本文選題：非球形 + 中空納米結(jié)構(gòu)　； 參考：《吉林大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：中空納米結(jié)構(gòu)是一系列內(nèi)部具有空腔,結(jié)構(gòu)尺寸在納米尺度的材料的總稱。作為功能材料家族中的一員,中空納米結(jié)構(gòu)將功能性殼層與結(jié)構(gòu)內(nèi)部的空腔相結(jié)合,降低了密度、增大了比表面積、并縮短了電荷和物質(zhì)傳輸?shù)穆窂�。基于其�?dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),中空納米結(jié)構(gòu)在現(xiàn)有及新興領(lǐng)域均引起了人們極大地研究興趣,并在催化、生物醫(yī)藥、光電、環(huán)境等諸多領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。在過去的十年中,研究者們?cè)O(shè)計(jì)并建立了多種用于制備中空納米結(jié)構(gòu)的方法,如層層組裝法、微乳液法、自模板法、奧斯瓦爾德熟化法等。盡管這些構(gòu)筑方法已經(jīng)得到了廣泛的應(yīng)用,但由于具有非球形的模板材料較為稀少,構(gòu)筑具有各向異性形貌的中空納米結(jié)構(gòu)仍然存在困難。除此之外,大多數(shù)構(gòu)筑方法都針對(duì)于無機(jī)中空納米結(jié)構(gòu)的制備,設(shè)計(jì)和建立聚合物中空納米結(jié)構(gòu)的制備方法仍然是一向挑戰(zhàn)。本文中,我們建立了一種新型的用于制備中空聚合物納米結(jié)構(gòu)的方法。該方法基于“配位競(jìng)爭誘導(dǎo)聚合”的機(jī)理,通過邊拆解邊聚合的方式實(shí)現(xiàn)中空聚合物納米結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑。該方法設(shè)計(jì)新穎、思路巧妙、制備條件溫和,為構(gòu)筑一系列基于聚合物的中空結(jié)構(gòu)提供了研究平臺(tái)。此外,通過對(duì)該方法的反應(yīng)條件進(jìn)行調(diào)控和引入功能性的納米微粒,還實(shí)現(xiàn)了對(duì)所制備的中空聚合物納米結(jié)構(gòu)的功能化,使其在生物醫(yī)藥、能源等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。第二章中,首先以金屬有機(jī)框架化合物ZIF-8為模板材料,多巴胺(DA)為單體制備了中空聚多巴胺納米結(jié)構(gòu),并以此為例對(duì)配位競(jìng)爭誘導(dǎo)聚合(CCIP)法的機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)的研究,并理論計(jì)算結(jié)合能對(duì)該機(jī)理進(jìn)行了論證。通過對(duì)反應(yīng)過程進(jìn)行監(jiān)控,了解了中空納米結(jié)構(gòu)的形成;通過調(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)條件,實(shí)現(xiàn)了對(duì)產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)、尺寸、殼厚等參數(shù)的精確調(diào)控;通過進(jìn)一步拓展模板材料,制備了具有不同形貌、不同金屬陽離子配位的中空聚多巴胺納米結(jié)構(gòu);通過進(jìn)一步拓展單體,得到了不同的中空聚合物納米結(jié)構(gòu)。進(jìn)一步對(duì)所制備的納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行生物毒性、藥物負(fù)載以及光熱升溫等方面的測(cè)試,結(jié)果表明該材料在這幾方面均具有出色的性能表現(xiàn),為其在生物醫(yī)藥領(lǐng)域的應(yīng)用提供了可行性。第三章中,通過引入功能性納米微�！鸺{米棒(AuNRs),對(duì)所制備的中空聚多巴胺納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行了功能化。通過表面配體(PVP)修飾,能夠很容易地將AuNRs引入到模板材料當(dāng)中,且形成中空結(jié)構(gòu)之后AuNRs仍然保留在體系當(dāng)中;通過對(duì)所制備的納米結(jié)構(gòu)(AuNRs@PDA NCTs)的形貌結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,結(jié)果表明AuNRs的引入對(duì)中空PDA納米結(jié)構(gòu)沒有明顯的影響;進(jìn)一步對(duì)其性能進(jìn)行表征,AuNRs@PDA NCTs具有良好的生物相容性、出色的光熱升溫性能、較高的藥物負(fù)載量及可控釋放性能。在體外細(xì)胞及裸鼠體內(nèi)腫瘤實(shí)驗(yàn)中,負(fù)載了抗癌藥物的AuNRs@PDA NCTs均表現(xiàn)出較好的光療-化療協(xié)同抗癌效果。此外,由于AuNRs的引入,納米結(jié)構(gòu)在CT成像方面也表現(xiàn)出了不錯(cuò)的性能。第四章中,通過引入Fe_3O_4納米粒子,并對(duì)中空聚合物結(jié)構(gòu)進(jìn)行碳化處理,制備了負(fù)載有Fe_3O_4的十二面體中空碳納米籠(Fe_3O_4/C NCs)。利用此方法制備的碳納米籠對(duì)于Fe_3O_4的負(fù)載量較大,尺寸、結(jié)構(gòu)精確可控,且以聚合物作為碳源實(shí)現(xiàn)了N摻雜�；贔e_3O_4納米粒子較好的電化學(xué)性能及中空碳納米籠的內(nèi)部大空腔結(jié)構(gòu),我們對(duì)所制備的Fe_3O_4/C NCs的鋰離子電池性能進(jìn)行了考察。結(jié)果顯示,Fe_3O_4/C NCs作為負(fù)極材料具有較好的穩(wěn)定性和倍率性能,有效的緩解了Fe_3O_4納米粒子在電池充放電過程中產(chǎn)生的聚集和體積膨脹帶來的結(jié)構(gòu)破壞。進(jìn)一步的高溫結(jié)晶處理,所制備的Fe_3O_4/C具有出色的循環(huán)比容量,在鋰離子電池領(lǐng)域具有出色的應(yīng)用潛力。除此之外,我們還對(duì)基于CCIP法制備的其它類型的中空納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行了碳化和鋰離子電池方面的測(cè)試,得到了較好的實(shí)驗(yàn)效果。總之,我們建立了一種基于“配位競(jìng)爭誘導(dǎo)聚合”機(jī)理的制備方法來構(gòu)筑具有非球形的中空聚合物納米結(jié)構(gòu)。該方法不僅為中空聚合物納米結(jié)構(gòu)的合成提供了思路和平臺(tái),也為具有實(shí)際應(yīng)用潛力的功能性納米結(jié)構(gòu)的制備提供了可能性。通過理論探索與實(shí)際應(yīng)用相結(jié)合的研究思路,實(shí)現(xiàn)了對(duì)中空聚合物納米結(jié)構(gòu)的制備、功能化及其性能方面的研究,推動(dòng)了納米技術(shù)在基礎(chǔ)研究和應(yīng)用技術(shù)方面的發(fā)展。
[Abstract]:A new method for preparing hollow nano - structure has been developed in the past decade . The results show that the nano - structure of AuNRs @ PDA has good biocompatibility , excellent light - heat - raising performance , high drug loading and controlled release . In the fourth chapter , AuNRs @ PDA NCTs have good biocompatibility , excellent light - heat - raising performance , higher drug loading and controlled release . In the fourth chapter , by introducing Fe _ 3O _ 4 nanoparticles and carbonizing the hollow polymer structure , the hollow carbon nano - cage ( Fe _ 3O _ 4 / C NCs ) loaded with Fe _ 3O _ 4 is prepared . The results show that Fe _ 3O _ 4 / C NCs have excellent cycling - specific capacity and have good application potential in the field of lithium - ion batteries .
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TB383.1;O631

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本文編號(hào)：1920380