本文選題：PtNCs + Au/PtNCs　； 參考：《吉林大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：由幾個(gè)或幾十個(gè)金屬原子所組成的金屬納米簇(Nanoclusters,NCs)由于其很好的熒光性質(zhì)、納米尺寸以及低毒性等特點(diǎn)被認(rèn)為是替代有機(jī)熒光團(tuán)和量子點(diǎn)的新型熒光探針。相對(duì)于Au NCs,Ag NCs,Cu NCs等納米簇,PtNCs的熒光量子產(chǎn)率更高,是未來熒光NCs的發(fā)展方向之一。目前,制備PtNCs通常采用加熱、攪拌或刻蝕等技術(shù),其耗時(shí)較長(zhǎng)且產(chǎn)品很不穩(wěn)定。同時(shí),目前PtNCs在應(yīng)用方面仍局限在生物成像等單一領(lǐng)域。所以開發(fā)、設(shè)計(jì)新型的制備方法,獲得高發(fā)光效率產(chǎn)品以及拓寬其應(yīng)用是PtNCs熒光探針發(fā)展領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。基于此,本文分別以牛血清蛋白(BSA)和聚乙烯亞胺(PEI)作為配體,采用超聲、水熱等方法快速、穩(wěn)定地合成出具有高熒光量子產(chǎn)率的PtNCs以及雙金屬Au/PtNCs�；谂潴w與待檢測(cè)物之間的強(qiáng)特異性識(shí)別相互作用,成功地將上述熒光NCs分別應(yīng)用到S~(2-)、硝基咪唑以及四環(huán)素類抗生素的檢測(cè)中,取得的研究成果概括如下:(1)以抗壞血酸作為還原劑,牛血清白蛋白作為配體,采用超聲輔助的方法成功合成出高熒光量子產(chǎn)率(QY=17%)的Pt16NCs@BSA;該產(chǎn)品具有很穩(wěn)定的熒光性質(zhì)以及生物相容性。相對(duì)于傳統(tǒng)的制備PtNCs方法,該方法可一步完成,且具有原料廉價(jià)及反應(yīng)時(shí)間短等優(yōu)勢(shì)。同時(shí),Pt16NCs@BSA可以作為熒光探針對(duì)溶液中的S~(2-)進(jìn)行特異性檢測(cè),其線性范圍為50~1000μM,檢測(cè)限為50μM。(2)采用水熱法一步合成PEI保護(hù)的、高發(fā)光強(qiáng)度的PtNCs(PtNCs@PEI)。分別采用UV vis吸收光譜(Abs spectra),熒光光譜(FL spectra),X射線電子能譜(XPS),高分辨透射電子顯微鏡(HR-TEM)等對(duì)合成產(chǎn)物進(jìn)行了光學(xué)性質(zhì)和形貌表征。通過計(jì)算得到該P(yáng)tNCs具有高達(dá)28%的熒光量子產(chǎn)率。此方法可在較短的時(shí)間內(nèi)(1 h)一步合成出PtNCs,與其他傳統(tǒng)合成手段相比大大節(jié)約了制備時(shí)間。此外,PtNCs@PEI具有較寬的斯托克斯位移(～150 nm);在各種極端pH、高離子強(qiáng)度,以及長(zhǎng)時(shí)間紫外光照射下都具有較好的結(jié)構(gòu)和光學(xué)穩(wěn)定性。最后,作為一種熒光探針,PtNCs@PEI被用來檢測(cè)甲硝唑(MTZ),其線性范圍為0.25~300μM,檢測(cè)限為0.1μM。通過對(duì)此熒光猝滅機(jī)理的分析,可以進(jìn)一步設(shè)計(jì)出檢測(cè)人體中硝基咪唑類藥物殘留的新型納米簇?zé)晒馓结槨?3)采用水熱一步合成法成功制備出基于PEI保護(hù)的雙金屬Au/Pt納米簇(Au/PtNCs@PEI),且反應(yīng)時(shí)間短(1 h)。對(duì)合成的Au/PtNCs@PEI分別進(jìn)行了HR-TEM、XPS、熒光壽命與穩(wěn)態(tài)光譜、UV/Vis/NIR吸收光譜以及熒光光譜的表征。結(jié)果發(fā)現(xiàn):雙金屬Au/PtNCs@PEI具有很大的斯托克斯位移(～150 nm),可以在各種極端pH以及高離子強(qiáng)度下穩(wěn)定存在,并且在紫外光照射下具有極好的耐光性,從而為進(jìn)一步的實(shí)際應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。此外,該熒光探針能夠通過熒光猝滅響應(yīng)對(duì)四環(huán)素類抗生素(TCs)藥物進(jìn)行檢測(cè);并且通過加入Al~(3+)使溶液的熒光再增強(qiáng),從而可將CTC與其他幾類TCs區(qū)別開。對(duì)CTC檢測(cè)的線性響應(yīng)范圍是從0.5μM到150μM,檢測(cè)限為0.5μM。最后,這種研究思路被成功地應(yīng)用于牛奶中的CTC含量檢測(cè),其回收率在97.2%~102.7%。
[Abstract]:鐢卞嚑涓垨鍑犲崄涓噾灞炲師瀛愭墍緇勬垚鐨勯噾灞炵撼綾崇皣(Nanoclusters,NCs)鐢變簬鍏跺緢濂界殑鑽у厜鎬ц川,綰崇背灝哄浠ュ強(qiáng)浣庢瘨鎬х瓑鐗圭偣琚涓烘槸鏇夸唬鏈夋満鑽у厜鍥㈠拰閲忓瓙鐐圭殑鏂板瀷鑽у厜鎺㈤拡.鐩稿浜嶢u NCs,Ag NCs,Cu NCs絳夌撼綾崇皣,PtNCs鐨勮崸鍏夐噺瀛愪駭鐜囨洿楂，

本文編號(hào)：1916068