露特定晶面的晶體顆粒是提高其性能的另一種有效方法。本文對(duì)N摻雜SnO2納米顆粒的光學(xué)性質(zhì)和電子結(jié)構(gòu)以及采用化學(xué)氣相沉積(CVD)方法生長(zhǎng)具有特定晶面的微米晶體顆粒晶面依賴的催化性能進(jìn)行了研究,本文獲得的主要結(jié)果如下：1、利用方便且經(jīng)濟(jì)的化學(xué)方法合成了摻氮(N)的SnO2納米晶。Raman光譜測(cè)試表明剛制備以及在O2中退火過SnO2納米晶中存在氧空位以及晶格局部無序。在O2中700℃退火過樣品的溫度依賴熒光光譜(PL)顯示室溫下640nm左右有一個(gè)寬的發(fā)光峰,該發(fā)光峰在低溫測(cè)量的過程中向高能量一側(cè)移動(dòng)。其激發(fā)波長(zhǎng)依賴的PL譜揭示在低溫時(shí)發(fā)光峰隨著激發(fā)能量的增加向高能端移動(dòng),并且它的峰寬隨著激發(fā)能量的增加而減小。在10 K時(shí),藍(lán)光發(fā)光峰還隨著退火溫度的增加而藍(lán)移。光譜分析和理論計(jì)算表明PL發(fā)光帶起源于氧空位以及氮摻雜的共同作用。對(duì)于N摻雜SnO2納米晶的研究能夠加深我們對(duì)其光學(xué)性質(zhì)的理解并將促進(jìn)SnO2納米晶的進(jìn)一步應(yīng)用。2、利用Sn粉作為Sn源和C粉作為還原劑,利用CVD方法制備出具有不同晶面的SnO2多面體。通過調(diào)節(jié)化學(xué)氣相沉積過程的生長(zhǎng)溫度,制備出只暴露{101}晶面的八面體和同時(shí)具有{101)晶面以及{100}晶面的兩種多面體,這兩種多面體的{101)晶面的面積比例不同。通過分析生長(zhǎng)過程,我們認(rèn)為多面體的生長(zhǎng)機(jī)制為氣-固(VS)機(jī)制,在多面體的生長(zhǎng)過程中,晶面的表面能是調(diào)節(jié)晶體形貌的主要因素。隨著生長(zhǎng)溫度的升高,Sn終端(101)表面的表面能不斷降低。將生長(zhǎng)溫度從1030℃升高到1070℃,制備出(101)和(100)晶面面積比不同的多面體。C粉的還原作用是大面積生長(zhǎng)SnO2多面體的的保證。3、利用對(duì)苯二甲酸作為熒光探針的評(píng)估方法研究了SnO2多面體的催化性能,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)具有(101)晶面SnO2八面體生成OH的能力最強(qiáng),因此其催化性能最高。SnO2多面體的催化性能隨著{101}晶面的面積比增加而不斷增強(qiáng),這是由于(101)表面二價(jià)Sn離子的5s電子在價(jià)帶的上方形成表面態(tài),光生空穴很容易被表面態(tài)能級(jí)捕獲,從而減少了光生電子和空穴的空間重疊,也就減小了光生電子和空穴的復(fù)合幾率。瞬態(tài)光電流和電化學(xué)阻抗譜的測(cè)試都表明由于表面態(tài)對(duì)光生空穴的捕獲使得SnO2八面體光生載流子的分離效率最高。此實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明通過控制晶面生長(zhǎng)可以增強(qiáng)SnO2微納米材料的催化性能。
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ134.32;TB383.1

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