【摘要】：多孔炭材料因具有來源多樣化、結(jié)構(gòu)及表面化學(xué)可調(diào)控等優(yōu)勢,成為當(dāng)前采用吸附法進(jìn)行二氧化碳捕集的研究熱點(diǎn)。雖然多孔炭基二氧化碳吸附劑的研究已經(jīng)取得了較大的進(jìn)展,但對于高效炭基吸附劑的宏觀形貌調(diào)控、雜質(zhì)氣體的影響以及再生方式等方面仍存在很多問題需要深入的探討和研究。本工作以多孔炭在二氧化碳捕集方面的應(yīng)用為背景,根據(jù)多孔炭基吸附劑的結(jié)構(gòu)、表面化學(xué)與二氧化碳吸附性能的關(guān)系,從宏觀和微觀尺度對多孔炭基吸附劑進(jìn)行調(diào)控,建立多孔炭脫除二氧化碳的系統(tǒng)性研究,考察多孔炭基吸附劑在多種再生方式下的吸/脫附性能,開發(fā)研制具有高吸附容量、高選擇性、高吸/脫附速率的二氧化碳捕集用新型多孔炭基吸附材料。主要結(jié)論如下:(1)富氮炭微球的可控制備及其二氧化碳吸附性能研究以間苯二酚、甲醛和三聚氰胺為前驅(qū)體,規(guī)�；苽淝蛐味染鶆�、單分散性好的富氮炭微球,考察了前驅(qū)體中三聚氰胺與間苯二酚的比例對富氮炭微球微觀形貌、孔結(jié)構(gòu)、氮含量以及二氧化碳吸附性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),三聚氰胺不僅可以提供氮源,還可以起到催化作用。適當(dāng)?shù)娜矍璋诽砑恿靠梢蕴岣咛课⑶蛄降木鶆蛐约拔⒖捉Y(jié)構(gòu),比表面積和總孔容最高可達(dá)到796 m~2/g和0.36 cm~3/g。富氮炭微球在273 K下的最大二氧化碳吸附量可達(dá)到4.50mmol/g,而且該樣品具有相對適中的吸附熱,快速的吸附動力學(xué),并能在長期循環(huán)使用過程中保持優(yōu)異的穩(wěn)定性。進(jìn)一步采用氫氧化鉀對炭微球進(jìn)行活化,可極大提高材料的孔結(jié)構(gòu),二氧化碳吸附量可以提高到6.80mmol/g。(2)纖維素基氮摻雜炭氣凝膠的制備及其二氧化碳吸附性能研究以纖維素為碳前軀體,尿素為氮源,氫氧化鈉水溶液為溶劑,通過聚合、冷凍干燥、炭化/活化一體化等過程制備氮摻雜的高比表面積炭氣凝膠。氫氧化鈉可以破壞纖維素分子內(nèi)以及分子間氫鍵,使纖維素能夠均勻分散在水溶液,并且在炭化過程中對纖維素起到活化作用;尿素不僅為炭氣凝膠提供氮源,而且在聚合過程中起到交聯(lián)作用,使纖維素分子形成穩(wěn)定的骨架網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),由此制備的炭氣凝膠具有均勻的、蜂窩狀的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),其最高表面積和孔容可分別達(dá)到2298m~2/g和2.20cm~3/g。豐富的微孔結(jié)構(gòu)以及適宜的氮含量,使炭氣凝膠在273 K和298 K下的二氧化碳吸附量分別為5.01 mmol/g和 3.32 mmol/g。(3)整體式分級孔炭基二氧化碳吸附劑的設(shè)計(jì)制備及變電再生性能研究基于預(yù)氧化的聚丙烯腈纖維氈增強(qiáng)酚醛氣凝膠的復(fù)合方法制備高強(qiáng)度、整體式分級孔炭,定向控制材料的宏觀形貌以及微觀孔隙結(jié)構(gòu)。分級孔結(jié)構(gòu)的存在,大孔有利于二氧化碳分子的擴(kuò)散傳輸,微孔有利于二氧化碳的吸附,使分級孔炭具有高效的二氧化碳吸附性能,在298 K時(shí),其常壓二氧化碳吸附量為3.80 mmol/g,高壓(25 bar)吸附量可達(dá)到15.90 mmol/g,CO2/N2選擇性可達(dá)到13。進(jìn)一步構(gòu)造一種新型的結(jié)構(gòu)-功能一體化的卷式層級孔炭,可直接用于動態(tài)二氧化碳吸附,允許軸向和徑向均勻的氣體流動,而且材料獨(dú)特的整體式結(jié)構(gòu)和良好的導(dǎo)電、導(dǎo)熱性,可采用變電再生實(shí)現(xiàn)快速升溫脫附。(4)球形中孔炭基固態(tài)胺吸附劑的制備及其對二氧化碳吸附、再生性能研究采用懸浮聚合輔助的溶膠-凝膠法制備了毫米級的球形中孔炭載體,擔(dān)載聚乙烯亞胺(PEI)和擴(kuò)散助劑聚乙二醇(PEG)制備固態(tài)胺吸附劑。中孔炭發(fā)達(dá)的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)有利于PEI在孔道內(nèi)的均勻分散,使吸附劑具有較大的氣/固接觸面積;連通的開孔結(jié)構(gòu)有利于二氧化碳的內(nèi)擴(kuò)散過程,可以提高胺基利用率;高分子量的PEI賦予吸附劑優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性;PEG的添加可以提升吸附劑的熱力學(xué)吸附-動力學(xué)擴(kuò)散行為,使吸附劑在75℃下對15%CO2吸附量可達(dá)到3.73 mmol/g。在有水條件下,吸附量可進(jìn)一步提升14.7%,而且水的存在會降低氧氣對固態(tài)胺吸附劑的不利影響,但是在SO_2、NO和NO_2等氣體存在下會加劇吸附劑性能的衰減。此外,球形中孔炭基固態(tài)胺吸附劑可采用變溫吸附、變真空吸附以及變電吸附等多種方法進(jìn)行再生。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ424

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