本文選題：可持續(xù)發(fā)展 + 無有機模板劑合成　； 參考：《浙江大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：當(dāng)今世界,能源是國家的命脈,也是工業(yè)與民生的基石,任何一個國家和社會的存在與發(fā)展都離不開能源。隨著地球上資源的不斷消耗,開發(fā)新的材料、提升現(xiàn)有材料的催化效益和發(fā)現(xiàn)新能源成為大家關(guān)注的焦點。沸石分子篩作為一種重要的環(huán)境友好型多孔納米催化材料,因具有有序的微孔結(jié)構(gòu)、大比表面積和較高的穩(wěn)定性,在石油化工、離子交換和環(huán)境催化等方面扮演著重要角色。當(dāng)然,能源的開發(fā)和利用要建立在經(jīng)濟與環(huán)�；A(chǔ)上,因而這些材料的合成過程要走可持續(xù)發(fā)展合成路線。當(dāng)前,大部分分子篩是在有機模板劑導(dǎo)向作用下水熱法合成的,模板劑的使用會增加成本和污染環(huán)境;而大量水溶劑的使用既浪費水資源,廢水的排放又會污染環(huán)境。因此,特別需要在分子篩的合成路線中避免使用有機模板劑和大量的水溶劑。本文旨在發(fā)展可持續(xù)發(fā)展合成路線,即無有機模板劑合成法和無溶劑合成法來合成分子篩。本論文首次在不添加有機模板劑的條件下晶種法合成了高硅ZSM-22分子篩,其方法是在硅鋁初始凝膠中將ZSM-22晶種溶解形成次級結(jié)構(gòu)單元,誘導(dǎo)分子篩晶核的產(chǎn)生,然后快速晶化形成ZSM-22分子篩。利用晶種法合成的ZSM-22分子篩具有很高的硅利用率,而一般用無有機模板法合成的分子篩硅的利用率都相對較低。上述晶種法使用的晶種是在有機模板劑存在下合成的,所合成的產(chǎn)物間接地使用了有機模板劑。為了徹底避免有機模板劑的使用,介紹了一種通過調(diào)節(jié)硅鋁初始凝膠的組成,在無有機模板劑和無晶種的條件下合成高硅ZSM-22分子篩的方法,該過程依然保持很高的硅利用率。最新發(fā)展的無溶劑合成法只需將固體原料研磨均勻,加熱晶化后即可得到目標(biāo)分子篩,是一條可持續(xù)發(fā)展合成路線。本文通過使用廉價易得的環(huán)己胺模板劑,首次在無溶劑條件下合成了結(jié)晶度良好的B-MWW分子篩。該方法避免了大量水溶劑的使用,單釜效率高,B-MCM-22分子篩骨架中的B原子易脫去,可以被A1和Ti等原子同晶取代從而引入催化活性位點。水熱法合成的EMT分子篩的單釜效率極低,而本論文發(fā)展了 一種在低溫體系下通過調(diào)節(jié)硅鋁初始原料的組成來無溶劑和無有機模板劑合成分子篩的方法。該合成過程單釜效率高,EMT分子篩具有較高的離子交換能力。
[Abstract]:In today's world, energy is the lifeblood of the country and the cornerstone of industry and people's livelihood. The existence and development of any country and society can not be separated from energy. With the continuous consumption of resources on the earth, the development of new materials, enhance the catalytic efficiency of existing materials and find new energy become the focus of attention. As an important environment-friendly porous nano-catalytic material, zeolite plays an important role in petrochemical industry, ion exchange and environmental catalysis because of its ordered micropore structure, large specific surface area and high stability. Of course, the development and utilization of energy should be based on economic and environmental protection, so the synthetic process of these materials should follow the route of sustainable development. At present, most of molecular sieves are synthesized by hydrothermal method under the guidance of organic templates. The use of templates will increase the cost and pollute the environment, while the use of a large amount of water solvents will not only waste water resources, but also pollute the environment. Therefore, it is particularly necessary to avoid the use of organic templates and a large amount of water solvents in the synthetic routes of molecular sieves. The purpose of this paper is to develop a sustainable synthetic route, that is, organic template free synthesis and solvent free synthesis to synthesize molecular sieve. In this paper, high silicon ZSM-22 molecular sieve was synthesized by seed method without organic template for the first time. The method was to dissolve the ZSM-22 seed into secondary structure unit in the initial silica aluminum gel to induce the nucleation of molecular sieve. Then the ZSM-22 molecular sieve was rapidly crystallized. The ZSM-22 molecular sieve synthesized by the method of crystal seed has a high silicon utilization ratio, but the utilization ratio of the molecular sieve synthesized by the organic template method is relatively low. The seeds used in the above method were synthesized in the presence of organic templates, and the synthesized products indirectly used organic templates. In order to avoid the use of organic template completely, a method of synthesizing high silicon ZSM-22 molecular sieve without organic template and without crystal seeds by adjusting the composition of initial gel of silicon and aluminum is introduced. The process still keeps high silicon utilization rate. The newly developed solvent-free synthesis method only needs to grind the solid materials uniformly and get the target molecular sieve after heating crystallization. It is a sustainable synthetic route. In this paper, B-MWW molecular sieve with good crystallinity was synthesized by using cheap and easy to obtain cyclohexylamine template. This method avoids the use of a large amount of water solvents, and the B atoms in the framework of B-MCM-22 molecular sieve with high efficiency can be easily removed, and can be replaced by atoms such as A1 and Ti, thus introducing the catalytic active sites. The efficiency of hydrothermal synthesis of EMT molecular sieve is very low. In this paper, a solvent-free and organic template free synthesis method of EMT molecular sieve was developed by adjusting the composition of the initial raw material of Si-Al at low temperature. The EMT molecular sieve with high efficiency in this synthesis process has high ion exchange ability.
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ424.25

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本文編號：1963156