【摘要】：纖維素乙醇被認(rèn)為是最有可能替代石化燃料作為動力燃料的可再生能源,受到世界各國的高度重視。國內(nèi)外普遍采用的稀酸汽爆預(yù)處理生產(chǎn)纖維素乙醇可能會導(dǎo)致廢水中含有較高濃度的有機(jī)物質(zhì)、硫酸鹽以及影響微生物代謝活性的物質(zhì),導(dǎo)致此類廢水較難處理,對其處理也顯得尤為重要。目前,大多數(shù)乙醇工業(yè)廢水很難采用一種工藝處理使廢水達(dá)標(biāo),基本上都需要多級處理,單一的生物處理并不能有效地去除色度和難降解有機(jī)物質(zhì)。針對以上問題,本論文采用CSTR-EGSB-SBR與電化學(xué)氧化聯(lián)合處理高硫酸鹽纖維素乙醇廢水,并探討了生物處理過程中的功能菌群、CSTR-EGSB-SBR組合工藝出水中有機(jī)物的特性以及電化學(xué)氧化過程中有機(jī)污染物的降解機(jī)制,為此類廢水的有效處理提供研究基礎(chǔ)。針對稀酸汽爆預(yù)處理導(dǎo)致的高硫酸鹽纖維素乙醇廢水,采用兩相厭氧-好氧組合工藝進(jìn)行生物處理,兩相厭氧單元為連續(xù)流攪拌槽式反應(yīng)器(CSTR)和厭氧膨脹顆粒污泥床(EGSB),好氧單元采用序批示反應(yīng)器(SBR),考察CSTR-EGSB-SBR組合工藝處理纖維素乙醇廢水的效能。結(jié)果表明,在CSTR的容積負(fù)荷為32.4 kg COD/(m3·d),污泥負(fù)荷為0.13 kg COD/(kg MLVSS·d),進(jìn)水COD平均為13497mg/L條件下,總水力停留時間為48 h,組合工藝實現(xiàn)總COD去除率為94.5%,硫酸鹽去除率為89.3%,EGSB實現(xiàn)甲烷產(chǎn)率為0.327L/gCOD。兩相厭氧系統(tǒng)中的產(chǎn)酸反應(yīng)器進(jìn)行產(chǎn)酸和硫酸鹽的還原,降低了硫酸鹽還原產(chǎn)物對后續(xù)EGSB反應(yīng)器中產(chǎn)甲烷菌的抑制作用,從而保障了生物組合工藝處理高硫酸鹽纖維素乙醇廢水的高效、穩(wěn)定運行。通過Illumina-Mi Seq高通量測序技術(shù)分析CSTR-EGSB-SBR組合工藝中微生物菌群結(jié)構(gòu)和功能特征。結(jié)果表明,CSTR中富集的Megasphaera、Parabacteroides、unclassified Ruminococcaceae spp.、Prevotella、Butyrivibrio和Megasphaera與揮發(fā)酸的產(chǎn)生和硫酸鹽還原關(guān)系密切。EGSB中具有相對復(fù)雜的細(xì)菌群落結(jié)構(gòu),同時含有豐富的乙酸營養(yǎng)型產(chǎn)甲烷菌Methanosaeta,占古生菌總量的77.3%;此外,CSTR中殘留的較低濃度的硫酸鹽進(jìn)入產(chǎn)甲烷反應(yīng)器中繼續(xù)進(jìn)行還原,檢測到的與硫酸鹽代謝有關(guān)的細(xì)菌如Syntrophobacter、Thermovirga和unclassified Desulfuromonadales。SBR中優(yōu)勢屬來自Truepera,占63.5%,強化了纖維素乙醇廢水中的大分子溶解性物質(zhì)的去除,從而進(jìn)一步提高了有機(jī)物的去除效能。此外,CSTR-EGSB-SBR組合工藝中存在一些能夠降解木質(zhì)素,纖維素、半纖維素以及醛、酚等抑制物質(zhì)的微生物,如Ruminococcaceae科、Prevotella、Acinetobacter和Truepera屬的微生物。采用三維熒光光譜、傅里葉紅外和紫外-可見光光譜,并結(jié)合液相色譜和超濾膜分級分析纖維素乙醇廢水生物處理出水中有機(jī)物的特性。結(jié)果表明,纖維素乙醇廢水主要由可溶性微生物代謝產(chǎn)物、簡單的芳香族蛋白質(zhì)類物質(zhì)和類腐殖酸物質(zhì)組成,CSTR-EGSB-SBR組合工藝處理能夠有效地降解蛋白質(zhì)、糖類等物質(zhì),對芳香性物質(zhì)降解能力較弱,導(dǎo)致纖維素乙醇廢水生化出水(SBR出水)主要以腐殖物質(zhì)為主,占總累積區(qū)域熒光強度的67.1%,具有較強的疏水性。腐殖物質(zhì)是導(dǎo)致生化出水高色度的主要原因。纖維素乙醇廢水生化出水中,有機(jī)物質(zhì)分子量主要分布在30 k Da以下,而色度組分分子量主要集中在3-10k Da和10-30 k Da�；陔娀瘜W(xué)氧化的方法對纖維素乙醇廢水生化出水進(jìn)行深度處理,考察電流密度、初始p H和支持電解質(zhì)對生化出水降解效果的影響,通過循環(huán)伏安曲線、間接電化學(xué)氧化分析、紫外-可見光光譜和三維熒光光譜分析深入系統(tǒng)地研究了色度、COD和TOC去除機(jī)制。結(jié)果表明,電流密度為20 m A/cm2,0.1 M Na Cl支持電解質(zhì)時,調(diào)節(jié)廢水的初始p H為5,電解150min,實現(xiàn)纖維素乙醇廢水生化出水的完全脫色,COD和TOC的去除率分別為86.5%、69.1%,電化學(xué)氧化出水水質(zhì)較好。電化學(xué)氧化纖維素乙醇廢水生化出水過程的氧化機(jī)制為·OH間接電化學(xué)氧化活性氯氧化作用過硫酸根氧化作用直接電化學(xué)氧化。最終,CSTR-EGSB-SBR與電化學(xué)氧化聯(lián)合處理高硫酸鹽纖維素乙醇廢水,進(jìn)水COD平均為13497mg/L條件下,總處理時間為50.5 h,可實現(xiàn)99.4%的總COD去除率和90.8%的總硫酸鹽去除率,出水基本能夠達(dá)到《發(fā)酵酒精和白酒工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 27631-2011)。
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【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X703
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本文編號：2446798