【摘要】：多年來多環(huán)芳烴(PAHs)的環(huán)境污染問題一直為眾多研究者所關(guān)注,且大量的流行病學(xué)研究已表明PAHs污染直接或間接的與人體的健康效應(yīng)密切相關(guān)。人群PAHs的主要暴露途徑有呼吸、飲食以及皮膚暴露。評估人群PAHs暴露所導(dǎo)致的健康風(fēng)險及效應(yīng)對于PAHs污染治理和排放管理具有重要的意義。蘭州作為中國西北半干旱區(qū)典型的工業(yè)化城市,工業(yè)生產(chǎn)、機動車及飲食例如燒烤等因素造成城區(qū)PAHs的大量排放,三面環(huán)山的半封閉啞鈴式盆地特征造成蘭州市內(nèi)氣流閉塞導(dǎo)致城區(qū)大氣污染物不易擴散而在城內(nèi)屯積。鑒于此,本論文擬結(jié)合外暴露和內(nèi)暴露法對蘭州盆地PAHs污染、PAHs的暴露風(fēng)險及其健康效應(yīng)進(jìn)行較深入系統(tǒng)的探討和研究。首先擬利用大氣被動采樣技術(shù)對蘭州盆地大氣PAHs的污染水平,空間分布特征及其季節(jié)性差異進(jìn)行觀測研究;基于大氣PAHs觀測數(shù)據(jù),采用苯并[a]芘(Ba P)毒性當(dāng)量法以及終身超額致癌風(fēng)險(ECR)對研究區(qū)大氣PAHs的致癌風(fēng)險進(jìn)行評估;此外,并對大氣被動樣品進(jìn)行SOS/umu的體外遺傳毒性測試以了解研究區(qū)大氣樣品的遺傳毒性效應(yīng),時空分布差異以及PAHs對大氣樣品遺傳毒性效應(yīng)的貢獻(xiàn);最后擬選取兩類特殊人群母嬰(易感人群)和石化工人(職業(yè)人群)作為研究群體采用內(nèi)暴露法對研究區(qū)PAHs污染對人體的健康效應(yīng)進(jìn)行較深入細(xì)致的研究,對母嬰(易感人群)利用直接分析產(chǎn)婦母乳中PAHs的濃度水平來評估PAHs污染對母嬰人群的健康效應(yīng),并比較嬰兒攝入母乳PAHs劑量及吸入大氣PAHs劑量分析嬰兒PAHs暴露的主要途徑;對另一類特殊的職業(yè)工人人群PAHs暴露擬采用PAHs的生物代謝物1-羥基芘(1-OHP)在尿中的內(nèi)劑量濃度來進(jìn)行內(nèi)暴露評估,此外,利用毒代動力學(xué)PBTK模型和終生致癌ILCR風(fēng)險模型評估職業(yè)工人PAHs暴露所致的健康風(fēng)險。本學(xué)位論文結(jié)論如下:(1)研究區(qū)大氣樣品中16種USEPA優(yōu)先控制的PAHs污染特征及源解析研究結(jié)果表明:年均大氣Σ16PAHs(顆粒相+氣相)濃度范圍為132-462 ng/m3,顆粒相和氣相PAHs季節(jié)變化規(guī)律均為冬季夏季,其他污染特征表現(xiàn)為Σ16PAHs顆粒相高于氣相,低環(huán)PAHs(2-3環(huán))主要分布在氣相中,中高環(huán)PAHs(4-6環(huán))則主要是分布在顆粒相中。綜合運用多種源解析方法對研究區(qū)大氣PAHs進(jìn)行來源解析發(fā)現(xiàn)靠近點源的區(qū)域大氣PAHs的濃度為研究區(qū)最高水平(大氣Σ16PAHs顆粒相與氣相濃度總和為680 ng/m3),主要與工業(yè)源排放以及交通污染有關(guān)。冬季65.5%的排放源為交通以及工業(yè)源排放,而夏季則為59.6%,表明冬季化石燃料以及煤等的使用量增加造成大氣PAHs的排放量加大。(2)研究區(qū)大氣樣品中16種USEPA優(yōu)先控制的PAHs終身超額致癌風(fēng)險評估表明:冬季平均ΣPAHs16-Ba Peq濃度(顆粒相+氣相)為40.7 ng/m3,夏季平均ΣPAHs16-Ba Peq濃度(顆粒相+氣相)為28.2 ng/m3。本研究所有采樣點年均ΣPAHs16-Ba Peq的值均超過中國環(huán)保部大氣Ba Peq限值表明研究區(qū)大氣PAHs污染對人體有潛在的致癌風(fēng)險,需引起一定的關(guān)注。根據(jù)所得Ba Peq濃度值進(jìn)一步計算ECR值得到研究區(qū)PAHs的暴露可造成平均冬季每百萬人中大約會產(chǎn)生45-3540人的癌癥病例,夏季每百萬人中大約會產(chǎn)生31-2451人的癌癥病例。(3)基于研究區(qū)大氣被動樣品的體外遺傳毒性測試表明:冬季的遺傳毒性比夏季較為嚴(yán)重,冬季幾乎所有樣品的誘導(dǎo)率IR值均超過標(biāo)準(zhǔn)值1.5,表明本研究所采集的大氣樣品中存在能夠誘發(fā)基因突變的致遺傳毒性污染物。冬季的氣相樣品遺傳毒性值比顆粒相高,可能是由于冬季化石燃料等使用增加造成硝基自由基含量升高從而加快了氣相中PAHs等污染物轉(zhuǎn)化為毒性更大的衍生物的速率,同時冬季較弱的光合作用使得遺傳毒性物質(zhì)的存在時間較長。與PAHs大氣化學(xué)濃度的spearmam相關(guān)性分析結(jié)果表明:PAHs化合物例如ACY,FLO,PHE(TEF=0.001)和ANT,Bghi P(TEF=0.01)與樣品的直接遺傳毒性具有顯著的相關(guān)性。大氣樣品總提取物中綜合多種大氣污染物,進(jìn)一步對單純PAHs的混合標(biāo)樣進(jìn)行SOS/umu直接遺傳毒性測試表明PAHs對大氣樣品的直接遺傳毒性具有一定的貢獻(xiàn)。比較大氣樣品總提取物與單純PAHs標(biāo)樣組分的遺傳毒性試驗結(jié)果得出總提取物的遺傳毒性比單一PAHs標(biāo)樣組分的遺傳毒性高很多,表明環(huán)境中大氣混合污染物的遺傳毒性不是由單種污染物的遺傳毒性簡單加和作用產(chǎn)生。(4)研究區(qū)母嬰特殊人群PAHs內(nèi)暴露結(jié)果表明:蘭州盆地母乳樣品中15種USEPA優(yōu)先控制的PAHs濃度范圍為7.26-44.92 ng/g脂重(NAP的本底較高且在人體中代謝快,所以母乳中PAHs只分析除NAP以外的15種USEPA優(yōu)先控制PAHs),中低環(huán)PAHs對母乳中∑15PAHs濃度的貢獻(xiàn)為70.1%。采用統(tǒng)計學(xué)分析方法研究產(chǎn)婦居住區(qū)域、體重、二手煙暴露以及飲食習(xí)慣等因素對母乳中PAHs水平的影響,研究發(fā)現(xiàn)飲食習(xí)慣例如經(jīng)常食用烤肉可提高產(chǎn)婦母乳中PAHs含量,在家中經(jīng)常暴露于二手煙的環(huán)境中的產(chǎn)婦母乳中PAHs污染水平較高。對嬰兒通過攝入母乳而造成的健康風(fēng)險評估結(jié)果表明:嬰兒通過母乳攝入的PAHs劑量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于經(jīng)呼吸進(jìn)入體內(nèi)的PAHs劑量,通過母乳攝入劑量占總劑量的64.52%-94.79%,呼吸吸入大氣PAHs的日吸入劑量只占了總劑量的5.21%-28.38%。雖然計算所得嬰兒攝入母乳中Ba P的平均劑量低于文獻(xiàn)中所提出的上限值,但是高于歐洲食品安全局(EFSA)提出的食品中PAHs的暴露界限(margin of exposure,MOE)表示這批母乳樣品具有潛在風(fēng)險,還需加強關(guān)注。(5)研究區(qū)石化廠職業(yè)人群PAHs內(nèi)暴露研究結(jié)果表明:經(jīng)肌酐校正(消除尿樣濃稀差異)后的尿中1-OHP平均濃度為1.96mmol/mol肌酐。其中職業(yè)工人組平均尿中1-OHP濃度2.34mmol/mol肌酐,顯著高于辦公室人員組尿中1-OHP濃度(T檢驗,P=0.023)。職業(yè)工人組吸煙者尿中1-OHP濃度明顯高于文獻(xiàn)中對尿中1-OHP所提出的生物暴露限值LOGEL,表明PAHs暴露可能對職業(yè)工人造成了基因損傷,此外,吸煙對職業(yè)工人組的影響相比辦公室人員組明顯,這說明職業(yè)工人PAHs暴露的兩個主要暴露源職業(yè)接觸和吸煙可能有交互作用,這種交互作用會導(dǎo)致工人PAHs暴露的內(nèi)劑量的增加。捐獻(xiàn)者尿中1-OHP濃度與其紅細(xì)胞血常規(guī)指標(biāo)的相關(guān)性及PBTK模型模擬的PYR和1-OHP的組織-血分配系數(shù)分析均表明職業(yè)工人長期暴露于PAHs環(huán)境中可能增加其紅細(xì)胞異常的風(fēng)險。影響職業(yè)工人體內(nèi)PAHs內(nèi)劑量的主要因素是職業(yè)工作時的呼吸暴露,對職業(yè)工人PAHs呼吸暴露的終生致癌風(fēng)險ILCR值的模擬結(jié)果顯示研究區(qū)職業(yè)工人存在潛在的癌癥風(fēng)險,在勞動衛(wèi)生保護(hù)方面應(yīng)給予足夠的重視。
【圖文】：

USEPA16種優(yōu)控PAHs分子結(jié)構(gòu)式及中英文名稱Figure1-1Thestructuralmolecularformulasandnamesof16USEPApriorityPAHs

圖 1-2 中國地區(qū) 1990-2005 年∑16PAHs 大氣總濃度(ng/m3)（馬萬里 2010）Figure 1-2 Atmospheric ∑16PAHs concentrations from 1990 to 2005 in China圖 1-3 中國地區(qū) 2005-2012 年大氣∑16PAHs 的排放量(ng/m3)（徐徐 2014）
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X51;X823

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本文編號：2569039