【摘要】：稀釋燃燒技術(shù)是當(dāng)前燃?xì)廨啓C(jī)合成氣燃燒領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),能夠有效抑制NOx污染物的排放。然而,與稀釋劑火焰燃燒特性和化學(xué)反應(yīng)機(jī)理密切相關(guān)的基礎(chǔ)參數(shù)測(cè)量(如OH基濃度分布的定量化)遇到了極大的困難,限制了該技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。因此,發(fā)展有效的定量光譜診斷技術(shù)對(duì)于燃?xì)廨啓C(jī)合成氣火焰機(jī)理研究及實(shí)際工程應(yīng)用具有十分重要的指導(dǎo)意義。平面激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)(planar laser-induced fluorescence,PLIF)是一種高靈敏度高時(shí)空分辨率激光光譜燃燒診斷技術(shù)。然而,激光誘導(dǎo)熒光(laser-induced fluorescence,LIF)信號(hào)在常壓及高壓下易受淬滅效應(yīng)影響,難以實(shí)現(xiàn)組分濃度的定量測(cè)量。雙向LIF技術(shù)是一種新型定量光譜診斷技術(shù),其最大的優(yōu)點(diǎn)在于既保留了傳統(tǒng)LIF技術(shù)高靈敏度和高空間分辨率的優(yōu)勢(shì),又有效克服了傳統(tǒng)LIF技術(shù)在定量化時(shí)遇到的定標(biāo)難和易受淬滅效應(yīng)影響的問(wèn)題。鑒于以上原因,本文利用雙向激光誘導(dǎo)熒光新方法對(duì)甲烷/空氣部分預(yù)混火焰及合成氣火焰中的OH基濃度分布進(jìn)行了定量研究。本文首先詳細(xì)闡述了激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)及其在合成氣燃燒領(lǐng)域內(nèi)的研究現(xiàn)狀,分析了當(dāng)前研究中存在的不足,提出了本文的研究?jī)?nèi)容和擬解決的關(guān)鍵問(wèn)題。然后,給出了雙向LIF技術(shù)的基本原理并分析了能對(duì)其測(cè)量結(jié)果產(chǎn)生影響的四種因素,據(jù)此詳細(xì)制定了OH基濃度實(shí)驗(yàn)測(cè)量方案,搭建了國(guó)內(nèi)首套雙向PLIF實(shí)驗(yàn)裝置。此外,針對(duì)現(xiàn)有待測(cè)組分有效峰值吸收截面研究不足的問(wèn)題,明確地給出了這一重要物理參量的實(shí)驗(yàn)測(cè)量公式,并對(duì)甲烷/空氣部分預(yù)混火焰中OH基A2Σ+←X 2Π(0,0)帶內(nèi)Q1(8)線及合成氣預(yù)混火焰中OH基A2Σ+←X 2Π(1,0)帶內(nèi)Q1(8)線的有效峰值吸收截面及其隨火焰高度的變化規(guī)律進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。研究表明:這兩種火焰的OH基有效峰值吸收截面在不同高度上基本保持不變。對(duì)比發(fā)現(xiàn),OH基(0,0)帶內(nèi)Q1(8)線的有效峰值吸收截面比(1,0)帶內(nèi)的Q1(8)線有效峰值吸收截面約高5.5倍,這一結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果基本符合,證明了實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果的正確性。其次,基于雙向PLIF技術(shù)首次開(kāi)展了甲烷/空氣部分預(yù)混平面火焰一維及二維OH基濃度空間分布的定量測(cè)量工作,獲得了其隨當(dāng)量比的變化規(guī)律,為化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型及相關(guān)機(jī)理提供了極具價(jià)值的基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),這一工作在國(guó)內(nèi)外研究中尚未見(jiàn)報(bào)導(dǎo)。研究結(jié)果表明:甲烷/空氣部分預(yù)混火焰在貧燃區(qū)和富燃區(qū)內(nèi)的OH基濃度分布存在明顯差別。對(duì)于前者,OH基主要分布于燃燒器表面很窄的一段區(qū)域內(nèi),且隨著軸向距離的不斷增加,OH基濃度會(huì)迅速下降;對(duì)于后者,OH基則主要分布于火焰外側(cè),形成了兩條較強(qiáng)的OH基分布帶,中間區(qū)域內(nèi)的OH基數(shù)量非常稀少。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在當(dāng)量比1.0時(shí)OH基峰值濃度并未達(dá)到最大,而是在靠近貧燃端當(dāng)量比0.90時(shí)達(dá)到了最大值,此時(shí)測(cè)得的OH基峰值濃度為(1.20±0.10)×1016 cm3。再次,基于雙線PLIF測(cè)溫技術(shù)和雙向PLIF技術(shù)分別開(kāi)展了N_2、CO_2和H_2O稀釋劑合成氣預(yù)混火焰及擴(kuò)散火焰的溫度場(chǎng)和OH基濃度場(chǎng)的定量測(cè)量工作,這一工作在國(guó)內(nèi)外研究中尚未報(bào)導(dǎo)。獲得了不同稀釋劑對(duì)合成氣火焰溫度場(chǎng)和OH基濃度場(chǎng)的影響規(guī)律,為當(dāng)前合成氣火焰的化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型和機(jī)理研究提供了可靠的基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。研究結(jié)果表明:OH基濃度在合成氣預(yù)混及擴(kuò)散火焰中的空間分布規(guī)律基本相同,即都呈現(xiàn)出對(duì)稱且非均勻式的分布形態(tài)。OH基主要分布于火焰鋒面附近,火焰外側(cè)的OH基數(shù)量明顯少于火焰鋒面附近的OH基數(shù)量。進(jìn)一步的分析表明,H_2O和CO_2都能夠促進(jìn)OH基的生成,但相比于H_2O,以CO_2作為稀釋劑的合成氣火焰具有更低的火焰溫度。最后,基于已有的OH基濃度測(cè)量結(jié)果分別對(duì)甲烷燃燒中最為經(jīng)典的GRI-Mech 3.0機(jī)理和合成氣燃燒中的Davis機(jī)理進(jìn)行了檢驗(yàn)和對(duì)比,指出了現(xiàn)有反應(yīng)機(jī)理中存在的問(wèn)題及需要改進(jìn)之處。研究結(jié)果表明:GRI-Mech 3.0機(jī)理在各當(dāng)量比下均能準(zhǔn)確預(yù)測(cè)OH基濃度隨軸向距離的變化規(guī)律。但由于GRI-Mech 3.0機(jī)理模擬的是絕熱狀態(tài)下的OH基濃度和火焰溫度,并未考慮輻射損失,因此模擬值比實(shí)驗(yàn)值偏高。對(duì)于以N_2、CO_2和H_2O稀釋的合成氣預(yù)混火焰(常壓、預(yù)熱溫度為400 K),Davis機(jī)理給出的OH基濃度分布規(guī)律與實(shí)驗(yàn)結(jié)果能夠很好地符合,但OH基峰值濃度的預(yù)測(cè)值卻低于實(shí)驗(yàn)值。更細(xì)致的分析表明:Davis機(jī)理低估了稀釋劑在合成氣火焰中的化學(xué)效應(yīng),尤其是低估了CO_2的化學(xué)效應(yīng)。
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【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TK16
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本文編號(hào)：2325247