本文關(guān)鍵詞：大氣氣溶膠理化特性及其對消光和臭氧濃度影響，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《蘭州大學(xué)》 2015年

大氣氣溶膠理化特性及其對消光和臭氧濃度影響

王永宏  

【摘要】：大氣氣溶膠的消光作用對大氣輻射傳輸?shù)闹匾圆谎远?而其參與和影響的大氣光化學(xué)反應(yīng)過程,則是區(qū)域大氣污染研究的重要組成。在人為活動劇烈的中國中東部特大型城市群區(qū)域,大氣氣溶膠對大氣消光和二次污染形成的影響尤其重要。因此,本文重點針對北京城市和京津冀區(qū)域,分析了其大氣氣溶膠理化特性,并研究了氣溶膠對消光和臭氧濃度變化的影響。結(jié)果如下；北京地區(qū)2013年和2014年采暖季節(jié)氣溶膠濃度較高,平均值為87μg·m-3,550nm可見光波段的平均散射系數(shù)為333Mm-1,后向散射系數(shù)為44.5Mm-1,后向散射比為0.16,氣溶膠散射波長指數(shù)為1.4,不對稱因子和氣溶膠質(zhì)量散射系數(shù)的值分別為0.5和3.9 m2g。氣團后向軌跡聚類分析顯示秋冬季節(jié)來自北京偏南方向的氣流占總氣團的31%,且對應(yīng)的顆粒物PM2.5濃度為90.3 μg·m-3,平均的氣溶膠散射系數(shù)為422.5 Mm-1,半球后向散射系數(shù)為64.8 Mm-1,后向散射比為0.15,表明南部氣流所含顆粒物濃度較大且細模態(tài)顆粒物較多。我們同時還發(fā)現(xiàn)隨著相對濕度的升高,氣溶膠光散射能力增強。計算發(fā)現(xiàn)氣溶膠吸濕增長因子霾天氣下較高而相對清潔天氣下較低。分粒徑的氣溶膠吸濕增長因子計算表明氣溶膠吸濕增長因子較大值存在于大粒徑段而較小值存在于較細粒徑段,這主要是由氣溶膠化學(xué)成分組成影響。對2013年1月24-31日霾污染事件中氣溶膠物理和化學(xué)特性觀測的結(jié)果分析發(fā)現(xiàn)PM1,PM2.5和PM10的平均濃度為99.1±67.1μg·m-3,188.3±128.8 μg·m-3和265.2±157.1μg·m-3。在污染最嚴重的28號和29號,PM1-2.5質(zhì)量濃度比重增加,表明這部分顆粒物在污染累計階段的增長。550 nm波段平均的氣溶膠散射系數(shù)為877.2 Mm1±624.2Mm-1,重污染期間相對粗顆粒物濃度的升高可以從后向散射比,不對稱因子和散射波長指數(shù)的變化中看到。另外,從氣溶膠數(shù)濃度的變化也可以看出核模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物濃度污染時段增長顯著。高分辨率氣溶膠飛行質(zhì)譜儀(HR-TOF-AMS) PM1觀測的結(jié)果顯示,500-800nm的真空動力學(xué)直徑是顆粒物濃度較高的粒徑段。高濃度的本地污染排放加上穩(wěn)定的邊界層條件和增加的相對濕度,導(dǎo)致氣溶膠吸水能力增加,氣態(tài)前體物向氣溶膠的轉(zhuǎn)化增加導(dǎo)致二次氣溶膠形成增加。Mie模式計算的干狀態(tài)下PM1顆粒物的光散射系數(shù)和積分濁度計測量的散射系數(shù)有較好的一致性,另外使用修正的IMPROVE光散射貢獻解析發(fā)現(xiàn)該污染過程中氣溶膠化學(xué)成分中的有機物,含硫酸鹽的氣溶膠,硝酸銨和氯化銨對光散射的貢獻分別為54%、24%、12%和10%。水溶性無機鹽從非霾到重霾過程質(zhì)量濃度和消光比例的快速增長與有機物比例的下降,說明無機鹽對北京重霾污染形成過程存在顯著的加速作用。利用京津冀大氣環(huán)境觀測網(wǎng)數(shù)據(jù)分析研究表明,該區(qū)域臭氧濃度值周末高于工作日,靠近城市中心的站點其臭氧濃度周期性變化較為平緩。NOx和NO的濃度也具有周期性變化的特征,這主要和人為活動強度的變化相關(guān),從而使得NO濃度變化引起的滴定效應(yīng)是臭氧呈現(xiàn)周期變化的原因。另外一個很重要的原因是地面觀測的氣溶膠濃度周末低而工作日高,從而對UV輻射引起了周期性的減弱,使得臭氧生成需要的紫外輻射發(fā)生周期性變化,影響臭氧生成速率,強化了京津冀區(qū)域臭氧濃度變化的周末效應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)高相對濕度下的能見度減小趨勢比低相對濕度下的能見度減少快,初步判斷是由于氣溶膠中的無機成分比重增加導(dǎo)致氣溶膠在高濕度下的吸濕能力加強,從而使得觀測得到的高濕度下的能見度減少趨勢顯著。利用Geos-Chem模式模擬的觀測的氣溶膠化學(xué)成分證實了長時間序列的氣溶膠中無機成分比例在增加,尤其是衛(wèi)星觀測到的無機氣溶膠前體物上升快速,其中以NO2濃度升高最顯著。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X513
【目錄】：

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