發(fā)布時(shí)間：2018-06-09 22:38

  本文選題：苯并咪唑 + 軟物質(zhì)�。� 參考：《蘭州大學(xué)》2015年博士論文

【摘要】：超分子凝膠作為一種軟物質(zhì),由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和廣泛的應(yīng)用而成為近年來(lái)超分子化學(xué)和材料科學(xué)領(lǐng)域的研究熱門(mén)；超分子凝膠在材料科學(xué)、液晶材料、智能材料、無(wú)機(jī)納米材料、藥物釋放、固定霉、生物傳感、發(fā)光材料等領(lǐng)域都有著潛在的應(yīng)用價(jià)值。本文以苯并咪唑?yàn)槟阁w,選取酰肼或酰胺為修飾官能團(tuán),合成了一系列凝膠因子,研究凝膠因子的自組裝過(guò)程和發(fā)光性能；并且引入金屬離子制備成金屬凝膠,利用配體和金屬離子的配位作用優(yōu)化凝膠的發(fā)光性能。本論文包括以下五個(gè)部分：1.緒論。凝膠文獻(xiàn)綜述與本論文課題的提出,內(nèi)容涉及凝膠的概念、分類(lèi)、應(yīng)用及表征方法、研究現(xiàn)狀、存在挑戰(zhàn)性課題。2.用酰肼功能化的苯并咪唑配體制備了一類(lèi)具有雙重響應(yīng)性能的發(fā)綠光的水凝膠G1-gel。并且發(fā)現(xiàn)在該凝膠中加入硝酸鋱之后,由于配體和Tb3+的配位作用使其綠光顯著增強(qiáng)。另外,這種凝膠在凝膠態(tài)和干凝膠時(shí)的光譜截然不同。這類(lèi)凝膠結(jié)構(gòu)具有酸堿可逆性和熱可逆性。這對(duì)制備多重響應(yīng)性能的智能超分子凝膠具有指導(dǎo)意義。3.制備了一種雙發(fā)光的酰腙功能化的苯并咪唑衍生物凝膠因子(G2)。該凝膠因子在乙二醇中可以形成具有熱可逆性和綠光發(fā)射的超分子凝膠(G2-gel)；有趣的是,在該凝膠中植入等物質(zhì)的量的Cd2+后,通過(guò)增強(qiáng)苯并咪唑部分的發(fā)光轉(zhuǎn)變成一種發(fā)藍(lán)光的金屬凝膠(Cd@G2-gel), Cd2+在此起到了光轉(zhuǎn)換開(kāi)關(guān)作用。這個(gè)結(jié)果對(duì)設(shè)計(jì)發(fā)光凝膠具有一定的理論意義。4.合成了一類(lèi)具有雙重組裝功能的凝膠因子(G3),該凝膠因子由西佛堿和苯并咪唑構(gòu)成,在DMSO和乙二醇混合溶劑中的凝膠化行為具有顯著的熱響應(yīng)性能�；贏(yíng)IE(聚集誘導(dǎo)發(fā)光)效應(yīng),該凝膠因子可以在DMSO和乙二醇混合溶劑中形成一種藍(lán)光發(fā)射的超分子凝膠(G3-gel)。當(dāng)在其中加入Cd2+后,藍(lán)光進(jìn)一步增強(qiáng)。藍(lán)光增強(qiáng)現(xiàn)象是由于分子內(nèi)氫鍵和配體與金屬離子的配位鍵的雙重作用促使該分子的內(nèi)部旋轉(zhuǎn)極大地受到限制而引起的。5.基于前面四章凝膠因子的設(shè)計(jì),設(shè)計(jì)了一種由一條柔性鏈連接兩個(gè)苯并咪唑衍生物分子的凝膠因子(G4)。該凝膠因子在DMSO和乙二醇中形成一種發(fā)藍(lán)光的超分子有機(jī)凝膠。有趣的是當(dāng)向其中加入Y3+調(diào)控發(fā)光性能時(shí),結(jié)果發(fā)現(xiàn)凝膠坍塌而只能得到溶液。但是把溶劑體系換成DMF和水混合溶劑后,可以制備出發(fā)強(qiáng)烈藍(lán)光的金屬凝膠。對(duì)該配合物做粉末衍射分析后發(fā)現(xiàn),Y3+和配體G4形成的配合物是一種非晶態(tài)物質(zhì)。
[Abstract]:As a kind of soft matter, supramolecular gel has become a hot research field in the field of supramolecular chemistry and material science in recent years because of its unique structure and wide application. Inorganic nanomaterials, drug release, fixed mold, biosensor, luminescent materials and other fields have potential application value. In this paper, a series of gel factors were synthesized with benzimidazole as parent and acyl hydrazide or amide as modified functional groups to study the self-assembly process and luminescence properties of gel factors, and metal ions were introduced to prepare metal gels. The luminescence properties of gels were optimized by the coordination of ligand and metal ions. This thesis includes the following five parts: 1. Introduction The review of gel literature and the subject of this paper are related to the concept, classification, application and characterization of gel. A class of green-emitting hydrogels G1-gelatin with double response properties were prepared by using benzimidazole ligands functionalized by acyl hydrazide. After adding terbium nitrate into the gel, the green light of TB _ 3 was significantly enhanced due to the coordination of the ligand and TB _ 3. In addition, the spectra of the gel in the gel state and in the xerogel are very different. This kind of gel structure has acid base reversibility and thermal reversibility. This has a guiding significance for the preparation of intelligent supramolecular gels with multiple response properties. A double luminescent acylhydrazone functionalized benzimidazole derivative gel factor G 2 O was prepared. The gel factor can form a supramolecular gel G2-geline with thermal reversibility and green light emission in ethylene glycol. Interestingly, the amount of CD _ 2 implanted in the gel is after the addition of CD _ 2. By enhancing the luminescence of the benzimidazole part, it is transformed into a blue metal gel, CDD @ G2-gelatin, in which CD2 acts as an optical switch. This result has certain theoretical significance for the design of luminescent gels. A kind of gelling factor G _ 3N with dual assembly function was synthesized. The gel factor is composed of Schiff base and benzimidazole. The gelation behavior in the mixed solvent of DMSO and ethylene glycol has remarkable thermal response. Based on the AIE (aggregation induced luminescence) effect, the gel factor can form a blue emitting supramolecular gel, G3-gelatin, in the mixed solvent of DMSO and ethylene glycol. When CD 2 was added, the blue light was further enhanced. The enhancement of blue light is caused by the double interaction of the intramolecular hydrogen bond and the coordination bond between the ligand and metal ions, which greatly restricts the internal rotation of the molecule. Based on the design of the gel factor in the previous four chapters, a gel factor G _ 4 is designed, which is connected by a flexible chain to two benzimidazole derivative molecules. The gel factor formed a blue-emitting supramolecular organic gel in DMSO and ethylene glycol. Interestingly, when Y3 was added to regulate luminescence, it was found that the gel collapsed and only solution was obtained. However, when the solvent system is replaced by DMF and water, the metal gels with strong blue light can be prepared. It was found that the complex formed by Y _ 3 and ligand G _ 4 was an amorphous substance by powder diffraction analysis.
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：O648.17

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本文編號(hào)：2001068