發(fā)布時間：2018-12-20 22:37

【摘要】：二維原子晶體材料具有的平面層狀結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的物理力學(xué)性質(zhì)使得其成為近些年的研究熱點。大面積高質(zhì)量單層石墨烯和六方氮化硼的可控生長和轉(zhuǎn)移是研究其宏觀性質(zhì)及應(yīng)用的基礎(chǔ)。這里我們以石墨烯和六方氮化硼兩種二維原子晶體材料為主,面向宏觀功能應(yīng)用,通過化學(xué)氣相沉積方法制備大面積高質(zhì)量單層石墨烯和六方氮化硼,針對其功能涂層性質(zhì)、親疏水性、多層石墨烯的氣流致生電效應(yīng)以及氧化鋅納米薄膜中的波動勢進行了系統(tǒng)深入地研究,取得如下主要研究進展:1.單層六方氮化硼的可控生長及其抗氧化、減摩擦的涂層性質(zhì):我們系統(tǒng)地研究了六方氮化硼在銅孿晶上的化學(xué)氣相沉積行為。發(fā)現(xiàn)在無氧環(huán)境下六方氮化硼傾向于在孿晶窄帶上生長。引入氧可以有效抑制這種選擇性,實現(xiàn)均勻生長。第一性原理計算揭示其原因是氧輔助下前驅(qū)物分子的脫氫能壘的降低。此外,我們發(fā)現(xiàn)通過化學(xué)氣相沉積法生長的高質(zhì)量大面積單層六方氮化硼能顯著的調(diào)節(jié)基底表面的摩擦、氧化以及絕緣性能。結(jié)合六方氮化硼高的熱穩(wěn)定性及化學(xué)穩(wěn)定性,這些優(yōu)異的涂層性質(zhì)使其在功能涂層材料方面具有重要應(yīng)用價值。2.六方氮化硼和石墨烯與基底材料無關(guān)的獨特潤濕性能:我們研究揭示出新生長的六方氮化硼薄膜的接觸角和基底材料以及六方氮化硼層數(shù)無關(guān)。第一性原理計算和范德華作用分析證實單層六方氮化硼可以有效地調(diào)節(jié)水分子和不同基底間的作用,而使得不同基底材料具有表觀趨同的疏水性。暴露在空氣中后,由于表面吸附空氣中的有機分子,六方氮化硼和石墨烯的接觸角都會單調(diào)增加,很快達到一個與基底材料無關(guān)的飽和值。這一飽和接觸角對基底材料、層數(shù)以及溶液離子種類等多個因素的變化都幾乎沒有響應(yīng),并在長達八個月的實驗跨度內(nèi)保持不變,顯示了其潤濕統(tǒng)一性和穩(wěn)定性。這一特殊的單原子層覆層的潤濕性質(zhì)具有重要的實用性。3.多層石墨烯的Seebeck系數(shù)與氣流致生電以及氧化鋅納米薄膜的波動勢:我們發(fā)現(xiàn)通過轉(zhuǎn)移-堆疊制備的1-8層石墨烯Seebeck系數(shù)在第六層時達到最大值,是單層石墨烯的1.8倍,而其氣流致生電電壓在第五層達到最大值,是單層石墨烯的1.9倍。我們在石墨烯之外的材料體系中首次觀察到波動勢效應(yīng),發(fā)現(xiàn)含離子的溶液表面沿柔性透明的氧化鋅納米薄膜波動時會產(chǎn)生電壓。氧化鋅薄膜中這種感應(yīng)電壓會隨著運動速度線性增加,開路電壓可達數(shù)十毫伏,短路電流可達微安級別。此外,這種感應(yīng)生電可以通過串并聯(lián)有效放大。理論模擬表明氧化鋅納米薄膜較低的載流子濃度和遷移率使其和其他金屬性納米薄膜相比在收集環(huán)境能方面有著明顯的優(yōu)勢。
[Abstract]:The planar layered structure and excellent physical and mechanical properties of two-dimensional atomic crystal materials make it a hot research topic in recent years. The controlled growth and transfer of large area and high quality monolayer graphene and hexagonal boron nitride are the basis for studying their macroscopic properties and applications. Here we mainly use graphene and hexagonal boron nitride two kinds of two dimensional atomic crystal material, face macroscopical function application, through chemical vapor deposition method to prepare large area high quality monolayer graphene and hexagonal boron nitride, according to its function coating property, Hydrophobicity, airflow generation effect of multilayer graphene and fluctuation potential in ZnO nanocrystalline films have been studied systematically and deeply. The main research progress is as follows: 1. Controlled growth of single layer hexagonal boron nitride and its antioxidation and antifriction properties: we have systematically studied the chemical vapor deposition behavior of hexagonal boron nitride on copper twin. It is found that hexagonal boron nitride tends to grow on twin narrow band in anaerobic environment. Introduction of oxygen can effectively inhibit this selectivity and achieve uniform growth. The first principle calculation shows that the reason is the decrease of dehydrogenation barrier of the precursor molecule assisted by oxygen. In addition, we found that the high quality monolayer hexagonal boron nitride grown by chemical vapor deposition can significantly regulate the friction, oxidation and insulation properties of the substrate surface. Combined with the high thermal and chemical stability of hexagonal boron nitride, these excellent coatings have important application value in functional coating materials. 2. The unique wettability of hexagonal boron nitride and graphene independent of substrate material: we have revealed that the contact angle of the newly grown hexagonal boron nitride film is independent of the substrate material and the number of hexagonal boron nitride layers. First-principles calculation and van der Waals interaction analysis show that monolayer hexagonal boron nitride can effectively regulate the interaction between water molecules and different substrates, which makes different substrates have apparent hydrophobicity. After exposure to air, the contact angle of hexagonal boron nitride and graphene increases monotonously due to the adsorption of organic molecules in air on the surface, and soon reaches a saturation value independent of the substrate material. The saturated contact angle is almost unresponsive to the changes of substrate material, number of layers and the species of ions in the solution, and remains constant throughout the experimental span of up to eight months, showing its wetting uniformity and stability. The wetting properties of this special monatomic coating have important practicability. The Seebeck coefficient of multilayer graphene, gas generated electricity and the fluctuating potential of ZnO nanocrystalline films are found to be the highest at the sixth layer, which is 1.8 times higher than that of the monolayer graphene, and the Seebeck coefficient of 1-8 layer graphene prepared by transfer stacking is up to the maximum at the sixth layer. The electrogeneration voltage in the fifth layer is 1.9 times higher than that of the graphene monolayer. The wave potential effect was observed for the first time in a material system other than graphene. It was found that the voltage was generated when the surface of the solution containing ions fluctuated along the flexible and transparent ZnO nanocrystalline film. The inductive voltage in ZnO film increases linearly with the velocity of motion, the open circuit voltage can reach tens of millivolts, and the short circuit current can reach the microampere level. In addition, the inductive generation can be effectively amplified in series and parallel. Theoretical simulation shows that zinc oxide nanocrystalline films have obvious advantages in collecting environmental energy compared with other gold nanofilms due to their low carrier concentration and mobility.
【學(xué)位授予單位】：南京航空航天大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O48;TB383.1

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本文編號：2388530