高溫熔渣界面結(jié)晶及沉積顆粒反應(yīng)機(jī)理
本文選題:熔渣 + 結(jié)晶; 參考:《華東理工大學(xué)》2017年博士論文
【摘要】:熔渣流動(dòng)是氣流床氣化爐穩(wěn)定運(yùn)行和高效轉(zhuǎn)化的重要因素。本文以高溫熔渣和煤焦顆粒為研究對(duì)象,基于高溫?zé)崤_(tái)顯微鏡原位研究了高溫熔渣界面的結(jié)晶規(guī)律、晶體的生長(zhǎng)特性及元素富集特性,研究了熔渣界面上沉積煤焦顆粒的氣化反應(yīng)和燃燒反應(yīng)特性,并揭示了熔渣界面煤焦與CO_2反應(yīng)過程中氣泡的生成機(jī)理。主要內(nèi)容包括:1.利用高溫?zé)崤_(tái)顯微鏡原位研究了熔渣在連續(xù)冷卻過程中的結(jié)晶規(guī)律,發(fā)現(xiàn)神府煤渣在高冷卻速率下析出方形晶體而在低冷卻速率下析出長(zhǎng)條狀晶體,天冶煤渣則析出雪花狀晶體。通過原位實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)了神府煤渣在熔融恒溫過程中的晶體析出現(xiàn)象,熔渣內(nèi)部化學(xué)反應(yīng)促使晶體生成,且晶體的生長(zhǎng)時(shí)間隨著熔融恒溫溫度的升高而增加,晶體的尺度隨熔融恒溫溫度的升高而減小。利用飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜儀分析了結(jié)晶過程中元素的富集規(guī)律,發(fā)現(xiàn)構(gòu)成晶體的主要元素(Al、Ca和Si)分布于晶體表面和體相。Na主要富集于晶體表面,K則富存于非晶相,而Mg主要富集在晶體的表面和體相。2.原位研究了熔渣在連續(xù)冷卻過程和等溫過程中晶體的生長(zhǎng)規(guī)律。在連續(xù)冷卻過程中,晶核的數(shù)量隨冷卻速率的增加而增加,晶體的生長(zhǎng)速率與冷卻速率成線性增長(zhǎng)關(guān)系。在等溫過程中,針狀晶體的晶核數(shù)量隨等溫前冷卻速率的升高而減少,方形晶體的晶核數(shù)量隨等溫前冷卻速率的升高而增加。兩種晶體的生長(zhǎng)速率隨著等溫前冷卻速率的增加先升高后降低。連續(xù)冷卻過程和等溫過程中析出晶體的長(zhǎng)寬比隨著冷卻速率的減小而增加。3.原位研究了熔渣界面上煤焦顆粒的氣化反應(yīng)特性,發(fā)現(xiàn)熔渣界面上煤焦的氣化反應(yīng)速率顯著提高。熔渣界面煤焦顆粒的氣化反應(yīng)活性指數(shù)約是煤焦顆粒的2倍,熔渣對(duì)氣化反應(yīng)有促進(jìn)作用。基于傳熱平衡分析,揭示其產(chǎn)生的機(jī)理是熔渣界面的煤焦顆粒具有更高的反應(yīng)溫度。基于上述機(jī)理,引入面積修正因子和反應(yīng)溫度修正顆粒收縮模型,得到適用于熔渣界面煤焦顆粒的氣化反應(yīng)模型,且預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合較良好。4.原位研究了熔渣界面上煤焦顆粒的燃燒反應(yīng),發(fā)現(xiàn)熔渣界面煤焦的完全燃燒時(shí)間與煤焦顆粒燃燒過程對(duì)比約增加20%~25%,熔渣對(duì)顆粒燃燒有抑制作用;趥鳠崞胶夥治,發(fā)現(xiàn)燃燒時(shí)熔渣界面上的煤焦顆粒溫度低于煤焦顆粒的溫度,且溫差隨反應(yīng)逐漸增大。引入面積修正因子和反應(yīng)溫度修正顆粒收縮模型,得到適用于熔渣界面顆粒的燃燒反應(yīng)模型,模型預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好。5.通過原位實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)隨著熔渣界面煤焦與CO_2反應(yīng),在熔渣界面上形成的氣泡現(xiàn)象。氣泡的累計(jì)體積與總氣體產(chǎn)物的比率(Vb/Vg)隨煤焦初始粒度的增大而減小。熔渣界面的煤焦顆粒越小在反應(yīng)過程中生成氣泡的概率越大。基于多孔介質(zhì)擴(kuò)散反應(yīng)理論分析,提出氣泡生成的機(jī)理是二氧化碳?xì)怏w通過煤焦孔道擴(kuò)散到顆粒內(nèi)部與碳質(zhì)反應(yīng)后,氣體產(chǎn)物CO擴(kuò)散到煤焦與熔渣的界面并形成氣泡浮于熔渣界面。理論分析發(fā)現(xiàn)氣泡的初始形成時(shí)間及粒度與顆粒的初始粒度成正比關(guān)系,且與實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)吻合良好。
[Abstract]:In the process of continuous cooling , the crystal nucleus quantity of the crystal is increased with the increase of the cooling rate . The growth rate of the crystal is increased with the increase of the cooling rate .
【學(xué)位授予單位】:華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:TQ541
【相似文獻(xiàn)】
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,本文編號(hào):1903106
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